【摘要】： 金剛石薄膜作為一種新型的電極材料有常規(guī)電極不可比擬的優(yōu)勢,具有高析氧電位、低背景電流、吸附惰性和高物理化學(xué)穩(wěn)定的特點(diǎn),因而成為電化學(xué)電極的優(yōu)良之選,并且獲得了在電合成、電化學(xué)催化、電分析方面的應(yīng)用。本論文利用摻硼金剛石(BDD)薄膜電極較高過電勢而能高效率產(chǎn)生強(qiáng)氧化性中間物種的優(yōu)勢,探討了其在電催化降解有機(jī)物方面的應(yīng)用,并成功將其應(yīng)用于實(shí)際工業(yè)超高化學(xué)需氧量(COD)有機(jī)廢水的處理。 利用熱絲(HFCVD)、微波等離子體(MPCVD)和直流等離子體噴射(DC plasma jet CVD)化學(xué)氣相沉積方法制備不同特性的金剛石薄膜。除了在常規(guī)摻雜襯底Si上制備外,在相對高電導(dǎo)率的Ta、Ti、Nb等金屬材料上亦沉積成功金剛石薄膜。在特定的工藝條件下,XRD、SEM和Raman測試表明沉積薄膜為良好的sp3鍵結(jié)構(gòu)的多晶金剛石,非金剛石相成分較少。在成功制備金剛石薄膜的基礎(chǔ)上探討了沉積工藝條件如功率、氣壓和碳源量對成膜質(zhì)量的影響。 利用循環(huán)伏安、交流阻抗等測試方法對鉭基金剛石電極(Ta/BDD)進(jìn)行了電化學(xué)特性表征,并探討了金剛石電極/溶液界面的電極過程。通過循環(huán)伏安法測試發(fā)現(xiàn)摻硼金剛石膜電極在Na2SO4體系中具有非常寬的電化學(xué)窗口,達(dá)到4.1 V(-1.8 V~+2.3 V (vs SCE)),而且具有較小的背景電流;通過與其它電極的對比實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)金剛石薄膜電極較Pt、IrO2、RuO2電極具有更高的析氧電位。考察了溶液的酸堿性、CVD沉積過程碳源量及硼摻雜等因素對電極電勢窗口的影響。用交流阻抗法研究了不同極化電壓下的交流阻抗特性,并用等效電路進(jìn)行了模擬。 在金剛石電催化應(yīng)用實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)金剛石薄膜電極對典型難生物降解有機(jī)物苯酚和硝基酚都能進(jìn)行有效電催化降解,在特定的時(shí)間內(nèi)兩種有毒物質(zhì)去除率能達(dá)到100%,COD去除率接近100%,說明BDD電極是難降解有機(jī)物去除和COD電催化降解的優(yōu)良電極�？疾炝穗娏髅芏�、有機(jī)物初始濃度和不同電解質(zhì)濃度對電催化過程的影響。與常規(guī)電催化電極PbO2進(jìn)行電催化性能對比實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)金剛石薄膜電極具有更高的電流效率。電極強(qiáng)化壽命實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)Ta/BDD薄膜電極具有良好的電化學(xué)穩(wěn)定性,XRD測試表明電極表面在長時(shí)間的電解過程中電極表面基本保持不變。 將Ta/BDD電極用于超高COD降解實(shí)驗(yàn)并組裝BDD電極電催化降解裝置用于味精廢水和橡膠廢水的工業(yè)化處理。工業(yè)化降解過程中該裝置表現(xiàn)出電流效率高、功耗小的特點(diǎn),非常適合電催化降解超高COD有機(jī)廢水。
【圖文】：

碳由 98.9％的 C12和少量同位素組 位。自然界中碳的同素異形體有很多種石、金剛石、C60、碳納米管等一系列同地重視。特別是金剛石，更是由于其特光學(xué)等性質(zhì)，隨著人造合成金剛石技術(shù)生物醫(yī)學(xué)、機(jī)械、航空航天和核能等高子晶體，屬等軸晶系，其晶體構(gòu)造如圖高度對稱性的排列，每個(gè)碳原于均以 。4 個(gè)碳原子排列在四面體錐角頂端，面體所共有。C-C 原子間以共價(jià)鍵連接28o，碳原子與相鄰的 4 個(gè)碳原子之間的

圖 1-2 金剛石晶體學(xué)原胞示意圖形態(tài)是多種多樣的，，通常所見的晶形在氣相沉積金剛石薄膜的顯微形貌中，與氣相沉積過程中的工藝參數(shù)密切相異的性能[2]。和內(nèi)部結(jié)構(gòu)，可將其分為單晶體和多構(gòu)排列成宏觀晶體，但其外形卻是多外還有菱形十二面體，曲面立方體等。體，自然界中存量稀少，約占天然金性質(zhì)的不同，金剛石又可分為Ⅰa 、雜質(zhì)氮，而理想的Ⅱ型金剛石是不含然金剛石類型，約占天然金剛石總量
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號(hào)】：X703

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2 王s

本文編號(hào)：2593747