本文關(guān)鍵詞：鐵基和錳基尖晶石催化劑的制備及其催化臭氧化脫硝性能的研究　出處：《南京理工大學(xué)》2017年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：近年來(lái),我國(guó)大氣污染形勢(shì)進(jìn)一步惡化,氮氧化物(NOx)的排放是其形成的原因之一。工業(yè)爐窯、燒結(jié)機(jī)、催化裂化裝置等排煙溫度偏低,無(wú)適合安裝選擇性催化還原(SCR)脫硝裝置的溫度區(qū)。催化臭氧化作為高級(jí)氧化技術(shù)的一種用于低溫脫硝不斷的受到研究人員的重視。研究表明,多數(shù)的催化臭氧化過(guò)程遵循自由基機(jī)理,.OH主導(dǎo)催化脫硝活性。本實(shí)驗(yàn)以探討表面羥基和氧空位對(duì)·OH的促進(jìn)作用,及進(jìn)一步提高尖晶石催化劑的低溫脫硝活性為目的,提出制備尖晶石型催化劑以及采用CO預(yù)處理催化劑的思路,并對(duì)其進(jìn)行脫硝活性評(píng)價(jià)和反應(yīng)過(guò)程分析。首先使用催化劑的活性評(píng)價(jià)裝置對(duì)CuO、Fe_2O_3金屬氧化物以及CuFe_2O_4尖晶石催化劑的活性進(jìn)行測(cè)試,結(jié)果表明,CuFe_2O_4催化劑脫硝活性較之前兩者有了明顯提高。結(jié)合一系列現(xiàn)代分析測(cè)試手段對(duì)催化劑進(jìn)行系統(tǒng)研究,分析XPS得出尖晶石催化劑易變價(jià)使得氧空位容易被引進(jìn)晶格中,結(jié)合熱重(TG)等數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)尖晶石擁有更多的表面羥基,證明氧空位和表面羥基兩者的協(xié)同作用使得臭氧更高效快速降解為·OH,進(jìn)而增強(qiáng)了脫硝活性。對(duì)催化劑進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性測(cè)試,發(fā)現(xiàn)CuFe_2O_4活性有了一定的降低,這對(duì)催化劑的實(shí)際應(yīng)用是不利的,需要針對(duì)催化劑進(jìn)行進(jìn)一步的開(kāi)發(fā)和研究�；贑uFe_2O_4催化劑的研究結(jié)果,又以進(jìn)一步提高尖晶石催化劑的低溫脫硝活性為目的,采用水熱法制備了 CoMn_2O_4催化劑以及CO氣氛下煅燒的CoMn_2O_4,并對(duì)催化劑進(jìn)行脫硝活性評(píng)價(jià)。研究結(jié)果表明,CoMn_2O_4催化劑具有較好的低溫脫硝活性,而CO預(yù)處理后的CoMn_2O_4催化脫硝活性有了進(jìn)一步提升,高達(dá)85%的脫硝效率。利用一系列分析測(cè)試手段對(duì)催化劑進(jìn)行分析測(cè)試。PL和XPS結(jié)果表明,CO預(yù)處理使得CoMn_2O_4催化劑的氧空位增多,由于還原氣氛的影響,Co、Mn的價(jià)態(tài)發(fā)生改變促進(jìn)了化學(xué)吸附氧的產(chǎn)生,并且誘導(dǎo)了氧空位的產(chǎn)生,進(jìn)而增強(qiáng)了催化劑的催化能力。同時(shí)又對(duì)CoMn_2O_4催化劑反應(yīng)前后進(jìn)行表征,得出CoMn_2O_4催化劑反應(yīng)前后物化性質(zhì)保持穩(wěn)定,這得益于催化劑放置于旁路煙道,表現(xiàn)出巨大的工業(yè)應(yīng)用潛力。
[Abstract]:In recent years, the situation of air pollution in China has deteriorated further, and the emission of no _ x is one of the reasons for its formation. The exhaust gas temperature of industrial furnace, sintering machine, catalytic cracking unit and so on is low. There is no suitable temperature range for selective catalytic reduction (SCR) denitrification unit. As an advanced oxidation technology, catalytic ozonation has been paid more and more attention to at low temperature denitrification. Most of the catalytic ozonation processes follow the free radical mechanism. OH dominates the catalytic denitrification activity. This experiment was designed to investigate the effect of surface hydroxyl and oxygen vacancy on 路OH. In order to improve the denitrification activity of spinel catalyst at low temperature, the idea of preparing spinel catalyst and using CO pretreatment catalyst was put forward. The denitrification activity was evaluated and the reaction process was analyzed. Firstly, the CuO was evaluated by using the catalyst activity evaluation device. The activity of Fe_2O_3 metal oxide and CuFe_2O_4 spinel catalyst was tested. The denitrification activity of CuFe_2O_4 catalyst is obviously higher than that of the former two catalysts. A series of modern analytical and testing methods are used to study the catalyst systematically. The analysis of XPS shows that the spinel catalyst is easy to be introduced into the lattice because of the variable value of the catalyst, and it is found that the spinel has more surface hydroxyl groups in combination with the thermogravimetric data. It was proved that the synergistic action of oxygen vacancy and surface hydroxyl group resulted in the more efficient and rapid degradation of ozone to 路OH, which enhanced the denitrification activity and tested the stability of the catalyst for a long time. It was found that the activity of CuFe_2O_4 decreased to a certain extent, which was unfavorable to the practical application of the catalyst. Based on the research results of CuFe_2O_4 catalyst, the purpose of this study is to further improve the low-temperature denitrification activity of spinel catalyst. CoMn_2O_4 catalyst and CoMnman _ 2O _ 4 calcined in CO atmosphere were prepared by hydrothermal method. The denitrification activity of the catalyst was evaluated. CoMn_2O_4 catalyst has better denitrification activity at low temperature, while the CoMn_2O_4 catalyst after CO pretreatment has further enhanced its denitrification activity. A series of analytical methods were used to analyze and test the catalyst. PL and XPS showed that CO pretreatment increased the oxygen vacancy of CoMn_2O_4 catalyst. Because of the influence of reducing atmosphere, the change of valence state of CoCon mn promotes the generation of chemisorbed oxygen and induces the generation of oxygen vacancy. At the same time, the catalytic properties of CoMn_2O_4 catalyst were characterized before and after the reaction. It was concluded that the physicochemical properties of CoMn_2O_4 catalyst remained stable before and after the reaction. This is due to the fact that the catalyst is placed in the bypass flue, showing great potential for industrial application.
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;X701

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本文編號(hào)：1363199