本文首次設(shè)計(jì)合成希夫堿還原產(chǎn)物N,N-雙（4-甲氧基苯）乙基-1,2-二胺受體分子L。而后將配體L與過(guò)渡金屬元素進(jìn)行配位制備一系列金屬配合物并采用紅外,元素分析,核磁共振摩爾電導(dǎo)等手段對(duì)配合物的結(jié)構(gòu)和配位方式進(jìn)行了表征。在對(duì)金屬配合物的單晶培養(yǎng)中,獲得了8種配合物的單晶。通過(guò)考察L與十二種金屬陽(yáng)離子作用時(shí)的熒光性質(zhì)變化,發(fā)現(xiàn)Cu2+和Fe3+對(duì)L有顯著的熒光淬滅作用,Zn2+和Cd2+對(duì)L有明顯的熒光增強(qiáng)作用；因此可構(gòu)建受體分子L對(duì)兩對(duì)金屬陽(yáng)離子的‘OR’邏輯門作用關(guān)系,形成邏輯識(shí)別體系。利用X-Ray單晶衍射的方法,測(cè)定ZnL的單晶結(jié)構(gòu)（單斜晶系,CCDC NO.747994）,結(jié)合波譜表征手段推測(cè)了其它同系列金屬配合物的分子結(jié)構(gòu)。依據(jù)ZnL良好的熒光特性及與鄰近金屬元素離子的可逆交換作用,設(shè)計(jì)了Zn2+/ZnL/Co2+, Zn2+/ZnL/Ni2+雙控?zé)晒夥肿娱_關(guān)。此外,我們將受體分子與Zn（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）形成的兩種配合物的溶液分別用磁共振造影（MRI）設(shè)備進(jìn)行成像,再分別引入F-陰離子成像（其中Cu（Ⅱ）配合物加F-陰離子為可視變色識(shí)別反應(yīng)）。發(fā)現(xiàn)隨陰離子引入配合物出現(xiàn)規(guī)律性... 

【文章來(lái)源】：海南大學(xué)海南省 211工程院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

化合物L(fēng)在分別加入12種陽(yáng)離子溶液后的熒光變化

圖3.4.配合物ZnL在分別加入11種陽(yáng)離子溶液后的熒光變化reseenceSPectralchangesofeolllPoundZn-LuPonadditionofthe11reSPectively.ZnL的DMSO溶液在金屬陽(yáng)離子識(shí)別作用方面進(jìn)行了eaZ+，Na+，MgZ+，AI，+，euZ+，eoZ+，NiZ+，F(xiàn)e3+，靦2十，edZ+十的熒光作用。如圖3.4可看出cu2+，c了+，Ni2+分別對(duì)zn礦+的淬滅尤為徹底，c了+，Niz+的粹滅作用稍次，而Fe3+Z吐的熒光影響不甚明顯。我們?cè)俳Y(jié)合以上熒光性質(zhì)，的可逆性，設(shè)計(jì)zn2+億nL/c礦+，zn2+/znL/C子十，zn2+億

致使溶液體系熒光發(fā)射強(qiáng)度隨之恢復(fù)之前強(qiáng)度，如此反復(fù)便是雙控?zé)晒忾_關(guān)了。當(dāng)然，交互滴加金屬離子導(dǎo)出會(huì)鈍化開關(guān)靈敏性，不利于化學(xué)反應(yīng)平衡的推動(dòng)性。開發(fā)一套方便快捷的陽(yáng)離子循環(huán)引入引出系統(tǒng)是此是設(shè)想通過(guò)電化學(xué)的離子流或者液晶離子循環(huán)解決這個(gè)的跟進(jìn)和投入。開關(guān)設(shè)計(jì)的可行性，我們做了開關(guān)靈敏性測(cè)試:考察了組金屬離子DMSO溶液分別向ZnL溶液中交互滴定過(guò)程如圖3.6顯示，cu2+的淬滅太強(qiáng)，滴定兩次后再要把cu2+度不易恢復(fù)，作為開關(guān)重復(fù)性不好，而Ni2+，c了+兩種離，較好的實(shí)現(xiàn)熒光開關(guān)的效能。此現(xiàn)象與ITC測(cè)量結(jié)果有能夠?qū)Ⅲw系內(nèi)多余的離子不斷引出和循環(huán)引入。但是以推斷其作為熒光開關(guān)器件的設(shè)計(jì)是可行的。


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