本文關(guān)鍵詞： 氮化碳 可見光催化 非金屬 酸性橙 聚酰亞胺 過硫酸氫鹽 硫酸根自由基　出處：《武漢紡織大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：大量的研究,發(fā)現(xiàn)金屬催化劑大多存在金屬離子溶出,并對水體造成二次污染等缺點。因而開發(fā)非金屬催化劑活化過硫酸氫鹽受到更多研究者的青睞。聚合物半導(dǎo)體光催化材料石墨相氮化碳(g-C3N4)和基于晶體的聚酰亞胺(PI)由于具有原料來源豐富、制備成本低、易加工、零金屬引入等優(yōu)點,具有廣闊的發(fā)展前景。開發(fā)綠色、高效的聚合物半導(dǎo)體光催化劑活化PMS體系,進(jìn)行有機(jī)物污染物的降解具有十分重大的意義。本論文制備了g-C3N4和PI兩種聚合物半導(dǎo)體非金屬光催化劑,采用X射線衍射儀(XRD),掃描電子顯微鏡(SEM),N2吸附/解吸等溫線,傅里葉變換紅外光譜(FT-IR),X射線光電子能譜(XPS)和紫外-可見漫反射光譜對催化劑進(jìn)行了表征�？疾炝舜呋瘎┓蔷嗷罨疨MS光催化降解酸性橙(AO7)的效果。探究反應(yīng)條件對降解效果的影響,對催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了探究。采用紫外-可見光譜UV-vis,液相色譜質(zhì)譜ESI-MS和氣相色譜質(zhì)譜GC-MS法,對反應(yīng)過程中的中間產(chǎn)物進(jìn)行了分析,提出了催化體系對AO7的降解路徑,闡明了催化劑活化PMS的反應(yīng)機(jī)制。本文主要研究內(nèi)容包括:(1)采用熱解法制備了g-C3N4光催化劑,催化劑的表征結(jié)果顯示該催化劑呈高度聚合狀態(tài),且具有良好的光吸收性能。反應(yīng)30min時,AO7的去除率達(dá)到86%。催化劑的重復(fù)利用性實驗表明催化劑能重復(fù)使用6次并保持較高的催化活性,說明g-C3N4具有良好的重復(fù)性和穩(wěn)定性。自由基抑制劑實驗表明,體系中生成了大量的硫酸根自由基SO4-·,對AO7的降解起主導(dǎo)作用。對反應(yīng)過程中中間產(chǎn)物的檢測,發(fā)現(xiàn)AO7先分解生成萘琨,并進(jìn)一步降解成小分子酮類等物質(zhì)。還探究了g-C3N4濃度、PMS濃度、染料濃度、溶液初始p H值等動力學(xué)因素對催化活性的影響。(2)采用熱聚法合成了PI。催化劑的結(jié)構(gòu)表征顯示PI聚合度高,比表面積小。光學(xué)性能測試表明催化劑對紫外區(qū)和可見光區(qū)的光均有良好的吸收。AO7降解實驗結(jié)果表明,PI/PMS/Vis體系對AO7具有良好的降解效果,30min染料降解率達(dá)到93%,并且催化劑重復(fù)使用5次之后,AO7去除率為95%,說明PI是一種高效、穩(wěn)定、可重復(fù)使用的催化劑。動力學(xué)因素實驗研究表明AO7降解率隨PI濃度和PMS濃度的升高而增大,隨染料濃度的升高和溶液p H值的升高而降低�；趯Ψ磻�(yīng)中間產(chǎn)物的分析提出了AO7的降解路徑。根據(jù)自由基抑制劑實驗結(jié)果分析了PI活化PMS降解染料的機(jī)理。(3)為了提高PI的比表面積,從而增強(qiáng)催化劑的光催化反應(yīng)活性,制備了凹凸棒石負(fù)載的聚酰亞胺催化劑(PI-ATP)。通過探究不同煅燒溫度,不同PI負(fù)債量催化劑活近年來,基于硫酸根自由基(SO4-·)的高級氧化技術(shù)因其能降解多種有機(jī)物而受到人們的廣泛關(guān)注。研究者們對金屬催化劑非均相活化過一硫酸氫鹽(PMS)已經(jīng)進(jìn)行了化PMS降解AO7的效果,發(fā)現(xiàn)300℃煅燒的15%PI負(fù)載量的催化劑不僅能在20min內(nèi)將20mg/L的AO7完全降解,而且該催化劑對其它不同化學(xué)結(jié)構(gòu)的染料也具有良好的降解效果。催化劑的重復(fù)利用性實驗表明催化劑可以重復(fù)使用5次,并且對反應(yīng)后的催化劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn)催化劑的結(jié)構(gòu)不發(fā)生任何變化,說明催化劑穩(wěn)定性高。對反應(yīng)過程中的中間產(chǎn)物的分析表明PI-ATP/PMS/Vis能破壞酸性橙結(jié)構(gòu)中的偶氮結(jié)構(gòu),最終生成香豆素等小分子化合物。動力學(xué)實驗結(jié)果表明高濃度的PI-ATP濃度、PMS濃度和低染料濃度以及酸性環(huán)境均有利于AO7的降解效率的提高。
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【學(xué)位授予單位】：武漢紡織大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X791

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1549279