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洛克沙胂在厭氧生物和化學(xué)處理過(guò)程中的降解轉(zhuǎn)化機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2018-03-20 22:39

  本文選題:洛克沙胂 切入點(diǎn):厭氧降解 出處:《合肥工業(yè)大學(xué)》2017年碩士論文 論文類(lèi)型:學(xué)位論文


【摘要】:洛克沙胂(3-硝基-4-羥基苯胂酸),因其能抵抗畜禽疾病、促進(jìn)畜禽生長(zhǎng)和提高飼養(yǎng)效率,被長(zhǎng)期用作飼料添加劑,廣泛應(yīng)用于畜禽養(yǎng)殖業(yè)。但是洛克沙胂在畜禽體內(nèi)幾乎不被代謝,絕大部分通過(guò)糞便和尿液被排泄出來(lái),由于其遷移性好,水溶性高,進(jìn)入環(huán)境將造成水體砷污染。本論文針對(duì)有機(jī)砷處理問(wèn)題,研究了洛克沙胂對(duì)厭氧消化系統(tǒng)的影響及其降解轉(zhuǎn)化機(jī)理,分析了UV/H_2O_2和UV/S_2O_8~(2-)對(duì)洛克沙胂的降解動(dòng)力學(xué)及其機(jī)制,以及臭氧降解洛克沙胂的動(dòng)力學(xué)和機(jī)制。論文研究的主要內(nèi)容和結(jié)論如下:1.研究了洛克沙胂對(duì)上流式厭氧污泥床(upflow anerobic sludge blanket,UASB)反應(yīng)器運(yùn)行狀態(tài)的影響及其降解轉(zhuǎn)化機(jī)理。將添加洛克沙胂的合成廢水持續(xù)通入U(xiǎn)ASB反應(yīng)器培養(yǎng)260 d。在添加25.00 mg·L~(-1)洛克沙胂培養(yǎng)87 d后,反應(yīng)器內(nèi)產(chǎn)甲烷菌活性受到強(qiáng)烈抑制,揮發(fā)性脂肪酸累積,pH下降。降低進(jìn)水洛克沙胂濃度至13.20 mg·L~(-1)無(wú)法解除抑制。分析水樣砷形態(tài),檢測(cè)到反應(yīng)器內(nèi)水樣中含有三價(jià)無(wú)機(jī)砷(As(III))、五價(jià)無(wú)機(jī)砷(As(V))、一甲基砷、二甲基砷、4-羥基-3-氨基苯胂酸和另外一種未知的有機(jī)砷化合物,據(jù)此推導(dǎo)了洛克沙胂在UASB反應(yīng)器內(nèi)可能的降解轉(zhuǎn)化途徑。物料平衡分析結(jié)果表明進(jìn)水總砷的60%—70%隨出水排出,30%—40%沉積在反應(yīng)器內(nèi)。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)利用UASB反應(yīng)器處理被有機(jī)砷污染的廢水時(shí),應(yīng)注意反應(yīng)器運(yùn)行狀態(tài)的穩(wěn)定性,關(guān)注反應(yīng)器出水和污泥中殘留砷以防止砷污染擴(kuò)散。2.研究了UV/H_2O_2和UV/S_2O_8~(2-)降解洛克沙胂的動(dòng)力學(xué)和機(jī)理。應(yīng)用競(jìng)爭(zhēng)動(dòng)力學(xué)方法測(cè)定了洛克沙胂與羥基自由基(OH·)和硫酸根自由基(SO4·-)反應(yīng)的二階動(dòng)力學(xué)常數(shù),考察了多種因素對(duì)洛克沙胂在UV/H_2O_2和UV/S_2O_8~(2-)中降解的影響并分析了無(wú)機(jī)砷產(chǎn)物。pH=7.0時(shí),洛克沙胂與OH·反應(yīng)的二階動(dòng)力學(xué)常數(shù)為(2.84±0.02)×109 L·mol~(-1)·s~(-1),大約是與SO4·-反應(yīng)的二階動(dòng)力學(xué)常數(shù)的10倍((2.63±0.31)×108 L·mol~(-1)·s~(-1))。HCO3-/CO32-對(duì)UV/H_2O_2和UV/S_2O_8~(2-)體系降解洛克沙胂幾乎沒(méi)有影響;腐殖酸對(duì)洛克沙胂的降解有抑制作用,且對(duì)UV/S_2O_8~(2-)降解洛克沙胂抑制作用更強(qiáng);Cl-對(duì)UV/H_2O_2降解洛克沙胂幾乎不產(chǎn)生影響,但對(duì)UV/S_2O_8~(2-)降解洛克沙胂有明顯的促進(jìn)作用。兩種氧化體系中,As(V)都是洛克沙胂降解后的主要無(wú)機(jī)砷產(chǎn)物,洛克沙胂最終可完全礦化,且UV/S_2O_8~(2-)對(duì)洛克沙胂的礦化效率較高。3.研究了臭氧氧化降解洛克沙胂的動(dòng)力學(xué)和機(jī)理。運(yùn)用競(jìng)爭(zhēng)動(dòng)力學(xué)模型研究了洛克沙胂與臭氧分子以及OH·反應(yīng)的二階動(dòng)力學(xué)常數(shù),分析了洛克沙胂臭氧化降解的主要影響因素和降解機(jī)理。pH=7.0時(shí),洛克沙胂與臭氧分子反應(yīng)的二階動(dòng)力學(xué)常數(shù)為(1.70±0.09)×105 L·mol~(-1)·s~(-1),與OH·反應(yīng)的二階速率常數(shù)為(2.96±0.20)×109L·mol~(-1)·s~(-1)。洛克沙胂臭氧化降解受洛克沙胂初始濃度、pH、腐殖酸和Cl-的影響,溶液pH的提高并不總是有利于洛克沙胂的降解。對(duì)自然水體中洛克沙胂臭氧化降解過(guò)程建立數(shù)學(xué)模型,結(jié)果表明自然水體中洛克沙胂臭氧化降解主要是臭氧分子直接氧化的作用,OH·間接氧化幾乎沒(méi)有貢獻(xiàn)。洛克沙胂臭氧化降解的無(wú)機(jī)砷產(chǎn)物主要是As(V)。根據(jù)超高效液相色譜—飛行時(shí)間質(zhì)譜儀檢測(cè)到的產(chǎn)物和生成的離子,推導(dǎo)了洛克沙胂臭氧化降解可能的途徑。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類(lèi)號(hào)】:X713

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):1641105

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