本文關(guān)鍵詞：三維鈦基摻硼金剛石薄膜電極電化學(xué)氧化降解酚類有機(jī)污染物的研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：水中酚類有機(jī)物的去除一直是水處理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),電化學(xué)高級氧化技術(shù)因綠色清潔、處理效果好、可控性強(qiáng)而受到了人們廣泛的關(guān)注。三維多孔鈦基摻硼金剛石薄(3D-Ti/BDD)電極不僅結(jié)合了平板BDD電極的電化學(xué)窗口寬、背景電流低等優(yōu)點(diǎn),而且三維結(jié)構(gòu)的鈦基體能夠?yàn)殡娀瘜W(xué)反應(yīng)提供更大的比表面積和更快的電子傳遞速率。本文選擇三維多孔Ti/BDD電極作為陽極對不同結(jié)構(gòu)的酚類有機(jī)物進(jìn)行電催化氧化的研究,使用循環(huán)伏安法和紫外可見分光光度法等測試方法系統(tǒng)地考察了取代基的位置和種類與反應(yīng)活性之間的關(guān)系。并討論了輔助電極(Ti/RuO2-TiO2-SnO2電極)在多孔Ti/BDD電極氧化降解含氯有機(jī)物過程中的作用。1)通過對比鄰苯二酚、間苯二酚、對苯二酚在多孔Ti/BDD電極上的循環(huán)伏安特性,根據(jù)氧化峰電流的大小判斷有機(jī)物在BDD電極上的反應(yīng)活性大小順序依次是:鄰苯二酚~對苯二酚間苯二酚。經(jīng)12 h電解后,鄰苯二酚、間苯二酚、對苯二酚的去除率大小順序是:鄰苯二酚對苯二酚間苯二酚。進(jìn)一步驗(yàn)證了苯環(huán)上取代基的位置與反應(yīng)活性的關(guān)系,其中羥基屬于鄰對位活化定位基,具有活化苯環(huán)的作用;而在間位上的羥基使苯環(huán)鈍化,親電取代反應(yīng)速率減慢。2)通過多孔Ti/BDD電極電催化氧化不同取代基的對位取代酚,當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行8 h后,有機(jī)物轉(zhuǎn)化率與COD去除率變化趨勢一致,大小順序依次是對氨基苯酚對苯二酚苯酚對氯苯酚對硝基酚。表明BDD電極降解酚類有機(jī)物與取代基的誘導(dǎo)效應(yīng)和共軛效應(yīng)有關(guān),取代基的供電性越強(qiáng),苯環(huán)上的電子云密度越大,越易發(fā)生親電加成反應(yīng)。3)多孔Ti/BDD電極電催化氧化不同染料有機(jī)物,實(shí)驗(yàn)結(jié)果是有機(jī)物的COD去除率的大小順序是臧紅T亞甲基藍(lán)二甲酚橙茜素紅,結(jié)合紫外可見光譜進(jìn)一步證明了發(fā)色基團(tuán)相對COD具有更快的去除速率,說明電極降解染料有機(jī)物時先將發(fā)色基團(tuán)氧化,形成無色的中間體,最后被礦化成二氧化碳和水。另外脫色率和轉(zhuǎn)化率的變化趨勢一致,說明電催化氧化染料有機(jī)物與發(fā)色基團(tuán)結(jié)構(gòu)有關(guān),發(fā)色基團(tuán)結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定,脫色率和轉(zhuǎn)化率越低。4)比較對氯苯酚在單室和雙室電解槽體系中的降解效果,結(jié)果是在單室電解槽體系、雙室電解槽體系中陽極室和陰極室電解12 h后,COD去除率分別為87.8%、71.5%、0%,有機(jī)物轉(zhuǎn)化率分別為95.8%、84.4%、35.4%。說明單室電解槽比雙室電解槽中陽極室的降解效果好,雙室電解槽的陰極室上發(fā)生還原生成了苯酚。5)使用Uv-Vis光譜和離子計分析對氯苯酚在單室和雙室電解槽體系中的脫氯過程,結(jié)果表明單室電解槽和雙室電解槽中陽極室的對氯苯酚脫去氯,均生成了具有氧化性的ClO-,濃度是雙室電解槽中陽極室大于單室電解槽;陰極室中脫去的氯主要是以Cl-形式存在。利用高效液相色譜法確定在雙室電解槽中陽極室和陰極室的中間產(chǎn)物,其中陽極室的中間產(chǎn)物主要有鄰苯二酚、對苯二酚、鄰苯醌,對苯醌,富馬酸等,陰極室的中間產(chǎn)物是苯酚,并根據(jù)產(chǎn)物推斷降解路徑。
【關(guān)鍵詞】：多孔鈦基體 BDD電極 酚類有機(jī)物 電化學(xué)氧化
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O646.54
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第1章 緒論12-30
• 1.1 酚類有機(jī)廢水處理技術(shù)12-15
• 1.1.1 酚類有機(jī)物的來源及危害12
• 1.1.2 處理酚類有機(jī)廢水研究現(xiàn)狀12-13
• 1.1.3 高級氧化技術(shù)13-15
• 1.2 電化學(xué)氧化法處理酚類有機(jī)廢水15-18
• 1.2.1 陽極氧化技術(shù)16-17
• 1.2.2 陰極還原技術(shù)17-18
• 1.2.3 陰陽兩極協(xié)同作用降解技術(shù)18
• 1.3 電極材料18-21
• 1.3.1 金屬電極18-19
• 1.3.2 石墨電極19
• 1.3.3 活性炭纖維電極19
• 1.3.4 金屬氧化物陽極19
• 1.3.5 摻硼金剛石薄膜電極19-20
• 1.3.6 多孔摻硼金剛石薄膜電極20-21
• 1.4 本論文的研究內(nèi)容及意義21-22
• 1.4.1 問題的提出21-22
• 1.4.2 目的及意義22
• 1.5 論文的內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)22-23
• 1.5.1 研究內(nèi)容22
• 1.5.2 創(chuàng)新點(diǎn)22-23
• 參考文獻(xiàn)23-30
• 第2章 分析測試方法30-39
• 2.1 引言30
• 2.2 測試方法30-36
• 2.2.1 化學(xué)需氧量的測試方法30-31
• 2.2.2 高效液相色譜法31-32
• 2.2.3 紫外可見吸收光譜法32-33
• 2.2.4 電極的制備33-36
• 2.3 本章小結(jié)36-38
• 參考文獻(xiàn)38-39
• 第3章 多孔Ti/BDD電極電化學(xué)氧化降解酚類有機(jī)物39-54
• 3.1 引言39
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分39-41
• 3.2.1 試劑與儀器39-41
• 3.2.2 電化學(xué)氧化鄰苯二酚、間苯二酚、對苯二酚41
• 3.2.3 電化學(xué)氧化不同對位取代基苯酚類有機(jī)物41
• 3.2.4 電化學(xué)氧化染料有機(jī)物（二甲酚橙、臧紅T、茜素紅、亞甲基藍(lán)）41
• 3.3 結(jié)果與討論41-50
• 3.3.1 鄰、間、對苯二酚在 3D-Ti/BDD電極上的電催化氧化41-43
• 3.3.2 不同對位取代酚在 3D-Ti/BDD電極上的電催化氧化43-46
• 3.3.3 染料有機(jī)物在 3D-Ti/BDD電極上的電催化氧化46-50
• 3.4 本章小結(jié)50-52
• 參考文獻(xiàn)52-54
• 第4章 離子交換膜對 4-氯苯酚電催化氧化過程的影響54-68
• 4.1 引言54-55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55-57
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器55-56
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)裝置56
• 4.2.3 對氯苯酚在有無隔膜電解槽體系下的電氧化行為56
• 4.2.4 對氯苯酚的脫氯過程56-57
• 4.2.5 陽極氧化和陰極還原反應(yīng)的機(jī)理57
• 4.3 結(jié)果與討論57-64
• 4.3.1 對氯苯酚在有無隔膜電解槽體系下的電氧化行為57-58
• 4.3.2 單室和雙室電解槽體系降解對氯苯酚58-60
• 4.3.3 對氯苯酚的脫氯過程60-61
• 4.3.4 對氯苯酚的陰極還原61-62
• 4.3.5 對氯苯酚的陽極氧化62-64
• 4.4 本章小結(jié)64-65
• 參考文獻(xiàn)65-68
• 第5章 結(jié)論與建議68-71
• 5.1 結(jié)論68-69
• 5.2 建議69-71
• 作者簡介及科研成果71-72
• 致謝72

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 楊大錦,左以專;高硫高砷金精礦電化學(xué)氧化機(jī)理研究[J];黃金;2000年11期

2 李天成,樸香蘭,朱慎林;電化學(xué)氧化技術(shù)去除廢水中的持久性有機(jī)污染物[J];化學(xué)工業(yè)與工程;2004年04期

3 邵群;;添加劑對煤電化學(xué)氧化工藝的影響[J];煤炭科學(xué)技術(shù);2008年08期

4 薛斌;孫儉;王建雅;王冰;白曉琳;;電化學(xué)氧化降解氯嘧璜隆[J];沈陽工業(yè)大學(xué)學(xué)報;2010年04期

5 李隆峰;;黃藥電化學(xué)氧化的原理及應(yīng)用[J];有色金屬;1979年02期

6 李隆峰;;黃藥電化學(xué)氧化的原理及應(yīng)用[J];有色金屬(選礦部分);1979年02期

7 鐘瓊儀;;銅電化學(xué)氧化著色技術(shù)及其機(jī)理[J];電鍍與涂飾;1984年03期

8 盧維昌;;釩對焙燒碳電極電化學(xué)氧化的催化作用[J];化工冶金;1986年01期

9 郭鶴桐,唐致遠(yuǎn),劉昭林;煤電化學(xué)氧化的研究[J];天津大學(xué)學(xué)報;1990年02期

10 吳錫尊;宋朝杰;張文智;;膽固醇電化學(xué)氧化反應(yīng)的研究[J];河北師范大學(xué)學(xué)報;1990年02期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 肖寒霜;呂保櫻;趙國華;;水熱電化學(xué)氧化方法降解高濃度全氟辛酸污染物[A];第六屆全國環(huán)境化學(xué)大會暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會摘要集[C];2011年

2 吳捷;陳璐;張道斌;張暉;;響應(yīng)面法分析水中四環(huán)素的電化學(xué)氧化過程[A];第六屆全國環(huán)境化學(xué)大會暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會摘要集[C];2011年

3 顧彬;王雅瓊;丁蘊(yùn)琪;許文林;;不同鈦基金屬氧化物電極電化學(xué)氧化苯酚研究[A];第三屆全國化學(xué)工程與生物化工年會論文摘要集（下）[C];2006年

4 邢海青;馬輝;張振濤;甘學(xué)英;王雷;白楊;;Ag(Ⅱ)間接電化學(xué)氧化處理樹脂技術(shù)研究[A];中國原子能科學(xué)研究院年報 2009[C];2010年

5 林海波;劉小波;孫智權(quán);張恒彬;;不同電極材料電化學(xué)生成羥基自由基的研究[A];中國化學(xué)會第七屆水處理化學(xué)大會暨學(xué)術(shù)研討會會議論文集[C];2004年

6 孫杰娟;吳怡;宋俊峰;;鹽酸氨溴索的電化學(xué)氧化研究[A];中國化學(xué)會第十七屆全國有機(jī)分析與生物分析學(xué)術(shù)研討會論文集[C];2013年

7 譚超;李義久;;二氧化鈦納米管負(fù)載二氧化鉛高催化活性DSA電極的制備及性能[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會第04分會場摘要集[C];2010年

8 崔磊;匡飛;劉朝;;電化學(xué)氧化脫硫技術(shù)研究[A];2010年全國腐蝕電化學(xué)及測試方法學(xué)術(shù)會議摘要集[C];2010年

9 王雅瓊;周濤林;陳昌平;許文林;;硫酸介質(zhì)中影響Cr~(3+)電化學(xué)氧化過程瞬時電流效率的因素[A];第七屆全國精細(xì)化學(xué)品化學(xué)學(xué)術(shù)會議論文集[C];2004年

10 邢海青;馬輝;張振濤;甘學(xué)英;王雷;白楊;;Ag(Ⅱ)間接電化學(xué)氧化處理TBP技術(shù)研究[A];中國原子能科學(xué)研究院年報 2009[C];2010年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前7條

1 盛貴尚;摻硼金剛石電極電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液試驗(yàn)研究[D];重慶大學(xué);2015年

2 韓衛(wèi)清;電化學(xué)氧化法處理生物難降解有機(jī)化工廢水的研究[D];南京理工大學(xué);2007年

3 魏琳;工業(yè)難降解有機(jī)污染物的電化學(xué)氧化處理方法研究[D];武漢大學(xué);2011年

4 馬香娟;雜環(huán)化合物的電化學(xué)氧化行為與降解機(jī)理[D];浙江大學(xué);2013年

5 陳金鑾;氨氮的電化學(xué)氧化技術(shù)及其應(yīng)用研究[D];清華大學(xué);2008年

6 馮加民;硫脲電化學(xué)氧化中的物種分析和動力學(xué)研究[D];中國礦業(yè)大學(xué);2010年

7 程子洪;電化學(xué)處理焦油深加工廢水資源化研究及應(yīng)用[D];大連理工大學(xué);2013年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 許哲;多孔鈦基體二氧化鉛管式膜電極的制備及應(yīng)用[D];南京理工大學(xué);2015年

2 施穎;接枝丙綸非織造布在吸附分離和電化學(xué)氧化處理模擬染料廢水中的應(yīng)用[D];蘇州大學(xué);2015年

3 蔣朦;電化學(xué)體系中羥基自由基的檢測及生成規(guī)律的影響研究[D];西安建筑科技大學(xué);2015年

4 郭平君;聯(lián)合氧化法消減印刷擦版廢液COD_(cr)的新工藝研究[D];北京化工大學(xué);2015年

5 李歡;電化學(xué)氧化降解纖維素的研究[D];北京化工大學(xué);2015年

6 吳靜;電化學(xué)氧化結(jié)合水吸收去除苯乙烯機(jī)理研究[D];浙江工業(yè)大學(xué);2014年

7 周明明;電化學(xué)氧化去除氨氮的機(jī)理及其應(yīng)用[D];浙江工業(yè)大學(xué);2015年

8 鮑曉杰;基于羥基自由基的食品凈化技術(shù)及裝置研究[D];浙江大學(xué);2016年

9 周家中;電化學(xué)氧化降解甲硝唑和肉桂酸的研究[D];浙江工業(yè)大學(xué);2015年

10 陳榮玲;三維鈦基摻硼金剛石薄膜電極電化學(xué)氧化降解酚類有機(jī)污染物的研究[D];吉林大學(xué);2016年

  本文關(guān)鍵詞：三維鈦基摻硼金剛石薄膜電極電化學(xué)氧化降解酚類有機(jī)污染物的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：256166