【摘要】：二次組分是大氣細(xì)顆粒物(PM_(2.5))的重要組成,主要包括硫酸根(SO_4~(2-))、硝酸根(NO_3~-)、銨根(NH4+)和二次有機(jī)物(SOA)。本研究在南京市六個(gè)典型點(diǎn)位,于2014-2015年的四個(gè)季節(jié),開(kāi)展了 PM_(2.5)化學(xué)組分的監(jiān)測(cè)。基于513個(gè)有效樣本資料,分析了二次組分的時(shí)空分布特征。結(jié)果表明:(1)南京市PM_(2.5)以二次組分為主,約占57.7%,其中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH4+和SOA年均濃度分別為11.9、12.5、7.7、8.7μg/m3,所占PM2 5的比例分別是17.2%、16.9%、10.5%、13.1%;近年來(lái),[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]快速增加,2015 年約達(dá)到1.0,表明機(jī)動(dòng)車(chē)的貢獻(xiàn)日益突出,南京的大氣污染已從傳統(tǒng)的煤煙型污染轉(zhuǎn)變?yōu)槿济汉蜋C(jī)動(dòng)車(chē)共同主導(dǎo)的復(fù)合型污染;南京市二次組分季節(jié)差異較顯著,NO_3~-、NH4+和SOA占比秋冬季節(jié)大于春夏季節(jié)(分別相差4.5%、3.1%、7.0%),S042-占比春夏季節(jié)大于秋冬季節(jié)(相差2.5%);空間分布上,二次組分的占比在遠(yuǎn)郊區(qū)最高(73.5%),其次是近郊新城區(qū)(59.0%),城市中心區(qū)和工業(yè)區(qū)最小(57.3%,57.4%),這反映了遠(yuǎn)郊清潔區(qū)PM_(2.5)主要來(lái)源于區(qū)域輸送過(guò)程中的二次轉(zhuǎn)化,一次污染對(duì)城市中心區(qū)和工業(yè)區(qū)具有重要影響,近郊新城區(qū)同時(shí)顯著受到工業(yè)燃煤和城市機(jī)動(dòng)車(chē)的雙重影響;對(duì)比南京同類(lèi)研究發(fā)現(xiàn),南京市S042-年平均濃度大幅度下降,表明南京燃煤污染明顯減輕,但NO_3~-濃度和占比明顯上升,表明南京機(jī)動(dòng)車(chē)污染加劇,而且南京市二次污染水平相對(duì)加大。(2)隨著污染水平的上升,SIA占比不斷增大,而SOA占比有所下降,表明污染越重,無(wú)機(jī)氣溶膠二次轉(zhuǎn)化越多,但對(duì)有機(jī)氣溶膠的二次轉(zhuǎn)化可能有一定的抑制作用。S042-占比有升有降,NO_3~-占比持續(xù)增加,從輕污染的14.6%上升到重污染的19.8%,這表明機(jī)動(dòng)車(chē)對(duì)于重污染過(guò)程具有更加重要的影響,而且這可能與不同污染水平下,各種二次組分轉(zhuǎn)化速率的變化有關(guān)。輕度污染水平下冬季二次組分占比(65.86%)最多,中度和重度污染水平下秋季二次組分占比(63.47%,65.80%)最多,SOA的占比秋冬季節(jié)比春夏季節(jié)高約2倍,夏季SO_4~(2-)的二次生成對(duì)中度污染有較大影響,NO_3~-的二次生成對(duì)重度污染有較大影響。不同污染水平下二次組分的占比在不同季節(jié)也具有明顯的差異性,隨著污染水平上升,PM_(2.5)中二次組分的總體占比在春季大幅下降,夏秋兩季上升(特別是S042-上升最明顯),冬季總體呈下降趨勢(shì),表明冬季的重污染過(guò)程中,污染源一次排放的貢獻(xiàn)相對(duì)較大。管制措施會(huì)降低前體物排放,對(duì)控制區(qū)域一次排放污染物更加有效,從而導(dǎo)致二次氣溶膠占比增加。(3)PM_(2.5)中二次無(wú)機(jī)組分SO_4~(2-)、NO_3~-和NH4+存在一定相關(guān)性,表明這些組分可能有著相同的形成過(guò)程,NO_3~-與NH4+的相關(guān)性較好,推測(cè)有NH4NO3存在;SO_4~(2-)+NO_3~-與NH4+的相關(guān)性較好,推測(cè)系統(tǒng)可能為NH4HSO4與NH4NO3共存。夏季S042-與SO2的相關(guān)性最強(qiáng),S042-與03也表現(xiàn)為強(qiáng)線性相關(guān),表明夏季光化學(xué)氧化反應(yīng)對(duì)SO_4~(2-)的生成產(chǎn)生重要影響;NO_3~-與NO2的相關(guān)性冬季最好,表明冬季NO2的轉(zhuǎn)化率偏高,NO_3~-與03的相關(guān)性夏季最高,表明夏季氣相的大氣光化學(xué)氧化是形成NO_3~-的重要途徑;SOA與03并未呈現(xiàn)良好的相關(guān)性,表明以O(shè)3為氧化劑的大氣光化學(xué)氧化不是SOA形成的主要途徑。研究結(jié)果深化了關(guān)于南京PM_(2.5)來(lái)源的認(rèn)識(shí),可以為更有效地控制灰霾污染提供科學(xué)依據(jù)。
[Abstract]:The second component is the important composition of PM _ ( 2.5 ) , which mainly includes sulfate ( SO _ 4 ~ ( 2 - )) , nitrate ( NO _ 3 ~ - ) , ammonium root ( NH4 + ) and secondary organic matter ( SOA ) . In comparison with the similar research in Nanjing , the proportion of secondary components in Nanjing city was significantly decreased , and the secondary generation of NO _ 3 ~ - was significantly decreased . The correlation between SO _ 4 ~ ( 2 - ) , NO _ 3 ~ - and NH _ 4 ~ + in PM _ ( 2.5 ) indicates that these components may have the same forming process . The correlation between NO _ 3 ~ - and NH _ 4 ~ + is good . The correlation between NO _ 3 ~ ( 2 - ) + NO _ 3 ~ - and NH _ 4 ~ + is very good . The correlation between NO _ 3 ~ ( 2 - ) + NO _ 3 ~ - and NH _ 4 ~ + is very good . The results show that the photochemical oxidation of NO _ 3 ~ - and NO _ 2 is the most important way to form NO _ 3 ~ - . The results of the study have deepened the understanding of the source of SO _ 4 ~ ( 2 - ) , which can provide scientific basis for the more effective control of the pollution of the dust and smog .
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：X513

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本文編號(hào)：2131072