CH 4 -CO 2 重整反應(yīng)鎳鈷雙金屬催化劑性能研究
發(fā)布時(shí)間:2024-04-22 01:57
由溫室效應(yīng)帶來的劇烈的氣候變化已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注,如何減少溫室氣體的排放吸引了大眾視線,甲烷二氧化碳重整反應(yīng)能將這兩種溫室氣體同時(shí)轉(zhuǎn)化為氫氣一氧化碳合成氣,有利于下一步的工業(yè)合成。該反應(yīng)不僅減弱了溫室效應(yīng)的影響,還能提供大量化工產(chǎn)品,具有相當(dāng)可觀的環(huán)境和經(jīng)濟(jì)效益。鑒于催化劑積碳所造成的失活,該過程在工業(yè)上廣泛應(yīng)用有一定的困難,開發(fā)抗積碳的穩(wěn)定催化劑引起了廣泛的關(guān)注。本文以自主研制的鎳鈷雙金屬催化劑作為研究對(duì)象,對(duì)制備條件、還原條件以及反應(yīng)條件對(duì)催化劑催化甲烷二氧化碳重整合成氣反應(yīng)的影響進(jìn)行了分析研究。本實(shí)驗(yàn)采用沉淀法制備了不同煅燒溫度下的Ni-Co/AlMgOx催化劑,使用XRD、TPR等表征技術(shù)分析催化劑的結(jié)構(gòu)及還原能力,發(fā)現(xiàn)煅燒溫度對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)有顯著的影響,隨著煅燒溫度的增加,金屬組分和載體之間的相互作用增強(qiáng),由鎳鈷氧化物開始轉(zhuǎn)變?yōu)榧饩Y(jié)構(gòu),但同時(shí)其顆粒度也會(huì)有所增加,適宜的煅燒溫度既能使更多的活性組分被還原,也能維持穩(wěn)定的甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明煅燒溫度為800℃時(shí)催化劑具有良好的特性。為了研究還原條件對(duì)催化劑性能的影響,分別改變還原時(shí)間、還原溫度、還原方式等,開展了催化...
【文章頁數(shù)】:83 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 緒論
1.1 研究背景及意義
1.1.1 溫室氣體的排放
1.1.2 天然氣的有效利用
1.2 甲烷制合成氣研究
1.2.1 甲烷水蒸氣重整
1.2.2 甲烷部分氧化重整
1.2.3 甲烷二氧化碳重整
1.2.4 重整方式比較
1.3 甲烷二氧化碳重整催化劑發(fā)展現(xiàn)狀
1.3.1 活性組分
1.3.2 載體
1.3.3 助劑
1.4 催化劑失活研究
1.4.1 積碳
1.4.2 燒結(jié)
1.4.3 中毒
1.5 本文工作
2 催化劑制備及實(shí)驗(yàn)研究方法
2.1 催化劑制備
2.1.1 催化劑組分選擇
2.1.2 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備
2.1.3 制備方法的確定
2.1.4 制備過程
2.2 催化劑活性測(cè)試
2.2.1 評(píng)價(jià)裝置
2.2.2 實(shí)驗(yàn)流程
2.2.3 數(shù)據(jù)處理方法
2.3 催化劑表征
2.3.1 X射線衍射(XRD)
2.3.2 H2-程序升溫還原(H2-TPR)
3 鎳鈷催化劑在甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中的應(yīng)用
3.1 引言
3.2 制備條件對(duì)催化劑反應(yīng)性能的影響
3.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.2 Ni-Co催化劑的XRD表征
3.2.3 Ni-Co催化劑的TPR表征
3.2.4 催化劑的催化性能
3.3 還原條件對(duì)催化劑性能的影響
3.3.1 還原方式的影響
3.3.2 還原溫度的影響
3.3.3 還原時(shí)間的影響
3.4 反應(yīng)條件對(duì)催化劑性能的影響
3.4.1 催化劑粒徑分布
3.4.2 空速
3.4.3 反應(yīng)溫度
3.4.4 進(jìn)口原料比
3.5 小結(jié)
4 催化劑穩(wěn)定性和再生性研究
4.1 催化劑穩(wěn)定性研究
4.1.1 實(shí)驗(yàn)測(cè)試
4.1.2 結(jié)果與討論
4.1.3 文獻(xiàn)中催化劑穩(wěn)定性
4.2 催化劑再生
4.2.1 實(shí)驗(yàn)方法
4.2.2 結(jié)果分析與討論
4.3 小結(jié)
5 總結(jié)與展望
5.1 全文總結(jié)
5.2 工作展望
參考文獻(xiàn)
致謝
附件
本文編號(hào):3961757
【文章頁數(shù)】:83 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 緒論
1.1 研究背景及意義
1.1.1 溫室氣體的排放
1.1.2 天然氣的有效利用
1.2 甲烷制合成氣研究
1.2.1 甲烷水蒸氣重整
1.2.2 甲烷部分氧化重整
1.2.3 甲烷二氧化碳重整
1.2.4 重整方式比較
1.3 甲烷二氧化碳重整催化劑發(fā)展現(xiàn)狀
1.3.1 活性組分
1.3.2 載體
1.3.3 助劑
1.4 催化劑失活研究
1.4.1 積碳
1.4.2 燒結(jié)
1.4.3 中毒
1.5 本文工作
2 催化劑制備及實(shí)驗(yàn)研究方法
2.1 催化劑制備
2.1.1 催化劑組分選擇
2.1.2 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備
2.1.3 制備方法的確定
2.1.4 制備過程
2.2 催化劑活性測(cè)試
2.2.1 評(píng)價(jià)裝置
2.2.2 實(shí)驗(yàn)流程
2.2.3 數(shù)據(jù)處理方法
2.3 催化劑表征
2.3.1 X射線衍射(XRD)
2.3.2 H2-程序升溫還原(H2-TPR)
3 鎳鈷催化劑在甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中的應(yīng)用
3.1 引言
3.2 制備條件對(duì)催化劑反應(yīng)性能的影響
3.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.2 Ni-Co催化劑的XRD表征
3.2.3 Ni-Co催化劑的TPR表征
3.2.4 催化劑的催化性能
3.3 還原條件對(duì)催化劑性能的影響
3.3.1 還原方式的影響
3.3.2 還原溫度的影響
3.3.3 還原時(shí)間的影響
3.4 反應(yīng)條件對(duì)催化劑性能的影響
3.4.1 催化劑粒徑分布
3.4.2 空速
3.4.3 反應(yīng)溫度
3.4.4 進(jìn)口原料比
3.5 小結(jié)
4 催化劑穩(wěn)定性和再生性研究
4.1 催化劑穩(wěn)定性研究
4.1.1 實(shí)驗(yàn)測(cè)試
4.1.2 結(jié)果與討論
4.1.3 文獻(xiàn)中催化劑穩(wěn)定性
4.2 催化劑再生
4.2.1 實(shí)驗(yàn)方法
4.2.2 結(jié)果分析與討論
4.3 小結(jié)
5 總結(jié)與展望
5.1 全文總結(jié)
5.2 工作展望
參考文獻(xiàn)
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