【摘要】：碳組分是大氣顆粒物的主要組成部分之一,對(duì)大氣能見(jiàn)度、環(huán)境質(zhì)量、氣候變化以及人體健康等均具有重要影響。然而,目前關(guān)于大氣顆粒物中碳組分的相關(guān)認(rèn)識(shí)還很不充分。由于缺乏系統(tǒng)性的觀測(cè)資料,現(xiàn)有的研究工作大多比較零散、代表性不高。本研究基于南京市多個(gè)點(diǎn)位近5年大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)化學(xué)組分的觀測(cè)資料,系統(tǒng)研究了PM2.5中碳組分的時(shí)空分布特征、碳組分與其它組分的相關(guān)性,分析不同污染天氣過(guò)程對(duì)于碳組分的影響,并對(duì)碳組分的來(lái)源和控制對(duì)策進(jìn)行了初步探討。研究結(jié)果表明,和2011年、2012年相比,近三年(2013-2015)南京市PM2.5、有機(jī)碳(OC)和元素碳(EC)的質(zhì)量濃度呈下降趨勢(shì)。全年總碳(Total Carbon,TC)對(duì)PM2.5濃度的平均貢獻(xiàn)率達(dá)到22%,表明碳組分仍是PM2.5的主要化學(xué)組分。南京市六個(gè)采樣點(diǎn)之間OC和EC的年均濃度差異不大,表明碳組分的濃度在空間分布上是均勻的。六個(gè)采樣點(diǎn)OC/EC的年均比值均大于2.0,表明南京地區(qū)明顯受到二次氣溶膠污染的影響。OC、EC、一次有機(jī)碳(POC)及二次有機(jī)碳(SOC)的質(zhì)量濃度有一致的季節(jié)變化特征,都是在秋冬較高,春夏較低,其中冬季的均值幾乎都超過(guò)了夏季的2倍,表明冬季碳?xì)馊苣z污染較嚴(yán)重。在春季,OC、EC和s-K+、NO2之間具有顯著的相關(guān)性,指示春季生物質(zhì)燃燒和機(jī)動(dòng)車排放對(duì)碳組分濃度存在一定的貢獻(xiàn)；在夏季,EC和SO42-、NH4+、SO2都有明顯的相關(guān)性,說(shuō)明夏季工業(yè)燃煤是碳組分的來(lái)源之一；在秋季,OC、EC和SO42-、NO2、SO2以及二次無(wú)機(jī)鹽離子之間的相關(guān)系數(shù)都較高,同時(shí)SOC和S02、NO2及O3也存在較顯著的相關(guān)性,表明秋季不僅存在機(jī)動(dòng)車和燃煤的貢獻(xiàn),二次轉(zhuǎn)化源也是碳組分的主要來(lái)源;在冬季,除了03外,碳組分和二次無(wú)機(jī)鹽以及氣態(tài)污染物的相關(guān)性都較其他三個(gè)季節(jié)顯著,說(shuō)明冬季各污染物之間的同源性增強(qiáng),存在機(jī)動(dòng)車排放、煤炭燃燒和二次轉(zhuǎn)化的共同貢獻(xiàn)。從清潔天到重污染天,EC和POC的增長(zhǎng)幅度最大(306.1%和299.5%),SOC的漲幅最小(238.5%),表明重污染天污染物的一次排放對(duì)碳?xì)馊苣z的貢獻(xiàn)要比二次生成的貢獻(xiàn)更顯著。同時(shí),重污染天OC和EC幾乎沒(méi)有相關(guān)性,表明碳?xì)馊苣z的污染來(lái)源發(fā)生了較大的變化。亞青會(huì)和青奧會(huì)期間實(shí)施的臨時(shí)污染減排和控制措施對(duì)PM2.5、碳組分及氣態(tài)污染物的濃度均有顯著的削減效果,說(shuō)明高強(qiáng)度的污染調(diào)控措施降低了工業(yè)燃煤、機(jī)動(dòng)車排放以及二次轉(zhuǎn)化對(duì)碳組分的貢獻(xiàn)。運(yùn)用比值判斷法和碳譜分析法判斷識(shí)別南京市各個(gè)季節(jié)碳?xì)馊苣z的污染來(lái)源。結(jié)果表明,冬季二次有機(jī)碳?xì)馊苣z(SOA)的貢獻(xiàn)相較其他三個(gè)季節(jié)最顯著。夏季工業(yè)燃煤和機(jī)動(dòng)車排放對(duì)碳?xì)馊苣z有顯著的貢獻(xiàn),而SOA的貢獻(xiàn)相對(duì)較小。春季生物質(zhì)燃燒以及揚(yáng)塵的貢獻(xiàn)比較明顯。秋季也可能存在明顯的二次轉(zhuǎn)化源的貢獻(xiàn)。
[Abstract]:Carbon component is one of the main components of atmospheric particulate matter, which has an important impact on atmospheric visibility, environmental quality, climate change and human health. However, the current understanding of carbon components in atmospheric particulates is still inadequate. Due to the lack of systematic observation data, most of the existing research work is scattered and less representative. Based on the observation data of the chemical components of atmospheric fine particulate matter (PM2.5) in Nanjing over the past 5 years, the temporal and spatial distribution characteristics of the carbon components in PM2.5 and the correlation between the carbon components and other components were systematically studied. The effects of different polluted weather processes on carbon components were analyzed, and the source and control measures of carbon components were discussed. The results show that compared with 2011 and 2012, the mass concentrations of PM2.5, organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) decreased in Nanjing in recent three years (2013-2015). The average contribution rate of total carbon (Total Carbon,TC) to PM2.5 concentration reached 22%, indicating that the carbon component is still the main chemical component of PM2.5. The average annual concentrations of OC and EC in six sampling sites in Nanjing were not different, which indicated that the concentration of carbon components was uniform in spatial distribution. The average annual ratio of OC/EC in the six sampling sites was more than 2.0, which indicated that the secondary aerosol pollution affected Nanjing area obviously. OC,EC,. The mass concentrations of primary organic carbon (POC) and secondary organic carbon (SOC) have the same seasonal variation characteristics, both of which are higher in autumn and winter and lower in spring and summer. The mean value in winter is almost twice that in summer. The results show that carbon aerosol pollution is serious in winter. In spring, there is a significant correlation between OC,EC and s-K, NO2, indicating that biomass combustion and motor vehicle emissions contribute to the concentration of carbon components in spring. In summer, EC, SO42-,NH4 and SO2 have obvious correlation, indicating that industrial coal burning in summer is one of the sources of carbon components. In autumn, the correlation coefficients between OC,EC, SO42-,NO2,SO2 and secondary inorganic salt ions were higher, and there were significant correlations between SOC and S02 no _ 2 and O _ 3, which indicated that not only the contribution of motor vehicles and coal combustion existed in autumn, but also the correlation between SOC and S02O _ 2 and O _ 3. The secondary conversion source is also the main source of carbon components. In winter, except 03, the correlation between carbon components, secondary inorganic salts and gaseous pollutants was more significant than that in the other three seasons, which indicated that the homology of the pollutants in winter increased and there were motor vehicle emissions. The common contribution of coal combustion and secondary transformation. From clean days to heavily polluted days, EC and POC increased the most (306.1% and 299.5%), SOC) the least (238.5%). The results show that the contribution of primary pollutant emission to carbon aerosol is more significant than that of secondary generation. At the same time, there is almost no correlation between OC and EC in heavily polluted days, which indicates that the source of carbon aerosol pollution has changed greatly. The temporary pollution abatement and control measures implemented during the period of YYC and YOC have significant effect on the reduction of PM2.5, carbon composition and the concentration of gaseous pollutants, indicating that high intensity pollution control measures reduce industrial coal combustion. The contribution of vehicle emissions and secondary conversion to carbon components. The sources of carbon aerosol pollution in different seasons of Nanjing were identified by the ratio judgment method and the carbon spectrum analysis method. The results show that the contribution of secondary organic carbon aerosol (SOA) in winter is more significant than that in the other three seasons. Industrial coal combustion and motor vehicle emissions contribute significantly to carbon aerosols in summer, while SOA contribution is relatively small. The contribution of biomass combustion and dust in spring is obvious. There may also be a significant contribution from secondary transformation sources in autumn.
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X513

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