【摘要】：全氟化合物在全球范圍內(nèi)被廣泛應(yīng)用已長達(dá)50年,應(yīng)用方面涉及日常生活用品、醫(yī)藥品及航空行業(yè),于2009年被列入《斯德哥爾摩公約》作為持久性有機(jī)物被禁止使用。其進(jìn)入環(huán)境后,會(huì)與環(huán)境介質(zhì)發(fā)生復(fù)雜的物理化學(xué)反應(yīng),從而影響其在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化。進(jìn)入到環(huán)境中的全氟化合物會(huì)對(duì)生態(tài)系統(tǒng)及人類健康產(chǎn)生一定的危害。國內(nèi)外學(xué)者對(duì)全氟化合物在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化做了一定的研究,但對(duì)于全氟化合物在不同的土壤及土壤介質(zhì)中的吸附特性及機(jī)制還不十分明了。本文以全氟辛酸(perfluorooctanoicacid,簡稱PFOA)為研究對(duì)象,分別考察了十種不同地域土壤對(duì)PFOA的吸附特性及機(jī)制,并詳細(xì)研究了土壤中常見的針鐵礦、蒙脫石和腐殖酸對(duì)PFOA的吸附特性及機(jī)制,論文主要得出以下幾個(gè)結(jié)論:1.主要研究了 PFOA在十種不同地域土壤上的吸附特性,研究發(fā)現(xiàn):PFOA在土壤S01-S10的吸附在24 h時(shí)達(dá)到完全的吸附解吸平衡,吸附動(dòng)力學(xué)可以用拉格朗日二級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合較好,擬合相關(guān)系數(shù)R20.9,吸附解吸等溫線表明PFOA在土壤上的吸附具有明顯的線性分配作用,吸附解吸等溫線可以用Freundlich和liner模型較好的擬合。PFOA在土壤上的吸附與土壤中的礦物成分、含量及有機(jī)質(zhì)含量密切相關(guān)。疏水性作用可能是主導(dǎo)PFOA在土壤上吸附的主要機(jī)制。2.針鐵礦(Goethite)和蒙脫石(Montmorillonite)對(duì)PFOA的吸附在24h時(shí)達(dá)到完全的吸附解吸平衡。吸附動(dòng)力學(xué)用拉格朗日二級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合較好,擬合系數(shù)R2均為0.999。針鐵礦對(duì)于PFOA的吸附可以用線性模型較好的擬合,蒙脫石對(duì)PFOA的吸附用Langmuir模型擬合較好。通過針鐵礦蒙脫石吸附PFOA前后的FTIR和XRD,可以推測(cè)針鐵礦和蒙脫石對(duì)PFOA的吸附機(jī)制不同。針鐵礦對(duì)PFOA的吸附可能主要受靜電作用和氫鍵作用的影響,而蒙脫石對(duì)PFOA的吸附可能主要通過蒙脫石層間的氫鍵作用主導(dǎo)。3.PFOA在腐殖酸(Humic Acid,簡稱HA)上的吸附在24 h時(shí)達(dá)到完全的吸附解吸平衡,吸附動(dòng)力學(xué)可以用拉格朗日二級(jí)動(dòng)力學(xué)較好的擬合。吸附等溫線用Liner、Freundlich和Langmuir模型擬合的效果都很好,R2均大于0.95,N1,說明HA對(duì)PFOA的吸附主要是通過HA表面上的活性吸附位點(diǎn)來進(jìn)行的。并且疏水性分配作用也可能是主導(dǎo)PFOA在HA上吸附的主要機(jī)制。
[Abstract]:Perfluorocarbons (PFCs) have been widely used in the world for 50 years. Their applications include daily necessities, pharmaceuticals and aviation industry. In 2009, perfluorocarbons have been listed as persistent organic compounds under the Stockholm Convention. After entering the environment, complex physical chemical reactions will take place with the environmental media, which will affect its migration and transformation in the environment. Perfluorocarbons entering the environment will do harm to ecosystem and human health. Scholars at home and abroad have done some research on the transport and transformation of perfluorocarbons in the environment, but the adsorption characteristics and mechanisms of perfluorocarbons in different soils and soil media are not very clear. In this paper, the adsorption characteristics and mechanism of perfluorooctanoic acid (PFOA) to PFOA in ten different soils were investigated, and the common goethite in soil was studied in detail. The adsorption characteristics and mechanism of montmorillonite and humic acid on PFOA. The main conclusions are as follows: 1. The adsorption characteristics of PFOA on ten different soils were studied. It was found that the adsorption of PFOA on soil S01-S10 reached a complete desorption equilibrium at 24 h, and the adsorption kinetics could be fitted well with the Lagrange second-order kinetics. Fitting the correlation coefficient R20.9. the adsorption and desorption isotherm showed that the adsorption of PFOA on soil had obvious linear partition effect. The adsorption and desorption isotherms can be fitted well by Freundlich and liner models. The adsorption of PFOA on soil is closely related to the mineral composition, content and organic matter content in soil. Hydrophobicity may be the main mechanism of PFOA adsorption on soil. 2. The adsorption of PFOA by goethite (Goethite) and montmorillonite (Montmorillonite) reached a complete adsorption and desorption equilibrium at 24 h. The adsorption kinetics was fitted well by Lagrange's second-order kinetics, and the fitting coefficient R2 was 0.999. The adsorption of PFOA on goethite can be well fitted by linear model, and the adsorption of PFOA on montmorillonite by Langmuir model. From the FTIR and XRD, of goethite montmorillonite before and after adsorption of PFOA, it can be inferred that the adsorption mechanism of PFOA between goethite and montmorillonite is different. The adsorption of PFOA to goethite may be mainly affected by electrostatic interaction and hydrogen bonding, while the adsorption of PFOA by montmorillonite may be dominated by hydrogen bonding between montmorillonite layers. 3.PFOA in humic acid (Humic Acid, At 24 h, the adsorption and desorption equilibrium can be achieved, and the adsorption kinetics can be fitted well with Lagrange's second order kinetics. The adsorption isotherms were fitted by Liner,Freundlich and Langmuir models, and R2 was greater than 0.95N _ 1, which indicated that the adsorption of PFOA by HA was mainly carried out by the active sites on the surface of HA. Hydrophobicity distribution may also be the main mechanism of PFOA adsorption on HA.
【學(xué)位授予單位】：安徽理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X53

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本文編號(hào)：2307380