本文選題：砷(As)　切入點(diǎn)：針鐵礦(α-FeOOH)　出處：《華東師范大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：砷是自然界中存在的一種劇毒物質(zhì),由于現(xiàn)代工業(yè)的發(fā)展,砷及含砷金屬的開采、冶煉及其化合物常被用作顏料、玻璃、紙張等的原料。此外,由于含砷農(nóng)藥的使用、煤的燃燒等過程,都可以產(chǎn)生含砷的廢氣、廢水、廢渣,不僅對環(huán)境造成污染,也時(shí)刻威脅著人類的健康安全。因此如何高效環(huán)保的處理砷污染問題迫在眉睫。目前去除砷的方法多種多樣,大致可分為混凝法、膜過濾法、離子交換法、生物法、吸附法等。各種方法優(yōu)劣并存,但在眾多除砷方法中吸附法越來越受到人們的重視。主要是由于其操作簡單、除砷效果顯著以及不會造成二次污染等。在天然水體中,腐殖酸作為一種天然存在的有機(jī)物質(zhì),具有一定數(shù)量的自由基,會與金屬離子發(fā)生交換、絡(luò)合、螯合等作用,影響重金屬的遷移轉(zhuǎn)化。本文通過硫酸亞鐵、氯化亞鐵水熱合成得到針鐵礦(α-FeOOH)和纖鐵礦(γ-FeOOH),通過靜態(tài)實(shí)驗(yàn)方法,設(shè)置有無HA存在條件下,不同的pH值、溫度、初始濃度、共存離子等對羥基氧化鐵吸附砷的影響。pH影響結(jié)果表明,無HA存在下,α-FeOOH去除As(Ⅲ),pH達(dá)到11時(shí),去除率急劇下降。酸性以及弱堿性條件下都有利于As(Ⅴ)的去除,pH9時(shí),隨著pH的增加,去除率逐漸下降。有HA存在時(shí),As的去除受到抑制。吸附熱力學(xué)結(jié)果表明,隨著溫度的升高,α-FeOOH對As的去除率增加。HA存在時(shí)會抑制As的去除,隨著HA濃度的增加,抑制效果越明顯,熱力學(xué)吸附過程更符合Langmuir等溫式并且隨著HA濃度的增加,其自身去除率降低。吸附動力學(xué)結(jié)果表明,HA與As(Ⅲ)或As(Ⅴ)共同存在時(shí)的雙相吸附體系要比As(Ⅲ)和As(Ⅴ)單獨(dú)存在時(shí)的吸附效果差,HA對As(Ⅲ)的抑制要小于As(V),準(zhǔn)二級動力學(xué)方程模擬效果更好,主要進(jìn)行化學(xué)吸附。解析動力學(xué)結(jié)果表明,α-FeOOH吸附As具有較高的穩(wěn)定性,不易被溶液中的HA置換下來。吸收邊研究結(jié)果表明,不同pH下,HA與As會互相影響各自吸收邊的遷移,說明As與HA會互相競爭吸附劑表面的吸附位點(diǎn)。共存離子中主要是磷酸根、硫酸根及硅酸根對As去除影響較為明顯。γ-FeOOH去除As,pH影響結(jié)果表明,As(Ⅲ)和As(Ⅴ)實(shí)驗(yàn)結(jié)果情況類似。無HA存在時(shí),pH9,γ-FeOOH對As(Ⅲ)的去除率下降至原來的一半。酸性條件下,對As(Ⅳ)的去除率達(dá)到最大值,隨著pH增大,去除率急劇下降。HA存在時(shí),HA對As的去除均產(chǎn)生抑制,去除率下降約2%左右。吸附熱力學(xué)結(jié)果表明,隨著溫度的升高,γ-FeOOH對As的去除率增加,Langmuir方程更好的擬合對As(Ⅲ)的熱力學(xué)吸附,而Freundlich等溫式則更符合As(V)的吸附。并且HA的抑制性與其自身濃度成正比。吸附動力學(xué)結(jié)果表明,HA存在時(shí),γ-FeOOH對As的吸附都產(chǎn)生抑制作用且HA對As(V)的抑制效果明顯大于As(Ⅲ)。準(zhǔn)二級動力學(xué)模擬比準(zhǔn)一級動力學(xué)模擬效果要好,主要進(jìn)行化學(xué)吸附。解析動力學(xué)結(jié)果表明,HA的吸附競爭性弱于As,吸附的As不會被溶液中HA取代。吸收邊研究結(jié)果表明,不同pH條件下,As對HA的吸收邊遷移影響遠(yuǎn)大于HA對As吸收邊的遷移影響,說明HA競爭γ-FeOOH表面的吸附位點(diǎn)能力弱于As。共存離子中磷酸根和硅酸根對砷的去除影響最大。論文通過對吸附As前后的α-FeOOH、γ-FeOOH進(jìn)行紅外(FT-IR)和X射線光電子能譜(XPS)分析,表明α-FeOOH去除砷主要是通過靜電吸附和配位體交換以及與吸附劑表面的硫酸根進(jìn)行離子交換,而γ-FeOOH去除砷則主要是通過靜電吸附和配位體交換以及與吸附劑表面的氯離子發(fā)生置換反應(yīng)。通過HA三維熒光光譜圖(3DEEMs)分析,HA主要通過與As競爭吸附劑表面的活性位點(diǎn)影響砷的遷移轉(zhuǎn)化,在γ-FeOOH表面上,HA的競爭性小于As。通過腐殖酸對α-羥基氧化鐵、γ-羥基氧化鐵去除砷的反應(yīng)機(jī)理的了解,為自然環(huán)境中的天然有機(jī)質(zhì)對含鐵礦物去除砷的影響研究提供理論依據(jù)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X505

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1576153