本文關鍵詞：典型城市和鄉(xiāng)村大氣黑碳氣溶膠的質量吸收截面和吸光增強效應

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【摘要】：碳質氣溶膠是環(huán)境和氣候變化的驅動因子,其中元素碳(EC),或者稱之為黑碳(BC),具有吸光吸熱性質,是一種能夠造成全球溫室效應的空氣污染物。BC有著積極的輻射強迫,其熱輻射強迫被認為僅次于CO2,這使得黑碳減排成為一種可以在短期內緩解全球升溫的有效途徑,但黑碳的排放、濃度水平、來源和光學特征等問題尚無明確的科學定論。大氣中,黑碳與有機碳(OC)、硫酸鹽等非吸光氣溶膠混合后,非吸光氣溶膠可能在BC表面形成涂層(外混或者內混),該包裹體會增加黑碳的質量吸收截面(MAC),從而造成黑碳的吸光增強效應。國內外對環(huán)境黑碳氣溶膠的MAC和吸光增強效應的評估存在較大不確定性,研究尚不完善,進一步導致對黑碳的全球輻射強迫以及氣候效應的估算產(chǎn)生巨大的誤差。為了進一步準確測定黑碳的質量吸收截面(MAC)及吸光增強因子(EMAC),本研究選擇氣溶膠污染嚴重的華北平原的兩個站點(城市濟南以及鄉(xiāng)村禹城),收集其氣溶膠樣品進行分析。建立了氣溶膠濾膜溶解過濾(AFD)系統(tǒng),兩步去除濾膜樣品的黑碳包裹物,分離出樣品中“純黑碳”,并利用OCEC分析儀以及一系列野外在線觀測儀器,對黑碳光學性質(MAC和EMAC)進行著重研究。在濟南市和鄉(xiāng)村站禹城,觀測到黑碳的MAC分別為8.99±2.29 m2/g、9.58±1.83 m2/g,通過與文獻數(shù)據(jù)對比得知：不同地區(qū)、不同排放源,表現(xiàn)出不同的MAC數(shù)值,并整體呈現(xiàn)出較大的變化范圍(3.4～16.8 m2/g)。同時發(fā)現(xiàn)MAC與OC/EC、NO3-/EC、NH4+/EC以及SO42-/EC均有一定的相關性,表明二次氣溶膠對黑碳的包裹作用造成了MAC的增強。為此,本研究建立了AFD系統(tǒng),用水和有機溶劑兩步去除了90%的有機物質和全部的水溶性離子,AFD處理方法使得EC的回收率為～99%。處理之后,觀測到濟南市和鄉(xiāng)村禹城樣品中“純黑碳”的MAC分別為4.78±1.72 m2/g、4.38±0.79 m2/g,均低于原始樣品MAC,對比處理前后的MAC,即可計算包裹物所造成的黑碳吸光增強因子(EMAC)濟南市和鄉(xiāng)村禹城觀測到的EMAC分別為2.07±0.72和2.25±0.55,由于白天光化學反應強烈,白天EMAC (濟南2.22±0.74,禹城2.63±0.36)均大于夜晚EMAC(濟南1.76±0.60,禹城1.75±0.31)。隨氣溶膠老化,EMAC呈現(xiàn)增長趨勢,在鄉(xiāng)村禹城,EMAc與SO42-/EC的關系指示EMAC隨氣溶膠老化可達到3,是化石燃料不完全燃燒新鮮排放的EMAC的2倍。這項結果表明,重污染地區(qū)的黑碳氣溶膠的熱輻射強迫可能高于以前的評估。本論文通過對重污染地區(qū)黑碳的光學性質進行著重深入分析,進一步了解黑碳的MAC和EMAC,為全球輻射強迫和氣候效應模擬估算提供更詳細的觀測數(shù)據(jù),從而提高模式評估的精確度,對正確理解區(qū)域氣候變化機制、改善區(qū)域空氣質量具有重要意義,為我國合理科學的控制大氣污染提供強有力的依據(jù)。
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X513

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本文編號：1226459