茶葉作為中國(guó)重要的農(nóng)產(chǎn)品,其出口量已經(jīng)位列全球第二。然而,由于茶葉安全事故頻發(fā),中國(guó)茶葉對(duì)外出口的競(jìng)爭(zhēng)力正逐漸降低。其中,重金屬污染是構(gòu)成茶葉安全問題的重要因素。目前,常規(guī)的重金屬檢測(cè)方法雖然在一定條件下能夠?qū)崿F(xiàn)重金屬檢測(cè),但卻存在耗時(shí)長(zhǎng),檢測(cè)效率低,且需專業(yè)人員操作等問題。因此,我們有必要引入一種新型,靈敏,快速的重金屬檢測(cè)方法。近年來,熒光檢測(cè)技術(shù)已經(jīng)逐漸成為檢測(cè)領(lǐng)域里面的核心。上轉(zhuǎn)換熒光檢測(cè)技術(shù)由于其靈敏度高,穩(wěn)定性好,無背景熒光干擾等優(yōu)勢(shì)也越來越受到關(guān)注�；诖�,本研究以茶葉中的鎘離子、汞離子和鉛離子為研究對(duì)象,利用上轉(zhuǎn)換材料獨(dú)特的光學(xué)特性,配以適配體特異性識(shí)別,磁性分離,熒光共振能量轉(zhuǎn)移,熒光內(nèi)濾效應(yīng)等技術(shù),構(gòu)建了一系列靈敏度高,穩(wěn)定性好的上轉(zhuǎn)換熒光傳感器,實(shí)現(xiàn)了對(duì)茶葉中痕量鎘離子、汞離子和鉛離子的快速檢測(cè)。該研究對(duì)提高茶葉質(zhì)量安全,促進(jìn)茶葉行業(yè)健康可持續(xù)發(fā)展具有一定的意義。具體研究?jī)?nèi)容如下:1.茶葉中鎘離子快速檢測(cè)研究。本研究基于熒光內(nèi)濾效應(yīng),構(gòu)建一種雙硫腙-上轉(zhuǎn)換混合體系,實(shí)現(xiàn)茶葉中鎘離子的快速檢測(cè)。當(dāng)雙硫腙-上轉(zhuǎn)換混合體系中加入鎘離子時(shí),鎘離子能夠與體系中雙硫腙反應(yīng),導(dǎo)致上轉(zhuǎn)換-雙硫腙溶液的吸收峰紅移,紅移后的雙硫腙-上轉(zhuǎn)換溶液吸收帶與上轉(zhuǎn)換熒光發(fā)射峰重疊,上轉(zhuǎn)換熒光被吸收,熒光減弱�；谠摤F(xiàn)象,構(gòu)建一種快速、靈敏檢測(cè)鎘離子的傳感器。在最優(yōu)條件下,鎘離子在0.01-1.0μM濃度范圍與上轉(zhuǎn)換熒光強(qiáng)度比值(I_(547)/I_(756))呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,該方法的檢測(cè)限為3.7 nM。同時(shí),該方法還以茶葉中鎘離子為檢測(cè)對(duì)象進(jìn)行真實(shí)樣本測(cè)試,所得結(jié)果與原子吸收光譜法檢測(cè)結(jié)果對(duì)比幾乎相同。研究表明該方法可以用于茶葉中鎘離子殘留的快速檢測(cè)。2.茶葉中汞離子快速檢測(cè)研究。本研究基于熒光內(nèi)濾效應(yīng),構(gòu)建一種上轉(zhuǎn)換-RhDCP混合體系,實(shí)現(xiàn)茶葉中汞離子的快速檢測(cè)。當(dāng)RhDCP-上轉(zhuǎn)換混合體系中加入汞離子時(shí),汞離子能夠與RhDCP反應(yīng),反應(yīng)后的上轉(zhuǎn)換-RhDCP溶液在500-600 nm處的吸收峰增強(qiáng),上轉(zhuǎn)換熒光被吸收,熒光減弱。利用該現(xiàn)象,構(gòu)建一種快速、靈敏檢測(cè)汞離子的化學(xué)傳感器。在最優(yōu)條件下,汞離子在0.05-10μM濃度范圍與上轉(zhuǎn)換熒光強(qiáng)度的比值(I_(547)/I_(756))呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,該方法的檢測(cè)限為13.5 nM。同時(shí),該方法還以茶葉中汞離子為檢測(cè)對(duì)象進(jìn)行真實(shí)樣本測(cè)試,所得結(jié)果與原子吸收光譜法檢測(cè)結(jié)果對(duì)比幾乎相同。研究表明該方法可以用于茶葉中汞離子殘留的快速檢測(cè)。3.茶葉中鉛離子快速檢測(cè)研究。本研究基于熒光共振能量轉(zhuǎn)移效應(yīng),構(gòu)建一種上轉(zhuǎn)換-磁性納米-金納米混合體系,實(shí)現(xiàn)茶葉中鉛離子的快速檢測(cè)。首先,上轉(zhuǎn)換納米顆粒通過經(jīng)典的戊二醛法與其中的一條適配體鏈連接,金納米顆粒和磁性納米顆粒通過另外一條互補(bǔ)鏈連接。接著,將適配體修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒溶液與金納米-磁性納米顆粒溶液混合,兩種材料通過堿基互補(bǔ)配對(duì)連接在一起。由于磁性納米-金納米顆粒溶液的吸收峰與上轉(zhuǎn)換熒光發(fā)射峰在500-600 nm處重疊,熒光共振能量轉(zhuǎn)移效應(yīng)發(fā)生,上轉(zhuǎn)換熒光減弱。當(dāng)鉛離子加入時(shí),鉛離子能夠催化適配體裂解,與此同時(shí),上轉(zhuǎn)換納米顆粒與磁性納米-金納米顆粒分離,熒光共振能量轉(zhuǎn)移效應(yīng)消失,熒光恢復(fù)。利用該原理,構(gòu)建一種特異性檢測(cè)鉛離子的生物傳感器。在最優(yōu)條件下,鉛離子在25-1400 nM濃度范圍與上轉(zhuǎn)換熒光強(qiáng)度呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,檢測(cè)限為5.7 nM。同時(shí),該方法還以茶葉中鉛離子為檢測(cè)對(duì)象進(jìn)行真實(shí)樣本測(cè)試,所得結(jié)果與原子吸收光譜法檢測(cè)結(jié)果對(duì)比幾乎相同。研究表明該方法可以用于茶葉中鉛離子殘留的快速檢測(cè)。
【學(xué)位單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O657.3;TS272.7
【部分圖文】：

茶葉中重金屬殘留的上轉(zhuǎn)換熒光檢測(cè)方法研究可以被該熒光探針特異性地?fù)渥讲⑿纬梢环N螯合物，通過測(cè)量螯合物特殊的熒光強(qiáng)度對(duì)Hg2+進(jìn)行定量分析，檢測(cè)限為 1.2 nM[45]。盡管以上的熒光染料探針能夠完成對(duì)重金屬含量的檢測(cè)，但這些方法依然存在光學(xué)性能不穩(wěn)定、光譜重疊以及容易光漂白等缺陷。1.3 上轉(zhuǎn)換熒光檢測(cè)技術(shù)1.3.1 上轉(zhuǎn)換熒光發(fā)光機(jī)理上轉(zhuǎn)換熒光是一種在長(zhǎng)波長(zhǎng)的光源激發(fā)下產(chǎn)生的一種短波長(zhǎng)的熒光。由于其發(fā)光現(xiàn)象與斯托克斯定律相反，又稱反斯托克斯發(fā)光。目前上轉(zhuǎn)換熒光檢測(cè)技術(shù)已經(jīng)相當(dāng)成熟，許多報(bào)道[46-51]也成功地揭示了上轉(zhuǎn)換發(fā)光原理。隨著該方面的研究不斷深入與更新，上轉(zhuǎn)換發(fā)光原理基本可以分為激發(fā)態(tài)吸收、能量傳遞和光子雪崩（圖 1.1）。

茶葉中重金屬殘留的上轉(zhuǎn)換熒光檢測(cè)方法研究的氨水依次加入到上轉(zhuǎn)換納米顆粒溶液中，在磁力攪拌條件下反應(yīng) 5-10 min。件下逐滴加入 0.006 mL 的正硅酸四乙脂，攪拌反應(yīng) 8-10 h，反應(yīng)結(jié)束后逐滴加 3-氨丙基三乙氧基硅烷，反應(yīng) 3h。反應(yīng)結(jié)束后，冷卻至室溫。最后使用乙醇反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行清洗，清洗結(jié)束后置于真空烘箱中烘干，獲得氨基修飾的上轉(zhuǎn)換鎘離子檢測(cè)體系的構(gòu)建方法實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的鎘離子檢測(cè)體系構(gòu)建流程如圖 2.1 所示。整個(gè)檢測(cè)體系由氨基修米顆粒與雙硫腙組成。在該體系中雙硫腙作為熒光受體能夠特異性地?fù)渥芥k種雙硫腙-鎘螯合物，該螯合物形成的同時(shí)會(huì)導(dǎo)致溶液的吸收峰發(fā)生紅移動(dòng)，峰與上轉(zhuǎn)換 500  600 nm 的熒光發(fā)射峰發(fā)生重疊，從而導(dǎo)致熒光內(nèi)濾效應(yīng)的熒光被吸收，熒光強(qiáng)度減弱。因此，根據(jù)該原理鎘離子濃度能夠被定量分析體系構(gòu)建的具體操作步驟如下：

真實(shí)茶葉樣本檢測(cè)方法先從當(dāng)?shù)爻匈徺I一定量的茶葉樣本，按照國(guó)標(biāo) GB5009 中的方法進(jìn)行預(yù)處步驟如下：首先 15 mL 硝酸加入到裝有 1.0 g 事先已經(jīng)添加鎘離子茶葉的消罐放置在微波消解爐中 120 ℃反應(yīng) 5 min，然后加熱到 160℃，繼續(xù)反應(yīng) 1溫度升到 180 ℃反應(yīng) 10 min。反應(yīng)結(jié)束后，將消解罐放置室溫冷卻，隨后將 140℃- 160℃油浴鍋中，使其溶液中的酸完全揮發(fā)，然后用過濾器對(duì)消解液著，利用鹽酸和氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)消化液的 pH 至 8，獲得含有一定鎘離子濃。最后通過傳統(tǒng)的原子吸收光譜法與構(gòu)建的上轉(zhuǎn)換-雙硫腙混合體系對(duì)茶葉樣進(jìn)行檢測(cè)。果與討論上轉(zhuǎn)換納米顆粒的表征

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