【摘要】：二次有機(jī)氣溶膠(SOA)是大氣PM2.5的重要組成部分,其數(shù)值模擬結(jié)果與實(shí)際觀察結(jié)果相比尚存在數(shù)量級(jí)的低估。柴油車(chē)排放煙羽中近排放口區(qū)域存在快速反應(yīng)過(guò)程,生成大量的二次顆粒物,而現(xiàn)有空氣質(zhì)量模型的化學(xué)機(jī)制還沒(méi)有包括快反應(yīng)過(guò)程。由于柴油車(chē)對(duì)機(jī)動(dòng)車(chē)排放PM2.5的貢獻(xiàn)超過(guò)90%,因此研究柴油車(chē)煙羽中的二次顆粒物生成過(guò)程,對(duì)減少SOA模擬值與觀測(cè)值間的差異,有十分重要的意義。本研究搭建了機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣煙羽沿程多點(diǎn)采樣測(cè)試系統(tǒng),對(duì)三類(lèi)國(guó)III柴油車(chē)進(jìn)行了煙羽沿程排放采樣,分析了其近排放口區(qū)域煙羽中細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度及其組分沿程變化特征,并與車(chē)載測(cè)試結(jié)果進(jìn)行全面對(duì)比,對(duì)SOA低估的原因進(jìn)行了定性分析與定量估算。研究結(jié)果表明:(1)搭建的尾氣煙羽沿程多點(diǎn)采樣系統(tǒng)可靠,可以準(zhǔn)確采集近排放口區(qū)域尾氣煙羽。(2)柴油車(chē)尾氣排放后,煙羽中PM2.5隨距離增加逐漸增加,說(shuō)明柴油車(chē)尾氣煙羽中存在二次顆粒物生成過(guò)程。煙羽PM2.5中EC基本保持不變,OC、TC均隨距離增加而增加,說(shuō)明柴油車(chē)煙羽中存在SOC(二次有機(jī)碳)生成過(guò)程,距離尾氣管口越遠(yuǎn),SOC生成越多。NH4+,NO3-和SO42-在煙羽中均隨距離增加而增加,說(shuō)明柴油車(chē)尾氣煙羽中存在SNA(二次無(wú)機(jī)氣溶膠)生成過(guò)程。測(cè)試區(qū)域煙羽中,NH4+主要與NO3-結(jié)合,其比例隨稀釋比增加逐漸降低,與SO42-結(jié)合的比例隨稀釋比增加而逐漸升高。(3)SOC對(duì)已知二次細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn)平均為76%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)SNA的貢獻(xiàn)(24%),說(shuō)明測(cè)試區(qū)域煙羽中SOC生成對(duì)已解析的二次細(xì)顆粒物生成起主導(dǎo)作用。并且二次顆粒物的生成過(guò)程并不會(huì)一直持續(xù)。(4)車(chē)載測(cè)試測(cè)結(jié)果高于煙羽測(cè)試中尾氣管口的測(cè)試結(jié)果,說(shuō)明車(chē)載測(cè)試結(jié)果高估一次細(xì)顆粒物;高估的比例與車(chē)載測(cè)試的稀釋比相關(guān)。車(chē)載測(cè)試PM2.5結(jié)果與相似稀釋比的煙羽測(cè)試結(jié)果相比略低,原因除車(chē)載測(cè)試的瞬時(shí)稀釋比是變化的外,另一個(gè)是車(chē)載測(cè)試的稀釋空氣是潔凈空氣,而煙羽的稀釋空氣是大氣,大氣中含有的顆粒物可能促進(jìn)新顆粒物生成,并為半揮發(fā)性有機(jī)物冷凝提供介質(zhì)表面。(5)車(chē)載測(cè)試結(jié)果高于煙羽測(cè)試尾氣管口結(jié)果,而低于煙羽測(cè)試末端結(jié)果,導(dǎo)致SOA低估的原因有2個(gè):原因1為車(chē)載測(cè)試結(jié)果將煙羽中生成的SOA被計(jì)入POA的部分(約有車(chē)載測(cè)試確定的POA值的32-53%);原因2為數(shù)值模擬中丟失的煙羽中生成的SOA(至少約有車(chē)載測(cè)試確定的POA值的39%)。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：X734.2

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本文編號(hào)：2589051