【摘要】：持久性有機(jī)污染物(Persistent Organic pollutants,POPs)的難降解性、半揮發(fā)性和毒性已經(jīng)引起人類(lèi)的廣泛關(guān)注,他們?cè)诃h(huán)境中可通過(guò)大氣傳輸?shù)竭b遠(yuǎn)的地方,威脅到生態(tài)安全和人體健康。本文以皖江下游地區(qū)大氣、土壤和樹(shù)皮中的有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs)、多氯聯(lián)苯(PCBs)和多環(huán)芳烴(PAHs)為研究對(duì)象,探究其在大氣和土壤之中的界面交換,深入了解持久性有機(jī)污染物的遷移和歸宿;同時(shí)探究樹(shù)皮作為大氣被動(dòng)采樣器的特性,完善樹(shù)皮-大氣模型在實(shí)際工作中的作用。皖江下游地區(qū)大氣中有機(jī)氯農(nóng)藥、多氯聯(lián)苯和多環(huán)芳烴的平均濃度分別為660、590和16000 pg/m3。其中有機(jī)氯農(nóng)藥以硫丹的濃度最高,大氣中的平均濃度達(dá)310 pg/m3,占OCPs均值的47%,且在農(nóng)田檢測(cè)到了極高的硫丹濃度,達(dá)到1600 pg/m3,暗示近期有新鮮硫丹的使用,自2014年底國(guó)家禁止硫丹的生產(chǎn)和使用后,市場(chǎng)上仍有一定量的庫(kù)存,這些硫丹的使用是造成大氣中硫丹濃度較高的主要原因。大氣中23種多氯聯(lián)苯濃度較高,且出現(xiàn)明顯的城鄉(xiāng)遞現(xiàn)象,因其歷史使用源以城區(qū)為主,導(dǎo)致城區(qū)中多氯聯(lián)苯的濃度顯著比農(nóng)村高,本地大氣中檢測(cè)到相對(duì)較高濃度的較重多氯聯(lián)苯,如CB167、CB180,同樣說(shuō)明了本地污染源對(duì)大氣中PCBs做出了貢獻(xiàn);大氣中15種多環(huán)芳烴以菲(Phe)和熒蒽(Fla)占據(jù)主導(dǎo),共占芳烴總量的68%,且大部分芳烴與總濃度之間呈現(xiàn)良好的線(xiàn)性關(guān)系,暗示多環(huán)芳烴來(lái)自同一污染源的可能較大,通過(guò)解析不同燃燒源產(chǎn)生PAHs同系物的構(gòu)成差異,發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)燃燒對(duì)本地大氣中PAHs做出了重要貢獻(xiàn)。后向軌跡反衍模型顯示來(lái)自西北方向的氣團(tuán)對(duì)本地大氣中的污染物產(chǎn)生了重要影響,這一方位正位于農(nóng)耕區(qū),硫丹在這一區(qū)域的含量極高,說(shuō)明大氣傳輸源對(duì)所研究區(qū)域的硫丹濃度產(chǎn)生了重要貢獻(xiàn)。土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥、多氯聯(lián)苯和多環(huán)芳烴的平均濃度分別為15、1.3和1100ng/g。有機(jī)氯農(nóng)藥中雙對(duì)氯苯基三氯乙烷(DDTs)的占比最大,平均值占到OCPs總量的95%,在一個(gè)工業(yè)區(qū)(編號(hào)11U)附近的土壤中發(fā)現(xiàn)了高濃度的DDTs殘留,達(dá)到56 ng/g,且DDT/(DDE+DDD)的比值大于0.5,暗示有新鮮DDT的使用;另一個(gè)農(nóng)田(編號(hào)3R)土壤中DDTs在所有采樣點(diǎn)中的濃度最高,達(dá)到62 ng/g,但主要構(gòu)成以p,p’-DDT的降解產(chǎn)物p,p’-DDE為主(47 ng/g),其次是未降解的p,p’-DDT(10 ng/g)。土壤中的多氯聯(lián)苯以四氯代和五氯代的化合物占據(jù)主導(dǎo),氯代數(shù)較多的PCBs在土壤中的含量很高,如CB101和CB187,這與大氣中檢測(cè)到較重的PCBs結(jié)果相一致。土壤中的多環(huán)芳烴以Fla和芘(Pry)占據(jù)主導(dǎo),達(dá)到PAHs總量的43%,各個(gè)單體PAHs與總量之間同樣有良好的線(xiàn)性關(guān)系,且通過(guò)Phe、Pry和蒽(Ant)的比值Fla/(Fla+Pyr)和Phe/(Phe+Ant)可以判斷出多環(huán)芳烴主要來(lái)自生物質(zhì)燃燒。土壤有機(jī)質(zhì)含量與OCPs和PCBs的濃度沒(méi)有呈現(xiàn)良好的相關(guān)性,而PAHs與土壤有機(jī)質(zhì)之間的線(xiàn)性較好,產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因可能是土壤有機(jī)質(zhì)能促進(jìn)新鮮排放的污染物的吸收,而對(duì)于殘留在土壤中較久的污染物,在沒(méi)有新源輸入的前提下,有機(jī)質(zhì)含量促進(jìn)了微生物的降解活動(dòng)。土氣交換狀況顯示,對(duì)于α和γ-六氯環(huán)己烷(HCH)、p,p’-DDE,三氯代以下PCBs和部分四環(huán)及四環(huán)以下PAHs,土壤仍然作為一個(gè)源,向外界釋放污染物。樹(shù)皮中有機(jī)氯農(nóng)藥、多氯聯(lián)苯和多環(huán)芳烴的濃度分別為13、6.0和66 ng/g dw。有機(jī)氯農(nóng)藥以硫丹占比最高,達(dá)到58%。多氯聯(lián)苯中也發(fā)現(xiàn)較重的異構(gòu)體含量較高,如CB138和CB180的含量分別排在第一位和第三位。多環(huán)芳烴以Phe和Fla含量最多,共占芳烴總量的47%。以上結(jié)果所反映的污染物構(gòu)成與用被動(dòng)采樣器獲得的數(shù)據(jù)一致。使用樹(shù)皮-大氣模型估算大氣中污染物的濃度,結(jié)果表明對(duì)于有機(jī)氯農(nóng)藥和多氯聯(lián)苯,模型預(yù)測(cè)值與被動(dòng)采樣器獲得的結(jié)果相似,可以很好的表征大氣中污染物的含量;而預(yù)測(cè)的多環(huán)芳烴的值比實(shí)測(cè)值低很多,可能的原因是多環(huán)芳烴在樹(shù)皮-大氣界面中沒(méi)有達(dá)到交換平衡,模型無(wú)法對(duì)未達(dá)到交換平衡的樣品進(jìn)行預(yù)測(cè)。樹(shù)皮與大氣中的污染物達(dá)到交換平衡所需的時(shí)間比聚氨酯泡沫采樣器更多,往往無(wú)法對(duì)短暫而迅速的污染物排放事件做出響應(yīng),因此樹(shù)皮更傾向于反映化學(xué)性質(zhì)較為穩(wěn)定的化合物在長(zhǎng)時(shí)間尺度上的平均濃度。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：安徽師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：X592

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2402968