【摘要】：VOCs是PM2.5和O_3的重要前體物,其大量排放,不僅會(huì)加劇霧霾的發(fā)生,同時(shí)還會(huì)危害人體健康。介質(zhì)阻擋放電法(DBD)脫除VOCs廢氣具有產(chǎn)生高能電子、普適性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),但依然存在能耗高、能量利用率低下、產(chǎn)生眾多不可控的副產(chǎn)物等問題。相反,催化法因其具有高效性和產(chǎn)生的副產(chǎn)物少等優(yōu)點(diǎn)恰好可以彌補(bǔ)介質(zhì)阻擋放電的不足。因此,介質(zhì)阻擋放電聯(lián)合催化法脫除VOCs廢氣已經(jīng)成為研究熱點(diǎn)。然而,有關(guān)介質(zhì)阻擋放電聯(lián)合催化脫除VOCs廢氣的研究大多只停留在實(shí)驗(yàn)室階段,處理氣量小,并不能真實(shí)反應(yīng)工業(yè)上大氣量VOCs廢氣的脫除效果。為此,本文提出并采用新型陣列式雙介質(zhì)阻擋放電(DDBD)聯(lián)合催化反應(yīng)器脫除大氣量甲苯(C7H8)廢氣,研究了反應(yīng)器的放電特性,考察了聯(lián)合催化脫除甲苯的影響因素和副產(chǎn)物(NOx和O_3),并分析了催化劑的表面產(chǎn)物和尾氣中的副產(chǎn)物,嘗試推導(dǎo)了聯(lián)合催化脫除甲苯的途徑,得到的主要結(jié)論如下:(1)輸出峰值電壓超過(guò)9kV時(shí),高壓電源的能量輸出效率可達(dá)95%以上。聯(lián)合催化反應(yīng)器放電峰值電壓高于9 kV時(shí),可以觀察到明顯的放電現(xiàn)象,且在放電峰值電壓為12.5 kV時(shí),可以獲得均勻穩(wěn)定的放電現(xiàn)象。當(dāng)放電峰值電壓為12.5 kV時(shí),不同通風(fēng)氣量對(duì)反應(yīng)器放電現(xiàn)象影響較小,而高濕度會(huì)顯著降低反應(yīng)器的放電現(xiàn)象,產(chǎn)生的紫外光較弱。反應(yīng)器的放電峰值電流隨著放電峰值電壓的升高而增加,且峰值電壓越高,增長(zhǎng)率越大。室內(nèi)空氣相對(duì)濕度的改變會(huì)影響聯(lián)合催化反應(yīng)器的放電峰值電流,且在高放電峰值電壓時(shí),其影響更為顯著。(2)聯(lián)合催化與單獨(dú)DDBD對(duì)甲苯廢氣的脫除效率均隨著甲苯初始濃度、通風(fēng)氣量的增加而降低。室內(nèi)空氣相對(duì)濕度為55%時(shí),聯(lián)合催化與單獨(dú)DDBD對(duì)甲苯廢氣的脫除效果均優(yōu)于相對(duì)濕度為85%。聯(lián)合催化與單獨(dú)DDBD對(duì)甲苯廢氣的脫除效率均隨著能量密度的升高而增加,相反,聯(lián)合催化與單獨(dú)DDBD脫除甲苯廢氣的能量效率均隨著能量密度的升高而降低�？傮w而言,甲苯廢氣的脫除效率順序?yàn)?聯(lián)合TiO2/A12O_3催化劑聯(lián)合Co/活性炭催化劑DDBD。聯(lián)合TiO2/A12O_3催化劑對(duì)甲苯廢氣的最高脫除效率為98.5%,此時(shí)能量效率為8.64 g/kWh,對(duì)應(yīng)的工況條件為:室內(nèi)空氣相對(duì)濕度為55%,通風(fēng)氣量為100 m3/h,甲苯初始濃度為50 mg/m3,放電盤間距為400 mm,能量密度為21.6 J/L。(3)臭氧和二氧化氮的濃度均隨著甲苯初始濃度和通風(fēng)氣量增加而降低,但隨著能量密度的增加而升高。有催化劑時(shí),催化劑可以顯著降低臭氧和二氧化氮的濃度,其中Co/活性炭催化劑在降低臭氧和二氧化氮濃度方面效果最顯著。當(dāng)甲苯初始濃度為300 mg/m3,室內(nèi)空氣相對(duì)濕度為55%,通風(fēng)氣量為100 m3/h時(shí),聯(lián)合Co/活性炭催化劑脫除甲苯廢氣產(chǎn)生的臭氧濃度最低,為8.6 ppm;當(dāng)甲苯初始濃度為50 mg/m3,室內(nèi)空氣相對(duì)濕度為85%,通風(fēng)氣量為100 m3/h時(shí),聯(lián)合Co/活性炭催化劑脫除甲苯廢氣產(chǎn)生的二氧化氮濃度最低,為12.7 ppm。(4)XPS圖譜分析結(jié)果表明使用過(guò)的TiO2/Al2O3催化劑表面含有多種活性氧物種(O22-、O-和O2-),同時(shí)存在多種化學(xué)鍵(C-N、C=N、H-O、C-O、C=O、C-Al、C-H 或者 C-O-Al等。FT-IR 圖譜分析結(jié)果表明使用過(guò)的TiO2/Al2O3催化劑表面可能存在苯甲醇、苯甲醛、苯酚、苯胺以及其它醇類、酯類、醛類或者酰胺類物質(zhì)。GC-MS圖譜分析結(jié)果證實(shí)了尾氣中存在主要中間產(chǎn)物苯酚、苯甲醛、苯甲醇、苯甲酸、N-芐基甲酰胺、對(duì)苯二甲酸二甲酯、間苯二甲酸二甲酯等物質(zhì)。
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【學(xué)位授予單位】：浙江工商大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X701

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2277541