【摘要】：Fenton氧化具有氧化效率高,反應(yīng)速率快等優(yōu)點,但其同時存在不足,如催化劑不能循環(huán)利用、反應(yīng)適用的pH較窄、后續(xù)處理產(chǎn)生污泥。研究異相電-Fenton工藝過程,克服其不足之處,具有較好的實際應(yīng)用價值。酚類物質(zhì)在環(huán)境中危害極大,能夠破壞生態(tài)系統(tǒng),引起動植物病變。因此,本課題力圖通過異相電-Fenton工藝降解水中4-硝基酚。本課題的研究內(nèi)容包括三個部分:(i)制備異相催化劑,并對催化劑的穩(wěn)定性和催化性能進(jìn)行考察;(ii)在催化劑制備基礎(chǔ)上,構(gòu)建異相電-Fenton氧化體系,探究pH、催化劑加量、初始4-硝基酚濃度等因素對目標(biāo)污染物降解的影響;(iii)將反應(yīng)后的樣品進(jìn)行GC-MS分析,探討4-硝基酚的降解路徑。主要結(jié)論如下:(1)采用浸漬法將催化劑Fe~(3+)負(fù)載到活性炭顆粒中,用瓊脂包覆負(fù)載催化劑的活性炭顆粒。結(jié)果表明,包覆瓊脂之后催化劑催化性能良好。H_2O_2濃度為100mg/L,pH=3.0,瓊脂包覆濃度為0.3%,催化劑加量為25 g/L,反應(yīng)進(jìn)行至180 min時,H_2O_2的分解率達(dá)到約80%,溶液中總鐵離子濃度約為1 mg/L。(2)5g催化劑吸附硝基苯達(dá)到飽和之后,加入100 mg/L的H_2O_2,液相硝基苯由平衡濃度45.0 mg/L下降至3.9 mg/L,去除率為91.33%;反應(yīng)結(jié)束后,溶液中總鐵離子僅為0.9 mg/L。因此可確定Fenton反應(yīng)主要發(fā)生在活性炭顆粒表面,證實了異相類Fenton反應(yīng)的存在。(3)利用沸石分子篩負(fù)載Fe~(3+),探究催化劑的催化性能。當(dāng)H_2O_2初始濃度為200 mg/L,加入12 g催化劑,pH=3時,反應(yīng)120 min,H_2O_2分解率達(dá)84.6%,證實了該異相催化劑催化性能良好;當(dāng)pH=5、7時,H_2O_2分解率仍然較高,還可以證明異相Fenton反應(yīng)能夠拓寬反應(yīng)所適應(yīng)的pH范圍。(4)利用異相類電-Fenton氧化法降解4-硝基酚,當(dāng)pH=2.2,4-硝基酚初始濃度為100 mg/L,加入12 g催化劑時,反應(yīng)60 min時4-硝基酚的去除率達(dá)96.51%,降解效果明顯。用同樣的催化劑使用4次之后,4-硝基酚的去除率仍然高達(dá)89.02%;反應(yīng)結(jié)束后,溶液中測得鐵離子浸出量為0.83 mg/L,大部分的鐵離子仍然附著在沸石顆粒中,可見催化劑具有高穩(wěn)定性。體系TOC從反應(yīng)初始的51.75 mg/L下降至16.22 mg/L,去除率為68.66%,大部分的4-硝基酚被降解為無機產(chǎn)物。(5)利用GC-MS對降解之后的產(chǎn)物分析。4-硝基酚降解機理如下:4-硝基酚中的硝基首先從環(huán)上脫落,加羥基生成對苯二酚,對苯二酚中兩個羥基同時去氫生成對苯醌,對苯醌被進(jìn)一步氧化,進(jìn)而生成小分子物質(zhì)直至被礦化;當(dāng)溶液中存在氯離子時,降解過程中產(chǎn)生多種有機氯化物,其中較為典型的為氯代苯酚、氯代硝基酚等。
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X703

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 滕潔;;非均相Fenton反應(yīng)的研究進(jìn)展[J];資源節(jié)約與環(huán)保;2016年10期

2 Marta Staniszewska;Iga Koniecko;Lucyna Falkowska;Dorota Burska;Joanna Kie?czewska;;The relationship between the black carbon and bisphenol A in sea and river sediments(Southern Baltic)[J];Journal of Environmental Sciences;2016年03期

3 白小霞;楊慶;丁昀;魏巍;丁潔;鐘鶯鶯;;催化臭氧氧化處理難降解石化廢水技術(shù)的研究進(jìn)展[J];化工進(jìn)展;2016年01期

4 郭長征;;多相芬頓法催化降解有機污染物進(jìn)展[J];中國環(huán)境管理干部學(xué)院學(xué)報;2015年04期

5 李環(huán)宇;;非均相Fenton反應(yīng)處理有機污染物的研究進(jìn)展[J];建筑與預(yù)算;2015年06期

6 馬冬梅;陳泉源;何晉保;;異相類Fenton氧化處理T酸廢母液的催化劑[J];環(huán)境工程學(xué)報;2015年06期

7 朱心悅;韋新東;蔣寶軍;;高級氧化技術(shù)處理廢水的研究進(jìn)展[J];中國資源綜合利用;2015年03期

8 俸志榮;焦緯洲;劉有智;許承騁;郭亮;余麗勝;;鐵碳微電解處理含硝基苯廢水[J];化工學(xué)報;2015年03期

9 黎海云;;芬頓法在污水深度處理系統(tǒng)的應(yīng)用[J];造紙科學(xué)與技術(shù);2014年06期

10 周丹;王春暉;趙永紅;;Fe/AC非均相Fenton體系降解BPA[J];環(huán)境工程學(xué)報;2014年12期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前5條

1 畢強;電化學(xué)處理有機廢水電極材料的制備與性能研究[D];西安建筑科技大學(xué);2014年

2 白翠萍;類Fenton高級氧化技術(shù)處理染料廢水的研究[D];武漢理工大學(xué);2012年

3 蘇碧泉;修飾電極上亞甲基藍(lán)和對硝基苯酚光電催化機理分析[D];蘭州大學(xué);2009年

4 段林海;沸石分子篩的吸附擴(kuò)散及應(yīng)用[D];蘭州大學(xué);2006年

5 賈保軍;多相催化電解處理硝基苯和苯酚廢水[D];大連理工大學(xué);2006年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 樊蓉;電芬頓預(yù)處理焦化廢水有機物工藝優(yōu)化與去除特性研究[D];太原理工大學(xué);2016年

2 劉春;鐵離子負(fù)載型電芬頓氧化降解雙酚A的研究[D];青島科技大學(xué);2016年

3 陳聰;新型鎳電極電芬頓法預(yù)處理印染廢水效能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2015年

4 龍冉冉;異相Fenton法降解Orange Ⅱ的研究[D];華南理工大學(xué);2015年

5 安力偉;非均相類Fenton催化劑的制備及性能研究[D];江南大學(xué);2014年

6 婁季攀;二氧化鈦光催化材料的研究及在造紙廢水處理中的應(yīng)用[D];浙江理工大學(xué);2014年

7 李微;非均相Fenton催化劑氧化降解廢水中DMF技術(shù)研究[D];浙江大學(xué);2014年

8 何文妍;新型電芬頓法在苯酚及甲基橙廢水中的應(yīng)用研究[D];陜西師范大學(xué);2013年

9 程聰;高級氧化法處理難降解有機廢水的研究[D];武漢紡織大學(xué);2013年

10 榮景瑤;非均相Fenton氧化法降解水中苯酚的實驗研究[D];哈爾濱工程大學(xué);2013年

，

本文編號：2543431