【摘要】：廢水中重金屬進(jìn)入環(huán)境后易通過食物鏈在生物體內(nèi)富集,對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類自身危害極大。吸附法作為一種常用的重金屬污染治理手段被廣泛研究。前期研究發(fā)現(xiàn)鋯柱撐蒙脫土(Zr-MMT)多孔納米粉體吸附劑為負(fù)電性,對(duì)正電性的Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cr(ⅡI)等具有良好吸附性能,為解決粉體材料易隨水流失和團(tuán)聚失活的問題,采用凝膠注模法將其成型為多孔塊狀材料,但是凝膠注模法所需焙燒溫度高,導(dǎo)致蒙脫土層狀結(jié)構(gòu)坍塌且材料機(jī)械強(qiáng)度差。因此,尋找一種合適的方法解決此問題十分必要。本研究以Zr-MMT多孔粉體為基材,采用干壓成型結(jié)合造孔劑將其成型為Zr-MMT多級(jí)孔材料,對(duì)成型過程中的影響因素進(jìn)行優(yōu)化,并探索Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的靜態(tài)吸附和動(dòng)態(tài)吸附性能。具體研究內(nèi)容如下:(1)首先采用干壓成型結(jié)合造孔劑對(duì)Zr-MMT多孔粉體進(jìn)行成型,考察聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和偶氮二酰胺(AC)配比、造孔劑添加量、壓力對(duì)Zr-MMT多級(jí)孔材料的孔隙率、比表面積、滲透系數(shù)和抗壓強(qiáng)度的影響。結(jié)果表明,Zr-MMT多級(jí)孔材料的最佳制備條件為m(PMMA):m(AC)=1㑳2,w(造孔劑)=40%,壓力為20MPa,焙燒溫度為550℃;Zr-MMT多級(jí)孔材料孔隙率達(dá)39.85%,具有良好的滲透性能和抗壓強(qiáng)度,孔隙之間相互連接,孔壁呈現(xiàn)三維蜂窩狀結(jié)構(gòu),不僅有利于流體滲透,且提高了Zr-MMT多級(jí)孔材料的比表面積;Zr-MMT多級(jí)孔材料的等電點(diǎn)(p Hpzc)為p H=4.3,p H4.3,Zr-MMT多級(jí)孔材料帶負(fù)電,容易吸附帶正電的離子。(2)在Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)進(jìn)行靜態(tài)吸附過程中,系統(tǒng)研究了吸附劑投加量、重金屬溶液初始濃度、吸附時(shí)間、p H值和競(jìng)爭(zhēng)陽離子對(duì)Zr-MMT多級(jí)孔材料吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的影響,并且對(duì)吸附過程的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)進(jìn)行了模擬,并探索Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)競(jìng)爭(zhēng)吸附和Zr-MMT多級(jí)孔材料的再生性能。結(jié)果表明,Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)有較高的去除率,而且是一個(gè)快速吸附的過程;二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型比一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型更適合于描述Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的靜態(tài)吸附動(dòng)力學(xué)行為,吸附過程存在化學(xué)吸附;Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的熱力學(xué)行為可用Langmuir吸附等溫模型進(jìn)行較好地描述,其對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)最大吸附量分別為43.87 mg/g和38.01 mg/g;熱力學(xué)參數(shù)表明,Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的吸附過程是自發(fā)的吸熱過程,升高溫度有利于吸附的發(fā)生;Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的吸附過程包括表面吸附、靜電吸附和離子交換;自然水體中常見的陽離子(Na+、K+、Ca2+)對(duì)Zr-MMT多級(jí)孔材料吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)影響不大,且Zr-MMT多級(jí)孔材料脫附再生4次后,吸附率還能達(dá)到63%以上,Zr-MMT多級(jí)孔材料吸附后和脫附再生后,比表面積輕微下降,抗壓強(qiáng)度有明顯下降,但仍維持在5~6 Mpa,說明Zr-MMT多級(jí)孔材料具有良好的再生性能。因此,基于Zr-MMT多孔粉體制備的多級(jí)孔材料在水體重金屬處理方面有著潛在應(yīng)用前景。(3)在Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)進(jìn)行固定床動(dòng)態(tài)吸附過程中,系統(tǒng)考察了吸附床層高度、初始濃度、進(jìn)水流速對(duì)Zr-MMT多級(jí)孔材料吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)穿透曲線的影響,采用Thomas模型和Adams-Bohart模型對(duì)Zr-MMT多級(jí)孔材料吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)穿透曲線數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合。結(jié)果表明,Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的動(dòng)態(tài)吸附能力隨著進(jìn)水流速的減小、初始濃度的減小和填料層高度的增加而增加。因此,該動(dòng)態(tài)吸附過程選擇低初始濃度、低進(jìn)水流速和高床層高度為宜。Zr-MMT多級(jí)孔材料動(dòng)態(tài)吸附后,比表面積下降明顯,抗壓強(qiáng)度能維持在8~9MPa。Thomas模型能夠很好的擬合Zr-MMT多級(jí)孔材料對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的動(dòng)態(tài)吸附過程,而Adams-Bohart模型只能對(duì)穿透曲線的初始部分進(jìn)行擬合。這些模擬參數(shù)為Zr-MMT多級(jí)孔材料的工業(yè)化應(yīng)用提供了可靠的參數(shù)。
【學(xué)位授予單位】：陜西科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2548114