【摘要】：近年來,大氣污染物的排放日漸成為一個世界性的環(huán)境問題,其中氮氧化物(NOX)的排放具有多重危害,它導致酸雨和光化學煙霧的形成,損害植被和建筑,并致使河流湖泊以及其他水體酸化,而且還危害著人類的健康。許多大氣污染物處理方面的研究顯示低溫等離子體是一種高效率的NOX脫除方法,可實現(xiàn)常壓下多種污染物的同時處理,而且其投資成本和運行成本相對較低,這引起了國內(nèi)外學者的普遍關(guān)注。本文介紹了強電離放電的基本理論以及強電離放電的化學過程,依據(jù)這些理論,選擇NO脫除的相關(guān)化學反應(yīng)方程式,以氮氣(N_2)為平衡氣體,基于不同的煙氣成分分別建立了兩種模擬煙氣系統(tǒng)(NO/N_2/O_2系統(tǒng)和NO/N_2/O_2/H_2O系統(tǒng))的化學反應(yīng)動力學模型,利用MATLAB編程,進行數(shù)值模擬計算;并通過調(diào)整煙氣系統(tǒng)中關(guān)鍵物質(zhì)的濃度,系統(tǒng)地考察了等離子體的微觀物理化學反應(yīng)過程及各種因素對不同煙氣系統(tǒng)下強電離放電脫除NO的影響,指出了上述兩種煙氣系統(tǒng)中NO轉(zhuǎn)化脫除的主要路徑。此外,通過試驗研究了NO初始濃度、含水率、含氧量、放電電壓和頻率對強電離放電脫除模擬煙氣中NO的影響,得出了提高NO脫除效率的方法,并分析了NO脫除產(chǎn)物的成分。本文的主要研究成果如下:(1)對于模擬煙氣NO/N_2/O_2系統(tǒng):采用數(shù)值模擬的方法考察了含氧量對反應(yīng)過程中關(guān)鍵自由基生成和反應(yīng)速率常數(shù)對NO去除的影響規(guī)律,確定了該模擬煙氣系統(tǒng)下NO脫除過程中NOX的濃度隨時間的變化關(guān)系。模擬計算結(jié)果表明:NO/N_2/O_2系統(tǒng)中,在模擬時間范圍(0~50×10-6 s)內(nèi)隨著含氧量的升高,O自由基的生成量升高,同時N自由基生成量會隨之減少;各反應(yīng)的速率常數(shù)對NO脫除反應(yīng)的影響各不相同,提高k4、減小k6、k7、k18可促進NO的脫除,故實驗上應(yīng)選取合適的方法提高k4、抑制k6、k7、k18;在模擬時間范圍內(nèi),隨著NO粒子數(shù)濃度的降低,N_2O的粒子數(shù)濃度幾乎保持恒定且生成量較少,NO_2和NO3的粒子數(shù)濃度相應(yīng)地上升,其中NO3的粒子數(shù)濃度上升較為明顯。(2)對于模擬煙氣NO/N_2/O_2/H_2O系統(tǒng):采用數(shù)值模擬的方法考察了含水率對O、H和OH自由基生成以及對NO脫除效果的影響,確定了含水系統(tǒng)中NO脫除的產(chǎn)物。模擬計算結(jié)果如下:在模擬時間范圍(0~50×10-6 s)內(nèi)隨著含水率的增加,O自由基的生成量會有所下降,但H和OH自由基的生成量會隨之增加,有利于氧化脫除NO;反應(yīng)系統(tǒng)中加入水蒸氣對NO脫除效率具有顯著的提高,含有水蒸氣的情況下NO的脫除效率明顯高于不含水蒸氣的情況下的脫除效率;且在加入水蒸氣的條件下,NO最終被氧化脫除轉(zhuǎn)化為資源化物質(zhì)HNO3,綠色無污染又可回收產(chǎn)物,具有一定的經(jīng)濟效益。(3)通過設(shè)計的一套強電離放電脫除NO的試驗裝置進行了相應(yīng)的試驗研究,主要考察了NO初始濃度、含水率、含氧量、放電電壓和頻率等參數(shù)對NO脫除率的影響。試驗結(jié)果如下(試驗研究中模擬煙氣的總流量為4L/min,溫度為30℃,平衡氣體為N_2):(a)在含氧量為15%,含水系統(tǒng)中含水率為14%,放電電壓為1.6kV,放電頻率為4.8 kHz的條件下,隨著NO初始濃度的升高,NO的脫除率降低,當NO的初始濃度為250ppm時含水煙氣系統(tǒng)中NO脫除率高達87.1%。(b)在NO初始濃度為250ppm左右,含水系統(tǒng)中含水率為14%,放電電壓為1.6kV,放電頻率為4.8 kHz的條件下,NO的脫除效率隨著含氧量的升高而升高;在NO初始濃度為250ppm左右,含氧量為15%,放電電壓為1.6kV,放電頻率為4.8 kHz的條件下,NO的脫除效率隨著含水率的升高而升高。(c)在含氧量為15%,含水系統(tǒng)中含水率為14%,放電頻率為4.8 kHz的條件下,NO的脫除隨放電電壓的變化呈先升高再降低,在放電電壓為2.4kV時NO的脫除效率最高;而放電頻率對NO的脫除影響較弱,NO的脫除效率隨著頻率的增加呈現(xiàn)緩慢增長;(d)通過離子色譜對NO脫除的產(chǎn)物進行了定性分析,色譜結(jié)果顯示NO脫除的產(chǎn)物為HNO3。本文所研究的強電離放電法對于低濃度條件下的NO處理較為有效,可通過適當提高含水率和含氧量、控制放電電壓和頻率在合理范圍內(nèi)來提高NO的脫除效率;產(chǎn)物檢測結(jié)果顯示強電離放電法脫除NO的最終產(chǎn)物為HNO3,為氧化脫除路徑。本文的研究結(jié)果可為強電離放電方法脫除NO工程化應(yīng)用提供重要的理論依據(jù)和試驗參考。
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【學位授予單位】：江蘇大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X701

【參考文獻】

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本文編號：2355406