【摘要】：二次有機(jī)氣溶膠(SOA)是大氣PM2.5的重要組成部分,其數(shù)值模擬結(jié)果與實際觀察結(jié)果相比尚存在數(shù)量級的低估。柴油車排放煙羽中近排放口區(qū)域存在快速反應(yīng)過程,生成大量的二次顆粒物,而現(xiàn)有空氣質(zhì)量模型的化學(xué)機(jī)制還沒有包括快反應(yīng)過程。由于柴油車對機(jī)動車排放PM2.5的貢獻(xiàn)超過90%,因此研究柴油車煙羽中的二次顆粒物生成過程,對減少SOA模擬值與觀測值間的差異,有十分重要的意義。本研究搭建了機(jī)動車尾氣煙羽沿程多點采樣測試系統(tǒng),對三類國III柴油車進(jìn)行了煙羽沿程排放采樣,分析了其近排放口區(qū)域煙羽中細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度及其組分沿程變化特征,并與車載測試結(jié)果進(jìn)行全面對比,對SOA低估的原因進(jìn)行了定性分析與定量估算。研究結(jié)果表明:(1)搭建的尾氣煙羽沿程多點采樣系統(tǒng)可靠,可以準(zhǔn)確采集近排放口區(qū)域尾氣煙羽。(2)柴油車尾氣排放后,煙羽中PM2.5隨距離增加逐漸增加,說明柴油車尾氣煙羽中存在二次顆粒物生成過程。煙羽PM2.5中EC基本保持不變,OC、TC均隨距離增加而增加,說明柴油車煙羽中存在SOC(二次有機(jī)碳)生成過程,距離尾氣管口越遠(yuǎn),SOC生成越多。NH4+,NO3-和SO42-在煙羽中均隨距離增加而增加,說明柴油車尾氣煙羽中存在SNA(二次無機(jī)氣溶膠)生成過程。測試區(qū)域煙羽中,NH4+主要與NO3-結(jié)合,其比例隨稀釋比增加逐漸降低,與SO42-結(jié)合的比例隨稀釋比增加而逐漸升高。(3)SOC對已知二次細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn)平均為76%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過SNA的貢獻(xiàn)(24%),說明測試區(qū)域煙羽中SOC生成對已解析的二次細(xì)顆粒物生成起主導(dǎo)作用。并且二次顆粒物的生成過程并不會一直持續(xù)。(4)車載測試測結(jié)果高于煙羽測試中尾氣管口的測試結(jié)果,說明車載測試結(jié)果高估一次細(xì)顆粒物;高估的比例與車載測試的稀釋比相關(guān)。車載測試PM2.5結(jié)果與相似稀釋比的煙羽測試結(jié)果相比略低,原因除車載測試的瞬時稀釋比是變化的外,另一個是車載測試的稀釋空氣是潔凈空氣,而煙羽的稀釋空氣是大氣,大氣中含有的顆粒物可能促進(jìn)新顆粒物生成,并為半揮發(fā)性有機(jī)物冷凝提供介質(zhì)表面。(5)車載測試結(jié)果高于煙羽測試尾氣管口結(jié)果,而低于煙羽測試末端結(jié)果,導(dǎo)致SOA低估的原因有2個:原因1為車載測試結(jié)果將煙羽中生成的SOA被計入POA的部分(約有車載測試確定的POA值的32-53%);原因2為數(shù)值模擬中丟失的煙羽中生成的SOA(至少約有車載測試確定的POA值的39%)。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X734.2

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本文編號：2589051