本文關(guān)鍵詞：半導(dǎo)體礦物光電子對(duì)鈾生物礦化的影響　出處：《西南科技大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：重金屬和放射性核素污染治理是全球關(guān)注的熱點(diǎn)。與其他方法相比,光電子協(xié)同微生物對(duì)重金屬離子的還原固化具有顯著的優(yōu)勢(shì)。為了考察半導(dǎo)體礦物光電子協(xié)同微生物對(duì)鈾去除及其礦化的影響與機(jī)制,本研究以半導(dǎo)體礦物TiO_2和糞產(chǎn)堿桿菌(Alcaligenes faecalis)為研究對(duì)象,在光源-半導(dǎo)體礦物-微生物-變價(jià)重金屬體系中,以檸檬酸(CA)為空穴捕獲劑研究光電子協(xié)同A.faecalis對(duì)鈾去除和成礦的影響。利用XPS、XRD、FTIR、SEM等測(cè)試手段揭示光電子與A.faecalis協(xié)同作用調(diào)控溶液體系中鈾的光催化去除礦化過程,從而為鈾元素環(huán)境污染修復(fù)和治理提供一定的理論基礎(chǔ)。研究結(jié)果如下:(1)某鈾礦山周圍地表土壤樣品重金屬污染評(píng)測(cè)分析得出,某鈾礦山土壤中7種重金屬(Cr、Cu、Ni、Pb、Sr、U、Zn)含量均超過對(duì)照區(qū)域,出現(xiàn)重金屬積累性;PLI和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法表明研究區(qū)域土壤已處于中-重度污染狀態(tài)。重金屬賦存形態(tài)分析闡明,各重金屬形態(tài)主要以殘?jiān)鼞B(tài)為主,但Sr的可交換態(tài)、U和Zn有機(jī)結(jié)合態(tài)以及碳酸鹽結(jié)合態(tài)明顯高于其他元素;對(duì)于整個(gè)調(diào)查區(qū)域土壤重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)測(cè)分析表明,Sr、U和Zn處于中-高污染風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài),離鈾礦山較近的土壤中U已經(jīng)處于高度污染風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài)。(2)通過以檸檬酸鈉,乙酸鈉和乙醇作為空穴捕獲劑對(duì)比研究得出,檸檬酸鈉對(duì)溶液體系中U(VI)光催化去除率提高最為明顯,達(dá)到53.48%;同時(shí)以檸檬鈉作為空穴捕獲劑在pH=4.0時(shí),U(Ⅵ)濃度去除符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,并且紫外光照射TiO_2在2.00 g/L時(shí)產(chǎn)光電流濃度最大。得出最佳的實(shí)驗(yàn)條件:TiO_2濃度為2.00g/L,pH=4.0,有機(jī)空穴捕獲劑為檸檬酸根。(3)對(duì)于不同CA與U(Ⅵ)摩爾濃度比對(duì)U(Ⅵ)光催化去除影響的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn),U(Ⅵ)與CA摩爾濃度比例越大,體系中U(Ⅵ)去除率越低,鈾結(jié)晶物越少;當(dāng)CA:U(Ⅵ)=1:1時(shí),U(Ⅵ)去除量變化符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,并且反應(yīng)速率常數(shù)為對(duì)照組(CA:U(Ⅵ)=0:1)的3.2倍,光照64 h后U(Ⅵ)去除率高達(dá)98.60%,并出現(xiàn)棒狀鈾結(jié)晶物。(4)不同CA與U(Ⅵ)摩爾濃度比擬合結(jié)果表明,其主要以復(fù)合物[(UO_2)(Cit)]-形式存在。從各反應(yīng)組U(Ⅵ)和CA濃度變化,以及XRD和TEM-EDS分析發(fā)現(xiàn)過氧化鈾結(jié)晶物的結(jié)果可以得出,TiO_2紫外光催化產(chǎn)生的光生空穴(h+)破壞復(fù)合物[(UO_2)(Cit)]-結(jié)構(gòu),使溶于水的復(fù)合物[(UO_2)(Cit)]-絡(luò)合于TiO_2表面形成沉淀;此外,CA明顯提高Tio2光催化光電流產(chǎn)量,即TiO_2表面的U(Ⅵ)接觸光電子(ecb-)的機(jī)會(huì)增多而發(fā)生還原;根據(jù)TiO_2光催化后ecb-和h+的氧化還原電勢(shì)可推測(cè),體系中H2O與ecb-和h+作用產(chǎn)生大量具有強(qiáng)氧化性的H2O_2和環(huán)境中的O_2共同使體系中的UO_22+生成圓弧片狀的UO4 · 2H20結(jié)晶物。CA的加入有效地促進(jìn)體系中U(Ⅵ)的還原,以及反應(yīng)過程的不同使pH發(fā)生顯著的變化,最終鈾結(jié)晶物形貌發(fā)生改變。(5)A.faecalis-TiO_2共存體系中,紅外分析表明A.faecalis壁膜中的蛋白質(zhì)和磷酸等基團(tuán)中的-OH、-C=O、N-H、C-N、-PO42-等活性基團(tuán)加速體系中U(Ⅵ)的吸附去除。黑暗處理24 h后CA:U(Ⅵ)=0:1和CA:U(Ⅵ)=1:1體系中U(Ⅵ)去除率分別達(dá)到了 95.54%和53.59%以上;CA:U(Ⅵ)=1:體系光照12h U(Ⅵ)光催化后去除率達(dá)到98.63%,最終U(Ⅵ)還原率達(dá)到了 27.80%;此外,TiO_2表面鈾結(jié)晶物形貌由薄膜片狀轉(zhuǎn)變?yōu)橥暾~鱗形片狀。(6)本研究提出TiO_2光電子協(xié)同A.faecalis對(duì)溶液體系中U(Ⅵ)光催化去除和還原礦化機(jī)理如下:黑暗條件下,由于CA與UO_22+形成復(fù)合物,TiO_2表面的物質(zhì)減少而使其對(duì)A.faecalis作用增強(qiáng),加速其死亡分解;紫外光照下TiO_2產(chǎn)生光生空穴攻擊CA,復(fù)合物[(UO_2)(Cit)]-的結(jié)構(gòu)受到影響,釋放出UO_22+與A.faecali 的有機(jī)基團(tuán)形成絡(luò)合物而礦化,從而U(Ⅵ)光催化去除進(jìn)程得到促進(jìn);相對(duì)無菌體系而言,CA明顯提高A.faecali 對(duì)U(Ⅵ)的光催化去除效率,CA作為空穴捕獲劑促使TiO_2釋放出更多光生電子將U(Ⅵ)還原成U(Ⅵ);最終由于A.faecalis和ecb-對(duì)鈾價(jià)態(tài)改變以及h+與A.faecalis活性基團(tuán)之間的作用造成TiO_2表面鈾結(jié)晶物形貌的變化。綜合本研究結(jié)果分析,CA作為空穴捕獲劑,可有效促進(jìn)半導(dǎo)體礦物光電子協(xié)同A.faecali 對(duì)U(Ⅵ)的光催化去除和還原礦化。面對(duì)不斷出現(xiàn)的重金屬環(huán)境污染問題,半導(dǎo)體礦物光電子協(xié)同微生物對(duì)重金屬的還原及礦化是一種可持續(xù),效率佳,能耗低的方法。本研究可為鈾污染處理提供一定參考。
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【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X591;P579

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1 羅浪;半導(dǎo)體礦物光電子對(duì)鈾生物礦化的影響[D];西南科技大學(xué);2017年

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本文編號(hào)：1353302