【摘要】：氧化石墨烯(GO)作為一種新型功能納米材料,在其生產(chǎn)使用過(guò)程中,被越來(lái)越多地釋放到環(huán)境中,帶來(lái)潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。許多學(xué)者已經(jīng)研究了GO在單鹽溶液中的團(tuán)聚沉降以及在超純水和培養(yǎng)基中對(duì)細(xì)菌的致毒作用,但是這難以準(zhǔn)確反映GO在多種鹽離子共存的環(huán)境水體中的團(tuán)聚行為和細(xì)菌毒性。本文研究了GO在合成軟水中的團(tuán)聚沉降行為,探討了多離子共存時(shí)GO的團(tuán)聚沉降及其機(jī)制;進(jìn)一步研究了GO在合成軟水、中等硬水和硬水中團(tuán)聚前后對(duì)大腸桿菌的毒性效應(yīng),分析了GO團(tuán)聚和水硬度對(duì)毒性效應(yīng)的影響。獲得如下研究結(jié)果:(1)GO在軟水中的團(tuán)聚具有濃度依賴(lài)性,低濃度團(tuán)聚而高濃度穩(wěn)定懸浮,這與其在單鹽溶液(NaCl和CaC12)中的團(tuán)聚規(guī)律相反。究其原因,軟水中的Ca2+、Mg2+和HCO3-在GO表面形成了CaMg(C03)2納米顆粒,并通過(guò)橋連作用促進(jìn)了低濃度GO的團(tuán)聚沉降,但高濃度GO片上顆粒的數(shù)量較少且尺寸較小,無(wú)法聚沉GO。(2)調(diào)節(jié)pH會(huì)影響軟水中HCO3-的濃度而影響GO片上CaMg(C03)2納米顆粒的形成,從而改變GO的團(tuán)聚沉降行為;酸性條件下,難以形成CaMg(C03)2納米顆粒,GO團(tuán)聚沉降隨濃度增加而增強(qiáng),中性和堿性條件下相反。中等硬水和硬水中,由于離子強(qiáng)度較大,離子壓縮雙電層誘導(dǎo)GO團(tuán)聚起主導(dǎo)作用,因此GO濃度越高越有利于團(tuán)聚,與單鹽溶液中的團(tuán)聚規(guī)律一致。(3)GO懸液的細(xì)菌毒性隨水硬度增加而增加,但團(tuán)聚后毒性降低。GO在軟水、中等硬水和硬水中超聲懸浮后(團(tuán)聚前)對(duì)大腸桿菌的3 h半抑制濃度(IC50)分別是12.2±2.2、8.5±1.5和4.0±1.0 mg/L;三種模擬地表水中GO懸液震蕩24 h后(團(tuán)聚后)對(duì)大腸桿菌的3 h IC50值分別提高到40.3±6.9、15.9±2.2和7.5±1.5 mg/L。(4)分散懸浮的GO片層會(huì)包裹大腸桿菌,其鋒利的邊緣會(huì)切割細(xì)胞膜,破壞細(xì)胞膜的完整性,產(chǎn)生毒性效應(yīng)。水硬度增加會(huì)促進(jìn)GO與細(xì)菌間的接觸團(tuán)聚,毒性效應(yīng)增強(qiáng);但GO自相團(tuán)聚后,與細(xì)菌的界面作用和毒性效應(yīng)降低。
【圖文】：

２．２．１邋ＧＯ的理化特征逡逑ＧＯ是一種二維的片狀納米材料，通過(guò)ＡＦＭ測(cè)量得到所制備的ＧＯ片尺寸逡逑為丨．８７±０．６４，（圖２－２Ａ）。由于單層ＧＯ的理論平均厚度約為ｌｎｍ［９５’９６】，測(cè)逡逑量得到的ＧＯ層厚度（１．５邋±０．６邋ｎｎｉ，圖２－２邋Ｂ）顯示分散在水中的ＧＯ片主要以逡逑單層或雙層的形式存在。從ＳＥＭ邋（圖２－２邋Ｃ）和ＴＥＭ邋（圖２－２邋Ｄ）照片中可觀察逡逑到ＧＯ片上有褶皺存在。逡逑ｗ邋ｒ逡逑ｉ邐１０邐２０邐３０邐４０邋ｍ逡逑Ｐｈａｓｅ邐１０邋ｕｍ邐－２」邐邐逡逑圖２－２邋ＡＦＭ邋（Ａ、Ｂ）、ＳＥＭ邋（Ｃ）和ＴＥＭ邋（Ｄ）對(duì)ＧＯ形貌的表征（圖ｌｉ的ＧＯ厚度逡逑剖面圖來(lái)自圖Ａ白線(xiàn)處的ＧＯ片）逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－２邋Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ＧＯ邋ｓｈｅｅｔｓ邋ｂｙ邋ＡＦＭ邋（Ａ，邋Ｂ），邋ＳＥＭ邋（Ｃ），邋ａｎｄ邋ＴＥＭ邋（Ｄ）．邋Ｉ＇ｈｅ逡逑ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ邋ｐｒｏｆｉｌｅ邋ｉｎ邋ｐａｎｅｌ邋Ｂ邋ｗａｓ邋ｔａｋｅｎ邋ａｌｏｎｇ邋ｔｈ

—１、１２２２邋ｃｍ－１和１０５３邋ｃｍ“處具有吸收峰（圖２－３），分別對(duì)應(yīng)Ｏ－Ｈ、逡逑－ＣＨ２－／－ＣＨ３、Ｃ＝０（羧基／羰基）、Ｃ＝Ｃ、Ｃ－Ｏ邋（羧基）、Ｃ－０（環(huán)氧基／醚）和Ｃ－０邋（烷氧逡逑基／醇）［３１，９７］。這表明ＧＯ具有豐富的官能團(tuán)，包括羧基、羥基、羰基和環(huán)氧基等。逡逑１７２０ｃｍ邋１｜１：＇９（）１３８＊｜邋１２２２逡逑Ｃｍ邋Ｃｍ邐Ｖ逡逑２８７０邋ｃｍ邋ｉ邐＼逡逑２９２０邋ｃｍ１邐，ｒ＼／邋ａ邋＼，ｒ＾ｆ邋１０５３逡逑１邋—１邐／／0／／�。澹眨ⅲ卞义希澹鲥澹茫冗姡ā雒馈澹澹ǎ剑╁澹苠�，°基，逡逑＼邐／邐＾邐ＣＨ＾邐ｃ＝Ｃ邐Ｃ－Ｏ邋醇）逡逑＼ｘ邋＾邐（環(huán)氧基／醚）逡逑４０００邐３６００邐３２００邐２８００邐２４００邐２０００邐１６００邐１２００邐８００邐４００逡逑波數(shù)（ｃｍ－１）逡逑圖２－３邋ＧＯ的ＦＴＩＲ光譜逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－３邋ＦＴＩＲ邋ｓｐｅｃｔｒｕｍ邋ｏｆ邋ＧＯ．逡逑通過(guò)Ｂｏｅｈｍ滴定測(cè)得的ＧＯ表面酸性官能團(tuán)含量見(jiàn)表２－１。結(jié)果表明ＧＯ表逡逑面具有大量酸性官能團(tuán)，總含量為５．４２邋±０．０２邋ｍｍｏｌ／ｇ，其中羧基是主要的官能逡逑團(tuán)（３．６９±０．０７ｍｍｏｌ／ｇ）
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X52;X171.5

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本文編號(hào)：2693812