發(fā)布時(shí)間：2018-06-28 04:16

  本文選題：生物炭 + 模型化合物��； 參考：《昆明理工大學(xué)》2016年碩士論文

【摘要】：環(huán)境持久性自由基(Environmentally Persistent Free Radicals, EPFRs)是一種污染物,環(huán)境持久性自由基是相對(duì)傳統(tǒng)關(guān)注的短壽命自由基而提出的。是指自由基在環(huán)境中的存在時(shí)間比一般的自由基壽命長(zhǎng),EPFRs在環(huán)境中存在數(shù)十分鐘到幾個(gè)小時(shí)甚至更長(zhǎng)時(shí)間,并且具有順磁穩(wěn)定性,可以誘發(fā)生物系統(tǒng)產(chǎn)生更多的氧化應(yīng)激有機(jī)物。EPFRs在環(huán)境中廣泛存在,具有更強(qiáng)的環(huán)境持續(xù)性和毒性,對(duì)人體和環(huán)境的影響是十分巨大的。特別是云南地區(qū),處于高原地區(qū),并且土壤以富鋁土為主,土壤中鐵與多羧基有機(jī)酸絡(luò)合,在紫外光照射下,發(fā)生類光Fenton反應(yīng),中間產(chǎn)物有自由基的生成,另外在大氣中因?yàn)榭諝庵械膽腋☆w粒在經(jīng)過紫外線的照射之后也可以產(chǎn)生持久性自由基,因此環(huán)境中處處存在EPFRs,并且也對(duì)對(duì)環(huán)境造成了一定的影響。生物炭作為近些年來關(guān)注比較多的物質(zhì),他有一系列的優(yōu)點(diǎn),但是其在制備的過程中,由于熱解,生物炭中也存在EPFRs。并且由于不同來源的生物炭,具有不同的物理化學(xué)性質(zhì)和穩(wěn)定性,并且可能導(dǎo)致其中含有的EPFRs也是不盡相同的。因此本文選用在云南地區(qū)廣泛種植的紅松的木屑和農(nóng)作物水稻的秸稈來進(jìn)行原位反應(yīng)和在不同溫度和氛圍條件下制備成生物炭,并且選取了這兩種生物質(zhì)中的重要組分木質(zhì)素和纖維素也進(jìn)行相同的實(shí)驗(yàn)。但是為了研究生物炭中持久性自由基的產(chǎn)生機(jī)理,木質(zhì)素和纖維素的結(jié)構(gòu)過于復(fù)雜,因此基于木質(zhì)素和纖維素的結(jié)構(gòu),選取了一系列具有單一結(jié)構(gòu)的模型化合物。大致分為三類：直鏈類模型化合物(高密度聚乙烯HDPE,聚乙烯醇PVA); C-O雜環(huán)類模型化合物(B-環(huán)糊精)；芳香環(huán)類模型化合物(聚苯乙烯PS,聚苯醚PPO)來進(jìn)行原位反應(yīng)以及制備成不同溫度和氛圍下的生物炭來進(jìn)行研究。首先對(duì)于這些生物炭進(jìn)行理化性質(zhì)、熱穩(wěn)定分析。生物炭及原樣的理化性質(zhì),熱穩(wěn)定性通過元素分析儀(Elemental analyser),傅立葉紅外變換儀(FTIR),差熱熱重儀測(cè)定。本研究首先對(duì)實(shí)驗(yàn)所選取的物質(zhì)制備的生物炭的性質(zhì)進(jìn)行了研究,利用元素分析儀,傅立葉紅外變換儀,差熱熱重等手段,發(fā)現(xiàn)隨著熱解溫度的升高,生物炭中會(huì)有更多的芳香性結(jié)構(gòu)的生成,但是對(duì)于兩種常規(guī)的生物質(zhì)(水稻秸稈、紅松木屑)來說,由于本身含有的無機(jī)礦物和有機(jī)質(zhì)的相互作用保護(hù)了有機(jī)質(zhì),而模型化合物都是結(jié)構(gòu)明確的單一成分,這就使得這兩種生物質(zhì)的炭化程度比模型化合物的較低。并且在氧氣條件下制備的生物炭的炭化率比在相同溫度下氮?dú)鈼l件下制備的生物炭的炭化率高,這是因?yàn)殡S著溫度的升高,樣品的燃燒或者氧化已經(jīng)比較劇烈,此時(shí)通入氧氣會(huì)使得燃燒程度更為劇烈,從而使得樣品出現(xiàn)相關(guān)的質(zhì)量損失,并且一旦樣品中的燃料燒盡,樣品的質(zhì)量和灰分也就保持一定了。本研究還利用電子順磁測(cè)了實(shí)驗(yàn)中所制備的生物炭中的自由基的EPR信號(hào)圖,結(jié)果表明隨著溫度的升高,生物炭中自由基的含量明顯呈上升趨勢(shì)；并且還是在氧氣條件下制備的生物炭中的自由基含量比在氮?dú)鈼l件下制備的生物炭中的自由基含量高；說明溫度和生物炭制備的氛圍都是影響生物炭中自由基含量的重要因素。歸納三類模型化合物的生物炭中的自由基含量,得出：直鏈類結(jié)構(gòu)物質(zhì)的生物炭中自由基含量≥雜環(huán)類結(jié)構(gòu)物質(zhì)的生物炭中自由基含量苯環(huán)類結(jié)構(gòu)物；另外對(duì)于同樣含有芳香環(huán)的PS和PPO, PS的生物炭中自由基含量PPO的生物炭中自由基含量,由于苯環(huán)位置的不同,接著做了對(duì)這兩種物質(zhì)生物炭的水洗實(shí)驗(yàn),得出：PS的生物炭中自由基含量的下降率PPO的生物炭中自由基含量的下降率,因此得出的結(jié)論是苯環(huán)在主鏈上的PPO的生物炭中產(chǎn)生的自由基含量雖然少但是較為穩(wěn)定,苯環(huán)在側(cè)鏈的PS的生物炭中產(chǎn)生的自由基含量多但是不穩(wěn)定,容易洗掉。另外因?yàn)檫x取的實(shí)驗(yàn)樣品的分子量是不相同的,而且實(shí)驗(yàn)中分子量大的生物炭中的自由基有可能產(chǎn)生的少,而分子量小的生物炭中的自由基含量高,這就說明生物炭中自由基的產(chǎn)生與原材料的分子量大小是沒有關(guān)系的。本論文還利用電子順磁對(duì)所選擇樣品進(jìn)行了原位反應(yīng)實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明溫度、氛圍和結(jié)構(gòu)對(duì)于生物質(zhì)熱解過程中產(chǎn)生的影響與制備成生物炭中的情況一致。總而言之,生物炭中自由基的產(chǎn)生不僅與制備生物炭時(shí)的溫度和氛圍有關(guān),更重要的是與生物炭的結(jié)構(gòu)息息相關(guān)。而且生物炭中的自由基的類型更是與結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。實(shí)驗(yàn)證明不同結(jié)構(gòu)的模型化合物產(chǎn)生的自由基的含量和類型都是存在差異的。但是由于生物炭在制備的過程中出現(xiàn)的自由基對(duì)于環(huán)境的影響是重大的也是比較復(fù)雜的,因此對(duì)于生物炭中自由基的環(huán)境效應(yīng)還需要更為深入的研究。
[Abstract]:Environmental persistence free radical ( EPFRs ) is a kind of pollutant , and the persistent free radical of environment is a relatively traditional short - life free radical .
In this paper , the properties of the biochar prepared by experiments were studied . The results showed that the biomass and the ash content of the biochar prepared in the experiment were higher than those of the model compounds .
and the free radical content in the biochar prepared under the oxygen condition is higher than the free radical content of the biochar prepared under the nitrogen condition ;
The content of free radicals in the biochar of three kinds of model compounds was summarized .
In addition , the free radical content in the biochar of PS and PPO , PS , which also contains aromatic rings , is not related to the temperature and atmosphere of the raw materials . The results show that the free radicals generated in the biochar of PS are not only related to the temperature and the atmosphere in the biological carbon .
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X592

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