【摘要】：采用多級Fenton氧化結(jié)合石灰乳中和混凝對苯系染料中間體廢水進行強化處理,考察了Fenton試劑投加級數(shù)和投加比例對廢水處理效果的影響,以及多級Fenton氧化之間石灰乳中和混凝作用效果,并分析了廢水中有機成分的變化趨勢。結(jié)果表明:Fenton氧化過程中,COD去除率隨著Fenton試劑投加級數(shù)的增加逐漸增大,3級時效果最佳。3級Fenton處理過程中,Fenton試劑的投加比例為1∶2∶3時,COD去除率最高。在Fenton試劑投加比例為1∶2∶3的3級Fenton氧化過程中,石灰乳可有效調(diào)節(jié)pH由2.5至4.0,同時其混凝作用也可進一步提高COD去除率,最終COD去除率可達97.20%。經(jīng)GC-MS對各個過程中有機物的分析鑒定,可發(fā)現(xiàn)原廢水中的苯系有機物逐漸變化為苯酚、對苯醌以及短鏈小分子脂肪酸等物質(zhì)。
【圖文】：

n。2N4MA和3N4MA使用高效液相色譜儀測定，測定條件:選用C18色譜柱，150mm×4.6mm，內(nèi)徑為5μm，流動相為甲醇，流速為0.5mL·min－1，進樣量為20μL，柱溫25℃，停留時間12.0min。有機污染物的種類采用GC-MS測定，氣相測試條件:進樣口溫度150℃;色譜柱，HP-5MS(60m×0.25mm×0.25μm);升溫程序，初始溫度40℃保持7min，PostＲun，150℃保持4min;載氣，He;柱流速1.0mL·min－1;分流比10∶1。質(zhì)譜測試條件:4極桿溫度150℃;離子源溫度230℃;離子源能量70eV;掃描范圍m/z45～260;采集方式，SCAN;溶劑延遲4.0min［16］。圖1Fenton試劑投加級數(shù)對COD去除率的影響Fig．1EffectofFentonreagentadditionseriesonCODremovalrate2結(jié)果與討論2.1Fenton試劑投加級數(shù)對降解效果的影響依據(jù)前期響應曲面所得的最佳工藝參數(shù)，即反應初始pH4.13，H2O2投加量1.50mol·L－1，F(xiàn)e2+投加量0.72mol·L－1進行Fenton氧化處理。改變Fenton試劑的投加級數(shù)，使用等量多次投加的方法，分別設置為1、2、3、4、5級投加，記錄各種投加方式下COD的變化，以確定最合適的投加級數(shù)。由于TOC與COD去除率變化趨勢基本相似，加之2N4MA和3N4MA去除率變化差異較小，去除率均在99.5%以上;因此，本部分以COD為指標進行分析，結(jié)果如圖1所示。由圖1可以明顯看出，COD去除率隨著反應進行逐漸增大，但是各種投加級數(shù)下的變化趨勢略有差異。當投加級數(shù)較小時，COD去除率先快速增大，后基本不再改變，而當投加級數(shù)增大時，反應初期COD去除率較小，但整體呈現(xiàn)持續(xù)增長的趨勢，且由圖1中的插圖可以看出，最終COD去除率最大值出現(xiàn)在Fenton試劑投加3級時，最高可達90.92%。投加級數(shù)較少時，由于初始H2O2投加量相對較大，H2O2會在短時間內(nèi)產(chǎn)生大量·

ton試劑具體投加方案如表1所示，分別記錄3組COD隨時間的變化情況，結(jié)果如圖2所示。表1不同比例Fenton試劑投加方案Table1DosingschemeofdifferentproportionFentonreagent投加比例第1階段(0～20min)H2O2/(mol·L－1)Fe2+/(mol·L－1)第2階段(20～40min)H2O2/(mol·L－1)Fe2+/(mol·L－1)第3階段(40～60min)H2O2/(mol·L－1)Fe2+/(mol·L－1)1∶1∶10.500.240.500.240.500.241∶2∶30.250.120.500.240.750.363∶2∶10.750.360.500.240.250.12圖2Fenton試劑投加比例對COD去除率的影響Fig．2EffectofFentonreagentdosingratioonCODremovalrate由圖2可以看出，不同投加比例條件下，COD去除率的變化趨勢有一定的差別。為了進一步分析不同投加比例各個階段的變化快慢，對3個比例條件下各階段的COD進行了動力學分析。以COD值為指標，分別進行動力學擬合，結(jié)果發(fā)現(xiàn)各階段的動力學變化均符合二級動力學方程，如圖3所示。由圖3(a)可以看出，當投加比例為1∶1∶1時，氧化速率隨反應進行而降低，階段2的降解速率最大，為9×10－6mg·(L·min)－1，，接近第1階段速率，主要是因為新加入的Fenton試劑加快了反應進程，但是在第3階段，速率常數(shù)反而降低，僅為8×10－6mg·(L·min)－1，主要是因為反應后期累積的短鏈羧酸等中間產(chǎn)物較多，影響了整體反應速率［25-26］。圖3(b)顯示，從第1～3階段，反應速率逐漸升高，由6×10－6mg·(L·min)－1先變?yōu)?×10－6mg·(L·min)－1，最終升高至2×10－5mg·(L·min)－1，在第1階段，F(xiàn)enton試劑利用率較高［27-28］;當進入第2階段時，F(xiàn)enton試劑投加量為第1階段的2倍，而此時體系

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本文編號：2560920