【摘要】：鉈(Tl)具有生物蓄積性,是一種劇毒重金屬元素,在自然界中主要以Tl(I)形式存在。隨著工業(yè)的不斷發(fā)展,鉈礦石的開采、冶煉導(dǎo)致環(huán)境鉈污染現(xiàn)象日益嚴(yán)重。將遷移性強的Tl(I)氧化為Tl(III)并原位沉淀,是一種有前景的含鉈廢水處理方法。電化學(xué)技術(shù)性能高效、操作簡便,近年來受到廣泛關(guān)注,但當(dāng)前尚未有利用電化學(xué)技術(shù)處理含鉈廢水的報道。本研究基于電化學(xué)技術(shù),從供電電源、陽極材料、原位沉淀等角度,實現(xiàn)了含鉈廢水的高效處理。針對電化學(xué)技術(shù)電能消耗大的問題,引進新興的微生物燃料電池作為供電電源,所采用的單室微生物燃料電池的輸出功率達到518.5 mW/m2,最大電壓達到700 mV(1000?)。以此為供電電源,以碳氈作為陽極,石墨板作為陰極并曝氣,在初始Tl(I)濃度為5 mg/L,pH為2.0,施加電壓為600 mV的條件下,經(jīng)過4 h的電解,Tl(I)的氧化率達到了80.5%,再經(jīng)過絮凝沉淀后,總鉈的去除率為82.3%。并用X射線光電子能譜(XPS)證實了Tl(III)的生成。陽極材料對電化學(xué)氧化技術(shù)尤為關(guān)鍵。針對傳統(tǒng)陽極材料氧化能力弱的問題,引進摻硼金剛石薄膜電極(BDD)作為陽極,石墨板作為陰極,在Tl(I)初始濃度為10 mg/L,pH為2.0,電流密度為5 mA/cm2的條件下,經(jīng)過15 min的電解,Tl(I)的氧化率達到了99.2%,經(jīng)過絮凝沉淀后,總鉈得到完全去除,XPS證實了Tl(III)的生成,起作用的主要是電化學(xué)過程中產(chǎn)生的羥基自由基。針對電化學(xué)氧化后仍需經(jīng)絮凝沉淀才能徹底凈化含鉈廢水的問題,引進電絮凝工藝處理含鉈廢水,一步實現(xiàn)了Tl(I)的氧化與產(chǎn)物同步絮凝。比較了鐵電極和鋁電極的處理效果,結(jié)果表明鋁電極更適用于含鉈廢水的電絮凝處理。當(dāng)Tl(I)初始濃度為10 mg/L,pH為9.0,電流密度為5 mA/cm2時,經(jīng)過60 min的電解,總鉈的去除率達到了86.4%。對絮凝實驗得到的沉淀進行XPS分析,結(jié)果表明沉淀物中的鉈元素主要以Tl(III)為主。綜上,本研究基于電化學(xué)技術(shù)實現(xiàn)了含鉈廢水的有效處理,利用微生物燃料電池作為供電裝置降低了電化學(xué)技術(shù)的成本,利用BDD電極提高了電化學(xué)氧化技術(shù)的效率,利用電絮凝體系實現(xiàn)了一步法處理含鉈廢水,研究結(jié)果為含鉈廢水的高效處理,提供了新的方向和思路。
[Abstract]:Thallium (Tl), a highly toxic heavy metal element, is bioaccumulative and exists mainly in the form of Tl (I) in nature. With the development of industry and the exploitation of thallium ore, the environmental thallium pollution is becoming more and more serious. Oxidation of highly mobile Tl (I) to Tl (III) and in situ precipitation is a promising method for treatment of thallium containing wastewater. Electrochemical technology has attracted wide attention in recent years due to its high performance and simple operation. However, there are no reports on the treatment of thallium wastewater by electrochemical technology. Based on electrochemical technology, the high efficiency treatment of thallium wastewater was realized from the aspects of power supply, anode material and in situ precipitation. In order to solve the problem of high power consumption in electrochemical technology, a new microbial fuel cell is introduced as power supply. The output power of single-chamber microbial fuel cell is up to 518.5 mW/m2, and the maximum voltage is 700 mV (1000?). With carbon felt as anode, graphite plate as cathode and aeration, the initial Tl (I) concentration of 5 mg/L,pH is 2.0, and the applied voltage is 600 mV, after electrolysis for 4 h, the anode is used as power supply, the graphite plate is used as cathode and aeration, and the initial concentration of Tl (I) is 2.0, and the applied voltage is 600 mV. The oxidation rate of Tl (I) reached 80.5 and the removal rate of total thallium was 82.3 after flocculation and precipitation. The formation of Tl (III) was confirmed by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Anode materials are particularly important for electrochemical oxidation. In order to solve the problem of weak oxidation ability of traditional anode materials, boron doped diamond film electrode (BDD) was introduced as anode, graphite plate as cathode, and the initial concentration of Tl (I) was 2.0 mg/L,pH at 10 mg/L,pH. At the current density of 5 mA/cm2, the oxidation rate of electrolytic, Tl (I) reached 99.2 after 15 min. After flocculation and precipitation, the total thallium was completely removed. The formation of Tl (III) was confirmed by XPS. The main action is the hydroxyl radical produced in the electrochemical process. Aiming at the problem that the wastewater containing thallium can be completely purified by flocculation and precipitation after electrochemical oxidation, this paper introduces an electroflocculation process to treat the wastewater containing thallium, and realizes the simultaneous flocculation of Tl (I) oxidation and product in one step. The results show that the aluminum electrode is more suitable for the treatment of thallium containing wastewater by electroflocculation. When the initial concentration of Tl (I) was 9. 0 mg/L,pH and the current density was 5 mA/cm2, the removal rate of total thallium reached 86.4% after 60 min electrolysis. The precipitation obtained from flocculation experiment was analyzed by XPS. The results showed that the main element of thallium in the precipitate was Tl (III). In summary, the effective treatment of thallium containing wastewater was realized based on electrochemical technology. The cost of electrochemical technology was reduced by using microbial fuel cell as power supply device, and the efficiency of electrochemical oxidation technology was improved by using BDD electrode. The one-step treatment of thallium wastewater was realized by using electric flocculation system. The results provided a new direction and thought for the efficient treatment of thallium containing wastewater.
【學(xué)位授予單位】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X703

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4 印霞h，

本文編號：2411025