【摘要】：本文主要研究了溫度和儲(chǔ)存時(shí)間對16種品牌的國產(chǎn)聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)飲用水瓶中銻(Sb)、雙酚A(BPA)和鄰苯二甲酸酯類物質(zhì)(PAEs)釋放的影響,其中,鄰苯二甲酸酯包括鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)、鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)、鄰苯二甲酸丁芐酯(BBP)和二(2-乙基已基)鄰苯二甲酸酯(DEHP)。同時(shí),通過消解-人工唾液模擬研究了兒童玩具中的金屬元素可能對兒童健康產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)。首先,通過對樣品的消解,測量了16種PET瓶中Sb的總量,濃度為104-166 mg/kg;并用乙醇超聲提取了PET瓶中的BPA和PAEs, BPA的濃度為37.7-64.1μg/kg,DMP、DBP、BBP和DEHP的濃度分別為40.6-57.4、5.14-7.08、14.1-19.0和1.85-3.62μg/kg。我們測量了原始PET瓶裝飲用水中Sb、BPA和PAEs的濃度,Sb和BPA的濃度分別為55.1-597和1.38-48.6 ng/L,只有樣品6和9中測到了BBP(35.4±28.3、 38.4±0.00 ng/L)、DEHP (69.1±0.00、883±70.0 ng/L)和DBP(0、191±64.8 ng/L)。本實(shí)驗(yàn)用Milli-Q水來模擬PET瓶裝飲用水,研究其在4、25和70℃條件下儲(chǔ)存過程中Sb、BPA和PAEs濃度的變化。結(jié)果表明,儲(chǔ)存一周后,三個(gè)溫度下儲(chǔ)存的PET瓶裝水中Sb的濃度分別為1.88-8.32、2.10-18.4和20.3-2604 nG/L。相應(yīng)的BPA的濃度分比為0.26-18.7、0.62-22.6和2.89-38.9 ng/L。但只有少數(shù)幾個(gè)樣品可以檢測到]PAEs,以7號樣品為例,分別儲(chǔ)存在三個(gè)溫度下的PET瓶裝水中DBP的濃度為18.5±1.52、77.1±3.68和53.3±3.48 ng/L,而DEHP的濃度為5.78±0.18、12.9±0.02和10.7±0.16 ng/L�？梢钥闯�,高溫會(huì)促使PET瓶中Sb和BPA的釋放,但對PAEs的釋放卻沒有影響。關(guān)于儲(chǔ)存時(shí)間的延長對PET瓶中Sb、BPA和PAEs釋放的影響,用Milli-Q水來模擬PET瓶裝飲用水,并測量分別在三個(gè)溫度下(4、25和70℃)儲(chǔ)存1、2、4、8、14、22、32和44周后Sb、BPA和PAEs的濃度,發(fā)現(xiàn)隨著時(shí)間的延長,Sb和BPA的釋放量逐漸增大。Sb有趨向平衡的趨勢,70℃下存放44周后,釋放量為197-9211 ng/L,其中樣品10釋放出的Sb最多,濃度為9.21μg/L,已超過GB5749-2006對Sb的飲用水標(biāo)準(zhǔn)(5μg/L)。實(shí)際上樣品10在存放到第4周時(shí),Sb釋放量已接近標(biāo)準(zhǔn)限值。由于夏季氣溫較高,人們習(xí)慣于將整箱的PET瓶裝水置于汽車后備箱備用,因此,我們計(jì)算了在此環(huán)境中儲(chǔ)存4周后PET瓶裝水中的Sb對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn),發(fā)現(xiàn)樣品10中Sb的日常攝入量已經(jīng)超過了美國環(huán)境保護(hù)署規(guī)定的400 ng/kg·bw/d,成人和兒童分別為409和1430 ng/kg·bw/d.另外,我們還分析了PET瓶裝水中Sb的形態(tài),發(fā)現(xiàn)PET瓶釋放出的Sb都是毒性較低的Sb(V),70度下存放44周后BPA的釋放量沒有達(dá)到平衡,釋放量為443-1161 ng/L,遠(yuǎn)小于EPA標(biāo)準(zhǔn)(10μg/L),因此不具有健康風(fēng)險(xiǎn)。對于PAEs而言,由于實(shí)驗(yàn)過程中背景值較大,在扣除空白以后,PAEs隨存放時(shí)間呈現(xiàn)跳躍式的遞增,從而說明檢測到的PAEs可能來自于背景污染,而非PET瓶子中的釋放。因此,國產(chǎn)PET瓶裝飲用水總體上是安全的,但是極端的存放條件,如長時(shí)間的高溫存放應(yīng)該避免。除了溫度和儲(chǔ)存時(shí)間的影響外,我們還分析了PET瓶的厚度、質(zhì)量、密度以及內(nèi)表面積對Sb.BPA和PAEs釋放的影響,發(fā)現(xiàn)PET瓶的厚度和質(zhì)量與原始瓶裝水中Sb和BPA的濃度存在正相關(guān)的關(guān)系,而與模擬釋放出的量卻沒有相關(guān)性。PET瓶中物質(zhì)的釋放除了受溫度和時(shí)間的影響外,還與其它多種因素(包括溫度、時(shí)間、PET塑料瓶的物理性質(zhì)以及瓶裝飲料的化學(xué)性質(zhì))有關(guān),并且文獻(xiàn)表明,較低pH也會(huì)促使污染物的釋放并影響Sb的形態(tài),因此,未來還應(yīng)多關(guān)注PET瓶裝酸性飲料中這些物質(zhì)的濃度。此外我們還系統(tǒng)研究了國產(chǎn)兒童玩具中金屬元素的安全問題。共選取48個(gè)玩具樣品,包括塑料和金屬玩具,以及蠟筆、顏料等玩具。首先,我們測量了玩具中鉛(Pb)、砷(As)、鉻(Cr)、鎘(Cd)、銻(Sb)和鎳(Ni)的總量,發(fā)現(xiàn)48個(gè)玩具樣品中有10個(gè)含有較高的金屬濃度。其中,金屬類玩具樣品39-42中Pb的濃度較高,分別為(6.03±2.04)×103、(4.96±0.07)×103、(8.57±0.30)×105和(1.9l±0.75)×105 mg/kg;樣品9-12(氣球和紙質(zhì)拼圖)中Cr的濃度分別為846±11.5、53±79.9、1292±321和3212±120 mg/kg;樣品39、43和44中Ni的濃度分別為1947±158、1169±104和1306±82.6 mg/kg;樣品39和41中還含有高濃度的Cd,濃度分別為139±3.06.42.1±1.33 mg/kg。為了研究玩具中高濃度金屬元素對兒童可能產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn),我們選取了金屬總量較高的10個(gè)樣品以及其它12個(gè)金屬總量較低的樣品,用人工唾液模擬兒童對玩具的啃食,提取玩具中的金屬元素。另外,我們還用0.07 M的鹽酸和0.43M的硝酸來提取,并與唾液提取的結(jié)果做了比較。其中,有研究表明不同體積的唾液可能影響提取出的金屬元素的量,因此,我們分別用5、15和45 mL的唾液提取同一質(zhì)量的玩具樣品中的金屬元素。結(jié)果表明,唾液體積的大小與提取出的金屬元素的量沒有相關(guān)性。三種溶液提取的結(jié)果差異性較大,與唾液相比,稀酸提取出的金屬元素的量偏高,因此不能用稀酸代替唾液來評價(jià)玩具中金屬元素的生物可利用性。另外,樣品中金屬總量的高低并不能表明生物可利用率的高低,例如：樣品40和42含有高濃度的Pb((4.96±0.07)×103和(1.91±.75)×105 mg/kg),而唾液卻沒有提取出任何的Pb；相反,部分樣品在金屬元素總量相對較低的情況下卻釋放出了較多的量到唾液中,如樣品15的Cd、21的Sb、35的Sb和As、以及46-50的Cr等。我們對溶入唾液中的金屬元素對0.5-1歲兒童可能帶來的健康風(fēng)險(xiǎn)做了評估,發(fā)現(xiàn)22個(gè)玩具樣品中有16個(gè)至少存在Cd、Pb、Cr、Ni、As和Sb中的一種會(huì)產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)的金屬元素。此外,Cr(VI)具有較高的毒性且玩具中的Cr(樣品9-12以及46-50)可能產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn),因此,在以后的研究中,應(yīng)多關(guān)注嬰幼兒玩具中Cr的形態(tài)。
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TS972.23;TS958.07

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本文編號：2740375