本文關(guān)鍵詞：基于過(guò)氧化鈣的類(lèi)-Fenton技術(shù)氧化去除地下水中2，4-二氯酚實(shí)驗(yàn)研究

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【摘要】：隨著經(jīng)濟(jì)社會(huì)的發(fā)展,地下水有機(jī)污染的現(xiàn)狀持續(xù)加重。特別是以氯酚類(lèi)農(nóng)藥為代表的持久性有機(jī)污染物,由于生物累積性、高毒性、難降解性等特點(diǎn),其所帶來(lái)的污染修復(fù)問(wèn)題是目前研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。近年來(lái)包括類(lèi)-Fenton技術(shù)在內(nèi)的原位化學(xué)氧化技術(shù)受到學(xué)者的青睞。類(lèi)-Fenton技術(shù)是指向地下水中注入H_2O_2,利用地層中的鐵氧化物產(chǎn)生的Fe2+催化H_2O_2產(chǎn)生羥基自由基并進(jìn)一步氧化有機(jī)污染物的技術(shù)。但過(guò)氧化氫在地下環(huán)境中的不穩(wěn)定性使該技術(shù)對(duì)污染地下水的修復(fù)效率受到極大影響。基于此,本課題探索使用過(guò)氧化鈣緩釋過(guò)氧化氫與鐵離子形成的類(lèi)-Fenton體系開(kāi)展氯酚類(lèi)農(nóng)藥污染地下水的修復(fù)實(shí)驗(yàn)研究。本文首先研究了過(guò)氧化鈣緩釋過(guò)氧化氫和氧氣的特性以及釋放過(guò)程的控制因素;進(jìn)而探討了基于市售過(guò)氧化鈣的類(lèi)-Fenton體系對(duì)2,4-二氯酚的降解效果和機(jī)理,測(cè)定了2,4-二氯酚被降解過(guò)程中的中間產(chǎn)物,分析并提出了2,4-二氯酚的降解路徑;其次實(shí)驗(yàn)制備了聚乙二醇包覆的納米過(guò)氧化鈣材料并利用其進(jìn)一步開(kāi)展了2,4-二氯酚的降解效果和影響因素研究;最后實(shí)驗(yàn)闡釋了聚乙二醇包覆的納米過(guò)氧化鈣在含水層中的遷移規(guī)律。結(jié)果表明:(1)過(guò)氧化鈣遇水緩慢溶解并能夠長(zhǎng)時(shí)間緩慢釋放過(guò)氧化氫和氧氣,并且實(shí)驗(yàn)證明氧氣是由過(guò)氧化鈣直接分解生成,過(guò)氧化氫不是這一反應(yīng)的必須的中間產(chǎn)物。(2)過(guò)氧化鈣釋放過(guò)氧化氫的反應(yīng)過(guò)程符合零級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),而釋放氧氣的過(guò)程則遵循一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。降低溫度能夠顯著降低過(guò)氧化氫和氧氣的生成速率,但有利于過(guò)氧化氫最終產(chǎn)率的提高。隨著p H從6.0升高到9.0,過(guò)氧化氫的產(chǎn)量占過(guò)氧化鈣的理論投加量從85%降低至52%。(3)市售過(guò)氧化鈣持續(xù)溶解釋放出的過(guò)氧化氫能夠有效與EDTA絡(luò)合Fe2+形成類(lèi)-Fenton體系并氧化降解2,4-二氯酚。反應(yīng)體系在340min的反應(yīng)時(shí)間內(nèi)2,4-二氯酚的降解率達(dá)到95%。相比過(guò)氧化氫溶液,過(guò)氧化鈣能夠顯著緩解歧化分解作用對(duì)釋放出的過(guò)氧化氫的消耗。(4)基于市售過(guò)氧化鈣的類(lèi)-Fenton體系存在羥基自由基和超氧自由基。相比于超氧自由基,羥基自由基對(duì)氯酚的降解起到主導(dǎo)作用。2-氯對(duì)苯二酚,4,6-二氯間苯二酚是主要的中間產(chǎn)物。反應(yīng)340min后,溶液中TOC的去除率可以達(dá)到12.6%,而殘留至溶液中的TOC主要是降解生成的小分子羧酸。(5)實(shí)驗(yàn)制備出的納米過(guò)氧化鈣材料粒徑為10~20nm,由聚乙二醇包覆,性質(zhì)穩(wěn)定,易于長(zhǎng)時(shí)間保存。當(dāng)與鐵離子組成類(lèi)Fenton體系后,納米過(guò)氧化鈣表現(xiàn)出對(duì)污染物極高降解活性。(6)納米過(guò)氧化鈣顆粒細(xì)小,分子質(zhì)量小,不易被介質(zhì)截留,在飽和多孔介質(zhì)的遷移性良好。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X523

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1150435