【摘要】：近年來,抗生素在水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)、畜牧業(yè)以及人類醫(yī)療等方面長期大量使用甚至濫用,加之一些過期抗生素藥品的不當處理,使其對環(huán)境安全、生態(tài)系統(tǒng)以及人類健康造成了極大的威脅,而目前常見的去除工藝不能有效的去除水環(huán)境中的抗生素。因此,開發(fā)新型材料來處理此類抗生素對水體的污染顯得尤為重要。為獲得高效廉價的抗生素吸附劑,本文以四環(huán)素(TC)為研究對象,選擇比表面積大,原料易得,制備方法簡單的鎂鋁水滑石(Mg/Al-LDO)為吸附材料。對Mg/Al-LDO吸附材料的制備方法,制備工藝進行了探究,并對其吸附四環(huán)素的靜態(tài)吸附條件、吸附性能、吸附劑再生及其熱力學(xué)和動力學(xué)進行了研究,討論了Mg/Al-LDO去除四環(huán)素的機理。研究結(jié)果如下:1.通過恒pH共沉淀法、水熱法、超聲輔助共沉淀法三種方法進行了Mg/Al-LDO前驅(qū)體鎂鋁雙金屬氫氧化物(Mg/Al/CO_3-LDH)的制備研究,根據(jù)產(chǎn)物的吸附率及物理性狀的選擇了超聲輔助共沉淀法。通過單因素和正交實驗優(yōu)化獲得吸附率較好的Mg/Al/CO_3-LDH,其制備條件為:制備溫度45℃,鎂鋁比4:1,制備時間45 min,OH/([Mg]+[Al])=1.2。2.Mg/Al/CO_3-LDH的熱分解主要分為五個階段。對不同熱分解溫度下所得材料對四環(huán)素進行吸附,結(jié)果表明:400℃煅燒后的材料(Mg/Al-LDO)吸附率最高。SEM表征發(fā)現(xiàn)400℃煅燒后原來均勻的片層狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)發(fā)生了變化,片層狀結(jié)構(gòu)發(fā)生部分塌陷,出現(xiàn)較多孔隙。XRD表征顯示煅燒后的材料轉(zhuǎn)變?yōu)殒V鋁復(fù)合氧化物。3.通過靜態(tài)吸附實驗研究了四環(huán)素在Mg/Al-LDO上的去除率,優(yōu)化了靜態(tài)吸附的條件,探討了材料的重復(fù)利用率和常見簡單陰離子的干擾,研究結(jié)果顯示,最佳吸附條件為:25℃,溶液pH 5.0±1.0,NaCl濃度為0.10 mol/L,吸附時間為60 min時,0.15 g/50 m L Mg/Al-LDO對濃度為100 mg/L TC的吸附效果最好,去除率達到90%以上,平衡吸附容量為183.15 mg/g。材料經(jīng)過四次重復(fù)利用后吸附容量仍為150 mg/g以上,常見陰離子對吸附率有一定的干擾,其干擾順序為:CO_32-SO42-HPO32-NO3-Cl-。4.Mg/Al-LDO對TC的吸附熱力學(xué)實驗表明:在25℃,35℃,45℃,55℃下,吸附熱力學(xué)符合Langmuir等溫線模型,吸附主要發(fā)生在Mg/Al-LDO表面的活性區(qū),屬于單分子層吸附。通過熱力學(xué)分析,吸附過程的熱力學(xué)參數(shù)分別為ΔH=20.31 kJ/mol,ΔS=86.90 J/mol·K,25℃、35℃、45℃、55℃下ΔG均小于零,說明Mg/Al-LDO對TC的吸附反應(yīng)屬于吸熱自發(fā)過程,溫度升高有利于吸附的進行。5.Mg/Al-LDO對TC的吸附動力學(xué)吸附實驗表明,吸附的全過程可以用偽二級動力學(xué)方程來描述,其線性相關(guān)系數(shù)高達1.000,推斷該吸附過程主要是表面化學(xué)吸附和顆粒內(nèi)擴散速率控制占主要地位。
【圖文】：

第 3 章 水滑石的制備方法研究用掃描電鏡對三種制備方法制備的材料形貌進行了表征，如圖 3-2 所示。其恒pH 共沉淀法（圖 3-2a）所制備的材料團聚現(xiàn)象特別明顯，從表 3-1 也可以看出這種方法的吸附率也最低，說明這種團聚的出現(xiàn)是不利于吸附的。而 3-2b 顆粒較 3-2a 更細小均勻，說明水熱法依然存在一定的團聚現(xiàn)象，但相對團聚現(xiàn)象較小，，吸附效果也較好，但是從制備方法上來說這種方法耗時最長，制備最為繁瑣。而超聲輔助法（3-2c）發(fā)現(xiàn)顆粒最小，也很均勻，說明超聲的引入有效的抑制了團聚，而且制備過程采用的是過飽和共沉淀（即整個過程 pH 在不斷減�。僮鞣椒ㄗ钜卓刂�，制備時間最短，初步效果也最佳，故后續(xù)研究采用超聲輔助共沉淀法制備。a b c

0 100 200 300 400 500 600溫度 ( C)圖 3-6 煅燒溫度對吸附率的影響從圖 3-6 可知隨著煅燒溫度的增加吸附率逐漸上升，這與煅燒過程中水除時引起水滑石結(jié)構(gòu)和形貌的改變有關(guān)。400 ℃之后吸附率下降，這可能高溫材料轉(zhuǎn)變?yōu)榧饩瘜?dǎo)致水滑石失去記憶功能而無法恢復(fù)為層狀結(jié)構(gòu)。0℃焙燒材料的吸附率最高，因此后續(xù)實驗采用 400 ℃煅燒 4 h 后的水滑吸附材料。.3.2 掃描電鏡（SEM）表征在最佳條件下制備的水滑石及 400 ℃煅燒后的 Mg/Al-LDO 進行形貌表結(jié)果見圖 3-7。a b
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X52;TQ424

【參考文獻】

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1 王雪瑾;朱霞萍;藍路梅;;鎂鋁層狀超分子化合物去除廢水中的六價鉻[J];應(yīng)用化學(xué);2017年01期

2 孫雪梅;吉U

本文編號：2561484