本文關(guān)鍵詞：介孔硅基材料MCM-41原位摻雜貴金屬催化氧化甲苯性能的研究

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【摘要】：揮發(fā)性有機(jī)化合物(Volatile Organic Compounds, VOCs)是一類主要的大氣污染物,其來(lái)源非常廣泛,包括汽車尾氣、化工生產(chǎn)以及垃圾填埋等。我國(guó)工業(yè)生產(chǎn)所排放VOCs通常具有低濃度、大風(fēng)量的特點(diǎn)。鑒于此,催化氧化處理技術(shù)由于具有高效率、低能耗以及二次污染少的特點(diǎn)而備受關(guān)注。催化氧化技術(shù)的核心在于高性能催化劑的研發(fā)。與過(guò)渡金屬氧化物催化劑相比,貴金屬基催化劑對(duì)VOCs具有更高的催化效率,但貴金屬顆粒易團(tuán)聚、分散性差的特點(diǎn)也限制了其在實(shí)際工程中的應(yīng)用。納米硅管材料MCM-41憑借其極大的比表面積、孔容和高穩(wěn)定性等優(yōu)勢(shì)逐漸成為一類具有廣闊前景的催化劑載體。本文從提高貴金屬分散性的角度出發(fā),通過(guò)原位摻雜的方法分別將Pt-Pd和Pt-Zr雙金屬同時(shí)摻雜進(jìn)入MCM-41介孔材料中,制備得到用于甲苯催化氧化的催化劑,通過(guò)一系列表征對(duì)催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了探究,并對(duì)表征結(jié)果與催化劑活性之間的內(nèi)在關(guān)系進(jìn)行分析。首先,本文使用一步合成方法將Pt和Pd原位同時(shí)摻雜到MCM-41材料中,得到了一系列Pt x wt%-Pd y wt%/MCM-41(x+y=0.3)催化劑。甲苯催化氧化實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在貴金屬總負(fù)載量相同的條件下,雙貴金屬共摻雜的Pt-Pd/MCM-41催化劑展現(xiàn)出了比單金屬負(fù)載催化劑(Pt/MCM-41 或 Pd/MCM-41)更好的催化活性。進(jìn)一步的表征發(fā)現(xiàn),共摻雜的Pt-Pd/MCM-41中,貴金屬顆粒尺寸更小,分散性更佳,可使催化劑表面暴露更多的活性位點(diǎn)。同時(shí)由于雙貴金屬之間的協(xié)同作用,使得催化劑中含有更多的高活性Pt(O)組分。這兩個(gè)特點(diǎn)促進(jìn)了催化劑攜氧和還原能力的上升,從而提升了催化劑的催化劑氧化活性。此外,原位共摻雜的Pt-Pd基催化劑具有非常良好的穩(wěn)定性。而后,本文同樣采用原位摻雜的方法,將Pt和過(guò)渡金屬Zr同時(shí)引入MCM-41分子篩中,制備得到Pt0.3wt%-Zr x wt%/MCM-41 (x=1,3,5)系列催化劑。甲苯催化氧化實(shí)驗(yàn)表明,該系列催化劑的活性隨著Zr摻雜量的上升而提高,其中Pt0.3wt%-Zr5 wt%/MCM-41催化劑活性最好。表征結(jié)果發(fā)現(xiàn),Zr的摻雜使得催化劑表面出現(xiàn)大量Lewis酸性位,且隨著Zr含量的上升酸量不斷提高,從而極大地提高了催化劑對(duì)甲苯的吸附能力,這是其反應(yīng)活性獲得提升的最根本原因。同時(shí)Zr的摻雜也一定程度上有助于促進(jìn)Pt的分散,從而影響到催化劑還原性能和攜氧能力,這也是其活性提高的另一個(gè)因素。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X701

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1239820