強(qiáng)化3級(jí)Fenton氧化結(jié)合石灰乳中和混凝處理苯系染料中間體廢水
【圖文】:
n。2N4MA和3N4MA使用高效液相色譜儀測(cè)定,測(cè)定條件:選用C18色譜柱,150mm×4.6mm,內(nèi)徑為5μm,流動(dòng)相為甲醇,流速為0.5mL·min-1,進(jìn)樣量為20μL,柱溫25℃,停留時(shí)間12.0min。有機(jī)污染物的種類采用GC-MS測(cè)定,氣相測(cè)試條件:進(jìn)樣口溫度150℃;色譜柱,HP-5MS(60m×0.25mm×0.25μm);升溫程序,初始溫度40℃保持7min,PostRun,150℃保持4min;載氣,He;柱流速1.0mL·min-1;分流比10∶1。質(zhì)譜測(cè)試條件:4極桿溫度150℃;離子源溫度230℃;離子源能量70eV;掃描范圍m/z45~260;采集方式,SCAN;溶劑延遲4.0min[16]。圖1Fenton試劑投加級(jí)數(shù)對(duì)COD去除率的影響Fig.1EffectofFentonreagentadditionseriesonCODremovalrate2結(jié)果與討論2.1Fenton試劑投加級(jí)數(shù)對(duì)降解效果的影響依據(jù)前期響應(yīng)曲面所得的最佳工藝參數(shù),即反應(yīng)初始pH4.13,H2O2投加量1.50mol·L-1,F(xiàn)e2+投加量0.72mol·L-1進(jìn)行Fenton氧化處理。改變Fenton試劑的投加級(jí)數(shù),使用等量多次投加的方法,分別設(shè)置為1、2、3、4、5級(jí)投加,記錄各種投加方式下COD的變化,以確定最合適的投加級(jí)數(shù)。由于TOC與COD去除率變化趨勢(shì)基本相似,加之2N4MA和3N4MA去除率變化差異較小,去除率均在99.5%以上;因此,本部分以COD為指標(biāo)進(jìn)行分析,結(jié)果如圖1所示。由圖1可以明顯看出,COD去除率隨著反應(yīng)進(jìn)行逐漸增大,但是各種投加級(jí)數(shù)下的變化趨勢(shì)略有差異。當(dāng)投加級(jí)數(shù)較小時(shí),COD去除率先快速增大,后基本不再改變,而當(dāng)投加級(jí)數(shù)增大時(shí),反應(yīng)初期COD去除率較小,但整體呈現(xiàn)持續(xù)增長(zhǎng)的趨勢(shì),且由圖1中的插圖可以看出,最終COD去除率最大值出現(xiàn)在Fenton試劑投加3級(jí)時(shí),最高可達(dá)90.92%。投加級(jí)數(shù)較少時(shí),由于初始H2O2投加量相對(duì)較大,H2O2會(huì)在短時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生大量·
ton試劑具體投加方案如表1所示,分別記錄3組COD隨時(shí)間的變化情況,結(jié)果如圖2所示。表1不同比例Fenton試劑投加方案Table1DosingschemeofdifferentproportionFentonreagent投加比例第1階段(0~20min)H2O2/(mol·L-1)Fe2+/(mol·L-1)第2階段(20~40min)H2O2/(mol·L-1)Fe2+/(mol·L-1)第3階段(40~60min)H2O2/(mol·L-1)Fe2+/(mol·L-1)1∶1∶10.500.240.500.240.500.241∶2∶30.250.120.500.240.750.363∶2∶10.750.360.500.240.250.12圖2Fenton試劑投加比例對(duì)COD去除率的影響Fig.2EffectofFentonreagentdosingratioonCODremovalrate由圖2可以看出,不同投加比例條件下,COD去除率的變化趨勢(shì)有一定的差別。為了進(jìn)一步分析不同投加比例各個(gè)階段的變化快慢,對(duì)3個(gè)比例條件下各階段的COD進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)分析。以COD值為指標(biāo),分別進(jìn)行動(dòng)力學(xué)擬合,結(jié)果發(fā)現(xiàn)各階段的動(dòng)力學(xué)變化均符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,如圖3所示。由圖3(a)可以看出,當(dāng)投加比例為1∶1∶1時(shí),氧化速率隨反應(yīng)進(jìn)行而降低,階段2的降解速率最大,為9×10-6mg·(L·min)-1,,接近第1階段速率,主要是因?yàn)樾录尤氲腇enton試劑加快了反應(yīng)進(jìn)程,但是在第3階段,速率常數(shù)反而降低,僅為8×10-6mg·(L·min)-1,主要是因?yàn)榉磻?yīng)后期累積的短鏈羧酸等中間產(chǎn)物較多,影響了整體反應(yīng)速率[25-26]。圖3(b)顯示,從第1~3階段,反應(yīng)速率逐漸升高,由6×10-6mg·(L·min)-1先變?yōu)?×10-6mg·(L·min)-1,最終升高至2×10-5mg·(L·min)-1,在第1階段,F(xiàn)enton試劑利用率較高[27-28];當(dāng)進(jìn)入第2階段時(shí),F(xiàn)enton試劑投加量為第1階段的2倍,而此時(shí)體系
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10 彭曉t
本文編號(hào):2560920
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