【摘要】：近年來,基于微生物胞外電子傳遞(Extracellular electron transfer,EET)的多種微生物電化學(xué)技術(shù)作為一類可再生能源轉(zhuǎn)化和環(huán)境污染物修復(fù)平臺備受國內(nèi)外關(guān)注,但是它們現(xiàn)階段的性能尚不能滿足實際應(yīng)用要求。電活性微生物與電極間較慢的EET過程是限制微生物電化學(xué)技術(shù)性能提升的關(guān)鍵因素,因此如何提高電極界面上微生物EET速率是一個至關(guān)重要的科學(xué)問題。核黃素(Riboflavin,RF)是典型電活性微生物希瓦氏菌屬產(chǎn)生的一種內(nèi)源性電子介體,在希瓦氏菌甚至多種其他電活性菌的EET過程扮演十分重要的角色,利用它對微生物電極表面進(jìn)行改性修飾有望提高電活性微生物與電極間電子交換速率,從而促進(jìn)微生物電化學(xué)技術(shù)在能源再生、生物轉(zhuǎn)化和污染物處理領(lǐng)域的發(fā)展與應(yīng)用。本論文發(fā)展了一種核黃素固定化修飾微生物電極的電化學(xué)聚合方法,并以腐敗希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens CN32)作為模式菌株,系統(tǒng)研究了所制備的聚核黃素(Polyriboflavin,PRF)修飾電極界面增強(qiáng)希瓦氏菌雙向EET的作用及機(jī)制,探究了其應(yīng)用于微生物燃料電池(Microbial fuel cell,MFC)陽極產(chǎn)電、微生物陰極生物轉(zhuǎn)化和重金屬還原方面的前景。主要研究內(nèi)容與結(jié)果如下:1.以傳統(tǒng)碳布(Carbon cloth,CC)為基底電極,采用循環(huán)伏安法將核黃素電聚合于CC電極上進(jìn)行表面修飾,通過傅里葉變換紅外光譜、拉曼光譜和電化學(xué)對修飾電極進(jìn)行表征和確證,表明其是一種有效的電極表面改性修飾方法。將所制備的聚核黃素修飾碳布電極(PRF@CC)應(yīng)用于MFC陽極,其功率輸出密度比裸CC電極提高了約4.3倍;應(yīng)用于微生物陰極還原富馬酸時,其電流密度增加了約3.7倍,表明聚核黃素修飾的電極界面可顯著提高S.putrefaciens CN32雙向EET速率和生物電催化能力。通過對比S.putrefaciens CN32的野生株與外膜色素蛋白(MtrC/UndA)基因缺失株,發(fā)現(xiàn)聚核黃素界面不僅可以作為電子介體增強(qiáng)間接電子傳遞,還能通過與外膜色素蛋白互作提高直接電子傳遞能力。聚核黃素修飾的電極界面除了可以增強(qiáng)希瓦氏菌EET外,同樣可以在不同程度上增強(qiáng)其他多種電活性微生物EET速率,因而具有一定的普適性。2.鑒于常規(guī)CC電極的電化學(xué)活性較弱,在采用計時電流法制備了高電化學(xué)活性的石墨烯/碳布電極(G/CC)的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步證明聚核黃素界面增強(qiáng)希瓦氏菌雙向EET的作用。研究結(jié)果表明,盡管石墨烯修飾后明顯增強(qiáng)了S.putrefaciens CN32在G/CC電極上的雙向EET能力(陽極產(chǎn)電和陰極還原富馬酸),但是采用聚核黃素對G/CC電極進(jìn)行表面改性修飾后,仍然進(jìn)一步將S.putrefaciens CN32在電極上的EET速率顯著性地提高,表明聚核黃素修飾微生物界面是一種增強(qiáng)微生物EET能力和生物電催化效率的可靠途徑。3.以典型重金屬離子六價鉻(Cr(VI))為目標(biāo)污染物,在考察了Cr(VI)對S.putrefaciens CN32生長的抑制作用后,初步研究了聚核黃素修飾電極界面對希瓦氏菌陰極還原Cr(VI)的影響。研究結(jié)果表明,Cr(VI)對S.putrefaciens CN32的生長存在較明顯的抑制作用且抑制強(qiáng)度與濃度相關(guān);較負(fù)的電極電位有利于希瓦氏菌陰極還原Cr(VI)速率提高,聚核黃素修飾的G/CC電極的應(yīng)用可增強(qiáng)希瓦氏菌對Cr(VI)的生物電化學(xué)還原能力�？傊�,本文系統(tǒng)研究了聚核黃素修飾的電極界面對希瓦氏菌雙向EET的增強(qiáng)作用及其機(jī)制,并初步考察了聚核黃素修飾電極促進(jìn)希瓦氏菌生物電化學(xué)體系應(yīng)用于可再生能源(MFC產(chǎn)電)、生物電化學(xué)轉(zhuǎn)化(富馬酸還原)和重金屬離子(Cr(VI))修復(fù)中的應(yīng)用前景,有利于促進(jìn)微生物電化學(xué)技術(shù)的發(fā)展及應(yīng)用。
【圖文】：

近 18 年來被“Web of Science”收錄的關(guān)于微生物燃料電池的文章數(shù)量 1-1 The number variation of research articles indexed in “Web of Science”生物燃料電池構(gòu)造與工作原理微生物燃料電池是由質(zhì)子交換膜隔開的陽極室和陰極室組成[5電微生物處于厭氧的生長環(huán)境中，，通過胞內(nèi)代謝將營養(yǎng)物質(zhì)如酸鈉等氧化生成二氧化碳或其他低碳物質(zhì)、質(zhì)子的同時產(chǎn)生的胞內(nèi)電子，一部分用于微生物自身生長和繁殖所需要的還原過特定的電子傳遞途徑傳遞（被稱為“胞外電子傳遞途徑”）至，陽極通過外接電路將所獲得的電子傳遞至陰極，從而形成電流中充當(dāng)催化劑通過氧化有機(jī)底物將有機(jī)物的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能產(chǎn)生的質(zhì)子通過質(zhì)子交換膜（通常是 Nafion 膜）從陽極室轉(zhuǎn)極室中，電子、質(zhì)子和氧氣在催化劑的作用下結(jié)合生成了水。1-2 所示。見，微生物燃料電池與化學(xué)燃料電池的工作原理類似，微生物

圖 1-2 典型雙室微生物燃料電池結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1-2 Schematic diagram of the structure of dual-chamber MFC活性微生物及其胞外電子傳遞機(jī)制 電活性微生物及其種類有胞外電子傳遞能力的微生物被稱為電活性微生物或電化學(xué)活性trochemically active microorganisms，EAMs）。EAMs 種類十分豐細(xì)菌、真核酵母和藍(lán)藻等[6]。研究最多、理解最深入的 EAMs 為異，包括地桿菌屬（Geobacter spp.）和希瓦氏菌屬（Shewanella sppobacter sulfurreducens 和 Shewanella oneidensis MR-1 通常作為包各種微生物電化學(xué)體系研究的模式菌株[7]。1999 年，Kim 等[8]從稻離鑒定出具有電化學(xué)活性的 Shewanella putrefaciens IR-1。Park的陽極微生物群落中分離出一株具有電化學(xué)活性的革蘭氏陽idium butyricum EG3。目前，已被分離和鑒定的電化學(xué)活性細(xì)菌超過們主要分布于變形菌門（Proteobacteria）、厚壁菌門（Firmicute
【學(xué)位授予單位】：江西師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：Q937

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本文編號：2703669