【摘要】：五氯酚(PCP)在我國(guó)被廣泛的用作為除草劑、殺蟲(chóng)劑、殺真菌劑以及木材反腐劑。它具有相對(duì)持久性、高毒害性,在自然環(huán)境下半衰期較長(zhǎng),所以對(duì)環(huán)境仍產(chǎn)生深遠(yuǎn)地影響。在長(zhǎng)期的淹水條件下,PCP的微生物厭氧脫氯過(guò)程是PCP降解最主要的方式。三價(jià)鐵、硫酸鹽和硝酸鹽作為自然土壤中重要的競(jìng)爭(zhēng)性電子受體,其還原過(guò)程可與PCP脫氯還原同時(shí)發(fā)生,這使得厭氧PCP降解過(guò)程更加復(fù)雜。本論文以PCP作為目標(biāo)氯代有機(jī)污染物,基于泥漿培養(yǎng)和富集硫酸鹽還原菌群體系,研究了外源電子受體(硫酸鹽和硝酸鹽)對(duì)PCP還原脫氯的影響以及微生物調(diào)控作用機(jī)制。主要研究結(jié)果如下:(1)水稻土中PCP在40天完成完全脫氯,相比于不添加硫酸鹽和硝酸鹽的對(duì)照處理,外源添加的硫酸鹽和硝酸鹽都抑制PCP的還原脫氯,且隨著硫酸鹽和硝酸鹽添加濃度的提高,PCP的還原率依次降低。但因外源補(bǔ)充了電子供體,足夠完成培養(yǎng)體系中所有還原過(guò)程的電子消耗量,因此,與對(duì)照相比,硫酸鹽和硝酸鹽添加濃度的增加只會(huì)抑制培養(yǎng)前期的脫氯速率,至培養(yǎng)末期時(shí)還原脫氯無(wú)差異。試驗(yàn)中PCP脫氯途徑從鄰位脫氯開(kāi)始,再通過(guò)鄰位、對(duì)位和間位脫氯最后形成3-MCP作為最終產(chǎn)物。通過(guò)高通量測(cè)序水稻土中檢測(cè)到的主要的屬有:Desulfobacca、Syntrophomonas、Pelotomaculum、Geobacter、Pesudomonas、Desulfitobacterium、Desulfovibrio、Clostridium、Sedimentibacter 和 Caloramator。其中,Desulfitobacterium屬最可能是本試驗(yàn)中的脫氯菌。細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)除了具有相似的主要菌屬,在硝酸鹽和硫酸鹽處理中分別具有一些特有的菌屬,如硝酸鹽處理中的Caldicoprobacter和硫酸鹽處理中的Desulfovibrio。(2)硫酸鹽土壤中PCP在培養(yǎng)到60天時(shí)才發(fā)生還原脫氯,至培養(yǎng)90天時(shí),所有處理中20mM Na2MoO4處理的PCP脫氯轉(zhuǎn)化率最大,為22.5%,20mM NaN03處理的轉(zhuǎn)化率最小,為7.5%。PCP在不同硝酸鈉處理中的殘留量排序?yàn)?0mM10mM1mM5mM。并且,PCP通過(guò)鄰位脫氯產(chǎn)生唯一的產(chǎn)物2,3,4,5-TeCP。跟不添加硫酸鹽和硝酸鹽的對(duì)照處理相比,硝酸鹽的添加對(duì)PCP降解的影響表現(xiàn)出:低濃度的硝酸鹽處理(1 mM和5 mM硝酸鹽)促進(jìn)了 PCP的還原脫氯;而高濃度的硝酸鹽處理(10 mM和20 mM硝酸鹽)則抑制了 PCP的還原脫氯。硫酸鹽土壤微生物主要以Clostridia、Alphaproteobacteria、Gammaproteobacteria和 Deltaproteobacteria 綱組成;硫酸鹽土壤由于其高鹽度等特性,所以Dethiobacter和Alkaliphilus兩個(gè)嗜堿性的屬的相對(duì)豐富度較高。此外,硫酸鹽土中還檢測(cè)到可能具有還原脫氯功能的脫氯菌 Anaeromyxobacter、Geobacter、Dehalobacter 屬。(3)通過(guò)富集培養(yǎng)并馴化的方式得到硫酸鹽還原菌群,發(fā)現(xiàn)SRB菌群能夠耐受PCP,但不能夠降解轉(zhuǎn)化PCP。隨著PCP濃度的增加,SRB菌群的硫酸鹽還原率下降,可見(jiàn)高濃度的PCP的存在對(duì)SRB菌群具有毒害作用,抑制了硫酸鹽還原。本論文通過(guò)研究?jī)煞N性質(zhì)完全不同的土壤(水稻土和硫酸鹽土)中PCP的還原脫氯情況,發(fā)現(xiàn):通過(guò)補(bǔ)充充足的電子供體,則會(huì)降低因SO42-和NO3-還原對(duì)電子競(jìng)爭(zhēng)而導(dǎo)致的PCP還原脫氯的抑制效應(yīng);此外,通過(guò)抑制硫酸鹽還原以及施加適量的硝酸鹽,則會(huì)調(diào)控富含硫酸鹽、且缺氮的厭氧土壤中PCP的還原脫氯,從而實(shí)現(xiàn)PCP高效降解。本論文研究結(jié)果為不同土壤類(lèi)型的PCP污染修復(fù)提供了一定的理論依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：X592

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本文編號(hào)：2540998