【摘要】：近年來,土壤污染逐漸加重,成為人類健康的潛在威脅以及農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展的重大隱患,因此,土壤修復(fù)已成為環(huán)保工作的緊迫任務(wù)和重要內(nèi)容。針對有機(jī)污染土壤的修復(fù),現(xiàn)有的物理法、化學(xué)法和生物法等很難同時(shí)滿足快速、高效、清潔的修復(fù)要求。而低溫等離子體技術(shù)作為一種高效、快速、無二次污染的高級氧化技術(shù),為有機(jī)污染土壤的修復(fù)提供了新的方向。本文以多環(huán)芳烴芴以及農(nóng)藥阿特拉津兩種有機(jī)污染物作為研究對象,采用高壓脈沖電源和針板反應(yīng)器,通過電暈放電產(chǎn)生的等離子體降解土壤中的有機(jī)物。主要研究包括芴的檢測條件的優(yōu)化、反應(yīng)系統(tǒng)的放電特性、系統(tǒng)參數(shù)對芴降解率的影響、芴和阿特拉津降解機(jī)理分析。主要研究結(jié)果如下:(1)明確了芴分別溶于乙酸、丙酮、乙醇和甲醇四種溶劑后的HPLC檢測條件,在0~60mg/L濃度范圍內(nèi)可以得到相關(guān)性較好的標(biāo)準(zhǔn)曲線;制備污染土樣時(shí),樣品在搖床中附著的最佳震蕩時(shí)間為10h,提取土壤中的芴時(shí),只需震蕩1h即可使之溶出;離心和震蕩對芴的提取效果相同,雖然離心提取過程較為復(fù)雜,但耗時(shí)較短,而震蕩提取過程相對簡單,但耗時(shí)較長;四種溶劑對芴的提取率大小順序?yàn)橐宜岜掖技状?綜合考慮四種溶劑的物化性質(zhì)、HPLC檢測時(shí)長及提取率,選擇甲醇作為芴的溶劑。(2)電源的負(fù)極輸入功率大于正極,放電電壓和放電頻率升高則輸入功率隨之增大,電極間距在20~50mm之間輸入功率隨著間距的增加而減小,同一間距下輸入功率隨著電壓的升高而增大,而電極間距為10mm時(shí)輸入功率隨著電壓的升高而減小,土壤厚度的增加會(huì)削弱放電效果,從而輸入功率隨著土壤厚度的增加而減小,空氣流量對輸入功率無顯著影響。(3)高壓正極脈沖的能量效率高出負(fù)極0.035mg/kJ,選擇正極作為連接反應(yīng)器的電極;土壤中芴的降解率隨著放電電壓和放電頻率值的增加而增大,綜合考慮污染物的降解效果以及能量消耗值,選擇最佳電壓值為30kV,最佳頻率值為50Hz;放電效果最佳的電極間距是20mm;0L/min~6L/min范圍內(nèi)的空氣流量對芴的降解率沒有明顯的影響,只需自然通氣即可;等離子體對土壤中不同初始濃度的芴的實(shí)際降解量大小順序?yàn)?1000mg/kg200mg/kg100 mg/kg;等離子體對含水率分別為0%、10%和20%的芴污染土壤的降解率大小順序?yàn)?0%10%20%,此外,等離子體對pH值分別為3.0、6.8和9.0的土壤中芴的降解率大小順序?yàn)?9.06.83.0,土壤pH值為9時(shí)的降解率比pH為6.8時(shí)只提高了0.23%,故該技術(shù)在處理典型PAHs污染土壤時(shí)無需進(jìn)行pH調(diào)節(jié)。對等離子體降解芴的過程進(jìn)行動(dòng)力學(xué)擬合,發(fā)現(xiàn)該過程符合準(zhǔn)一級動(dòng)力學(xué)。(4)等離子體對芴的降解效果明顯優(yōu)于單獨(dú)臭氧對芴的降解效果,放電60min后,O3所起的作用占等離子的46.94%。通過定期洗脫土壤表層被氧化的產(chǎn)物可以改善等離子體在土壤表層的傳質(zhì)效果,能夠較大幅度地提高芴的降解率;通過芴在放電前后的FTIR圖譜結(jié)合相關(guān)文獻(xiàn)推斷出了芴的可能降解途徑,副產(chǎn)物主要為酚、醇和酸。此外,等離子體對阿特拉津的降解率為23%,而O3對阿特拉津的降解率只占2.19%,這表明對于均三氮苯類農(nóng)藥污染的土壤,采用低溫等離子體技術(shù)可能比采用臭氧技術(shù)有優(yōu)勢;此外,洗脫土壤氧化層的方法對對阿特拉津的降解率同樣有促進(jìn)作用,通過紅外檢測結(jié)合相關(guān)文獻(xiàn)對阿特拉津的降解途徑進(jìn)行了分析,最后的產(chǎn)物為三聚氰酸。
[Abstract]:In recent years, soil pollution has become a potential threat to human health and a major hidden danger to the sustainable development of agriculture. Therefore, soil remediation has become an urgent task and an important content of environmental protection work. Low temperature plasma technology, as an advanced oxidation technology with high efficiency, high speed and no secondary pollution, provides a new direction for the remediation of organic contaminated soils. The main results are as follows: (1) Fluorene is soluble in acetic acid, acetone, ethanol and methanol, respectively. The standard curve with good correlation can be obtained in the concentration range of 0-60 mg/L under the conditions of HPLC after extraction. When preparing the contaminated soil sample, the optimum oscillation time for the sample to adhere to the shaking table is 10 hours, and when extracting fluorene from the soil, it can dissolve after only one hour of oscillation. The extraction rate of fluorene by the four solvents is acetone ethanol methanol, considering the physicochemical properties of the four solvents, the detection time and extraction rate by HPLC, and the methanol is selected as the solvent of fluorene. (2) The input power of the negative electrode of the power supply is greater than that of the positive electrode, and the discharge voltage is higher. The input power increases with the increase of discharge frequency, the input power decreases with the increase of electrode spacing between 20 mm and 50 mm, the input power increases with the increase of voltage at the same spacing, while the input power decreases with the increase of voltage when the electrode spacing is 10 mm, and the increase of soil thickness will weaken the discharge effect and thus transmit. The input power decreases with the increase of soil thickness, but the air flow rate has no significant effect on the input power. (3) The energy efficiency of high voltage positive pulse is 0.035mg/kJ higher than that of negative electrode, and the positive electrode is chosen as the electrode connecting the reactor. The degradation rate of fluorene in soil increases with the increase of discharge voltage and discharge frequency. The best voltage value is 30kV and the best frequency value is 50Hz; the best spacing of electrodes is 20mm; the air flow rate in the range of 0L/min~6L/min has no obvious effect on the degradation rate of fluorene, only natural ventilation is needed; the actual degradation amount of fluorene in different initial concentration of soil by plasma is small. The degradation rate of fluorene in soil contaminated by 0%, 10% and 20% fluorene by plasma was 0% 10% 20%, and the degradation rate of fluorene in soil with pH 3.0, 6.8 and 9.0 was 9.06.83.0. The degradation rate of fluorene in soil with pH 9 was only 0.23% higher than that in soil with pH 6.8. (4) The degradation of fluorene by plasma was better than that by ozone alone. After 60 minutes of discharge, the effect of O3 accounted for 46.94% of the plasma. By periodically eluting the oxidized products from the soil surface layer, the mass transfer efficiency of plasma in the soil surface layer can be improved, and the degradation rate of fluorene can be greatly increased. The possible degradation pathway of fluorene can be deduced from the FTIR spectra of fluorene before and after discharge, and the by-products are mainly phenol, alcohol and acid. The degradation rate of Razine was 23%, whereas that of Atrazine by O3 was only 2.19%. This indicated that the low temperature plasma technology might be superior to ozone technology in the treatment of soil contaminated by triazobenzene pesticides. The degradation pathway of atrazine was analyzed in conjunction with relevant literature, and the final product was cyanuric acid.
【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X53

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10 楊Z赯，

本文編號：2187376