發(fā)布時(shí)間：2020-03-17 21:54

【摘要】：環(huán)境污染和能源短缺是當(dāng)今世界亟待解決的兩大主要問題。光催化作為一種綠色技術(shù),提供了徹底消除有毒化學(xué)品潛在有效的途徑,具有利用天然太陽能源進(jìn)行環(huán)境污染治理的雙重作用,開發(fā)具有可見光活性的新型光催化劑已成為一項(xiàng)重要的研究課題。苯是普遍存在的典型環(huán)境污染物之一,其化學(xué)結(jié)構(gòu)非常穩(wěn)定,在常溫常壓下實(shí)現(xiàn)苯的降解是環(huán)境化學(xué)領(lǐng)域一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的課題。本論文從提高光催化劑對(duì)可見光利用率及苯的催化降解效率這一科學(xué)問題出發(fā),通過對(duì)不同金屬陽離子的選擇、微觀形貌的控制、復(fù)合鐵酸鹽體系的構(gòu)建以及進(jìn)一步使用有機(jī)半導(dǎo)體材料的負(fù)載等策略制備一系列球形形貌的微納米結(jié)構(gòu)鐵酸鹽材料,并利用原位紅外光譜技術(shù),通過研究目標(biāo)污染物氣相苯在這些材料上的可見光催化降解過程,來考察所制備催化劑的可見光催化活性。取得的主要研究成果如下： (1)合成出尖晶石型CuFe2O4納米球,對(duì)氣相苯具有可見光催化降解活性,8h后苯的降解率為41.1%,CO2是其降解產(chǎn)物。合成出Ca0.15Fe2.85O4多孔微米球,該催化劑同樣具有對(duì)氣相苯可見光催化降解性能,8h后苯的降解率為43.5%,CO2是其降解產(chǎn)物。 (2)制備出ZnFe2O4/α-Fe2O3復(fù)合微納米空心球,該催化劑對(duì)苯進(jìn)行可見光催化降解,8h后苯的降解率為57.9%,推測(cè)出反應(yīng)產(chǎn)物苯醌、乙酸乙酯和C02。制備出MgFe2O4/α-Fe2O3復(fù)合微納米空心球,該催化劑對(duì)氣相苯有較好的可見光催化降解性能,推測(cè)出反應(yīng)產(chǎn)物為苯醌和C02,8h后苯的降解率為68.1%。 (3)通過浸漬法合成了聚苯胺(PANI)負(fù)載的MgFe2O4/α-Fe2O3/PANI復(fù)合微納米空心球。該催化劑對(duì)苯的可見光催化反應(yīng)產(chǎn)物推測(cè)為乙醛、乙酸、乙酸乙酯和C02,8h后苯的降解率為77.2%。負(fù)載PANI后催化劑可見光催化活性的增強(qiáng)主要是因?yàn)镻ANI和MgFe2O4/α-Fe2O3微納米球復(fù)合提高了光生電荷分離效率。 (4)對(duì)比發(fā)現(xiàn)上述鐵酸鹽微納米球?qū)庀啾降目梢姽獯呋到饣钚皂樞驗(yàn)椋篗gFe2O4/α-Fe2O3/PANI復(fù)合微納米空心球MgFe2O4/α-Fe2O3復(fù)合微納米空心球ZnFe2O4/α-Fe2O3復(fù)合微納米空心球Ca0.15Fe2.85O4多孔微米球CuFe2O4納米球。 總之,本論文構(gòu)建了一系列具有可見光響應(yīng)性質(zhì)的新型鐵酸鹽光催化劑,不僅提高了對(duì)可見光利用率及降解苯的催化效率,而且揭示了污染物苯的光催化降解機(jī)理。以上工作有望對(duì)光催化技術(shù)實(shí)用化作出一定貢獻(xiàn),在當(dāng)前環(huán)境污染日益加劇的形勢(shì)下具有積極意義。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：X703;O643.36
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本文編號(hào)：2587754