發(fā)布時間：2017-11-02 03:29

  本文關鍵詞：普魯士藍功能材料合成及銫離子吸附性能研究

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【摘要】：隨著社會經(jīng)濟的發(fā)展,人類對能源的需求日益增加。為了解決能源短缺和環(huán)境污染的問題,近年來各國的核電事業(yè)飛速發(fā)展。然而核電站會產(chǎn)生大量的放射性廢料,若處理不當將會危及周邊甚至全球環(huán)境和人類健康。作為放射性廢液的主要組分,137Cs具有較長的半衰期(30年)、高揮發(fā)性、高活性及高溶解性等特點。2011年,福島核電站事故造成大量的放射性廢液泄漏,其中137Cs的泄漏和污染尤為嚴重。因此,研究新材料和技術用于有效去除水體中的銫離子具有重要的戰(zhàn)略意義。眾所周知,普魯士藍及其類似物對銫離子有著很強的結合力。在切爾諾貝利核事故期間,普魯士藍就已經(jīng)被有效運用在處理銫離子泄漏中。本論文擬利用普魯士藍對銫離子較強的結合能力,合成新型普魯士藍功能化的復合材料,并考察其對銫離子的吸附分離性能。本論文的具體研究如下:(1)點擊反應合成普魯士藍衍生物修飾的介孔材料用于銫離子的吸附首先合成普魯士藍衍生物五氰基(4-乙烯基吡啶)亞鐵配合物,將其作為與巰基反應的功能化試劑。在室溫水溶液中,通過帶巰基的SBA-15與普魯士藍衍生物之間的光引發(fā)巰基-雙鍵點擊反應合成普魯士藍衍生物功能化的SBA-15。通過透射電鏡和比表面積測試證明成功合成介孔材料,且修飾前后介孔結構保持不變,比表面積從487 m2/g減小到277 m2/g,而孔徑從8.7 nm減小到5.8 nm。X射線粉末衍射表明普魯士藍衍生物是無定型態(tài)的結構存在于介孔中。XPS譜圖Cs3d5和Cs3d3峰的出現(xiàn)證明銫離子吸附在了SBA-15@FC的表面。研究了接觸時間、共存離子、不同普魯士藍衍生物百分比以及銫離子初始濃度等因素對介孔材料吸附性能的影響。普魯士藍衍生物百分比越高,吸附容量越大。吸附動力學結果表明吸附過程遵循二級動力學過程,為化學吸附過程。吸附可以在2小時內(nèi)達到平衡,298.15 K溫度下通過朗格繆爾吸附模型計算出其最大吸附量(qmax)為13.90 mg/g,高于文獻報道的吸附容量。SBA-15@FC再生重復利用五次后仍具有較高的吸附效率。因此,這種普魯士藍衍生物功能化的介孔材料在去除水體中銫離子方面具有很好的應用前景。(2)普魯士藍溫敏聚合物合成及銫離子吸附性能研究首先合成普魯士藍衍生物五氰基(4-乙烯基吡啶)亞鐵配合物(VPFC),用于共聚合反應。其為共聚單體與甲基丙烯酰乙基磺基甜菜堿(SBMA)無規(guī)共聚,并加入Fe3+交聯(lián),得到普魯士藍溫敏聚合物。熱重分析表明得到的無規(guī)共聚物P(SBMA-co-VPFC)中SBMA鏈段與VPFC鏈段的摩爾比例大致為1.13:1。通過變溫動態(tài)光散射得到聚合物的相轉變溫度UCST為62℃。研究了接觸時間、溫度對普魯士藍溫敏聚合物銫離子吸附性能的影響。在pH=7、吸附劑用量為1.0 g/L條件下,溫度越高,普魯士藍-聚磺基甜菜堿復合吸附劑對銫離子的吸附效果越好。吸附過程遵循二級動力學過程。吸附可以在6小時內(nèi)達到平衡。這種溫敏性無機-高分子復合材料在環(huán)境水溶液中銫離子的去除方面具有良好的應用前景。
【關鍵詞】：吸附 銫 普魯士藍 SBA-15 溫敏聚合物
【學位授予單位】：蘇州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703;TQ424
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 文獻綜述12-50
• 1 引言12
• 2 銫離子性質及分離方法12-22
• 2.1 銫離子的來源和性質12-13
• 2.2 銫離子富集分離的方法13-15
• 2.3 銫離子吸附材料15-22
• 3 溫敏性高分子的應用22-25
• 3.1 檢測與吸附領域的應用23-24
• 3.2 生物醫(yī)學領域的應用24-25
• 3.3 化學催化領域的應用25
• 4 介孔硅基材料改性及應用25-33
• 4.1 介孔材料的制備26
• 4.2 介孔材料的修飾改性26-29
• 4.3 介孔硅基材料在吸附中的應用29-33
• 5 點擊反應33-36
• 5.1 巰基-雙鍵點擊反應33-34
• 5.2 巰基-雙鍵點擊反應的應用34-36
• 6 文獻總結36
• 7 本論文設計思路36-38
• 參考文獻38-50
• 第二章 點擊反應合成普魯士藍衍生物修飾的介孔材料用于銫離子的吸附50-75
• 2.1 引言50-51
• 2.2 實驗部分51-56
• 2.2.1 原料及試劑51-52
• 2.2.2 測試表征52-53
• 2.2.3 五氰基單氨鐵（II）酸鈉合成53
• 2.2.4 普魯士藍衍生物（五氰基（4-乙烯基吡啶）鐵酸鈉）合成53
• 2.2.5 介孔硅（SBA-15）合成53-54
• 2.2.6 巰基修飾的介孔硅（SBA-15@SH）的合成54
• 2.2.7 普魯士藍衍生物修飾的介孔硅（SBA-15@FC）的合成54-55
• 2.2.8 銫離子吸附實驗55-56
• 2.2.9 脫吸附與循環(huán)研究56
• 2.3 結果與討論56-68
• 2.3.1 普魯士藍衍生物的表征56-57
• 2.3.2 普魯士藍衍生物修飾的介孔硅的表征57-61
• 2.3.3 pH值和吸附劑用量的影響61-62
• 2.3.4 接觸時間的影響及吸附動力學研究62-64
• 2.3.5 共存離子的影響64
• 2.3.6 吸附等溫線研究64-67
• 2.3.7 脫吸附與再生研究67-68
• 2.3.8 真實樣品的應用68
• 2.4 本章小結68-70
• 參考文獻70-75
• 第三章 普魯士藍溫敏聚合物合成及銫離子吸附性能研究75-89
• 3.1 引言75-77
• 3.2 實驗部分77-79
• 3.2.1 原料及試劑77
• 3.2.2 測試表征77-78
• 3.2.3 普魯士藍衍生物（五氰基（4-乙烯基吡啶）鐵酸鈉）合成78
• 3.2.4 無規(guī)共聚物P(SBMA-co-VPFC) 合成78
• 3.2.5 普魯士藍溫敏聚合物材料制備78-79
• 3.2.6 普魯士藍溫敏聚合物材料對銫離子的吸附79
• 3.3 結果與討論79-85
• 3.3.1 P(SBMA-co-VPFC)的表征79-81
• 3.3.2 普魯士藍溫敏聚合物的對銫離子的吸附81-84
• 3.3.3 吸附機理探討84-85
• 3.4 本章小結85-86
• 參考文獻86-89
• 第四章 全文總結89-91
• 4.1 本論文的主要研究內(nèi)容及相應結論如下89-90
• 4.2 論文的創(chuàng)新點90
• 4.3 存在的問題及展望90-91
• 在讀期間已發(fā)表或錄用的論文91-92
• 致謝92-93

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