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貴金屬/金屬有機(jī)配位化合物催化呋喃醛生成環(huán)狀酮反應(yīng)的研究

發(fā)布時間:2024-03-20 04:32
  生物質(zhì)衍生呋喃醛(糠醛或5-羥甲基糠醛)加氫環(huán)重排合成的環(huán)戊酮類化合物(環(huán)戊酮或3-羥甲基環(huán)戊酮)是重要的精細(xì)化工品。目前,貴金屬/酸性載體雙功能催化劑中的Br?nsted酸導(dǎo)致催化反應(yīng)碳損失,而較弱的Lewis酸難以引發(fā)水解反應(yīng)。為了解決上述問題,合成了不同構(gòu)型的純Lewis酸位MIL-MOFs(FeMIL-100,Fe-MIL-101和Cr-MIL-101),然后將Ru、Pt、Pd和Au納米粒子均勻地分散在MOF載體的表面。因為Fe-MIL-100孔徑較小,金屬納米粒子的分散性較高,使其更容易跟反應(yīng)物接觸,貴金屬/Fe-MIL-100催化劑的加氫速率比FeMIL-101和Cr-MIL-101基催化劑的加氫速率快三倍。同時,Fe-MIL-100酸性更強(qiáng),更容易促進(jìn)中間體呋喃醇(糠醇或2,5-呋喃二甲醇)的吸附和水解,Fe-MIL-100、Fe-MIL-101上的貴金屬對環(huán)戊酮類化合物的選擇性均高于Cr-MIL-101。最終,在Pd/Fe-MIL-100的條件下,環(huán)戊酮的收率為92.2%,3-羥甲基環(huán)戊酮的收率為85.4%。貴金屬/MIL-MOFs催化劑在循環(huán)運(yùn)行5次后仍能保持良好的活...

【文章頁數(shù)】:63 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

圖1.1生物質(zhì)平臺化合物呋喃醛的來源Figure1.1SourceofBiomassplatformcompoundFuraldehyde

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圖1.1生物質(zhì)平臺化合物呋喃醛的來源Figure1.1SourceofBiomassplatformcompoundFuraldehyde1.2環(huán)狀酮簡介環(huán)戊酮作為重要的精細(xì)化工品,用途非常廣泛,是醫(yī)藥及香料工業(yè)的原料,可制備新型香料氫茉莉酮酸甲酯,也用于橡膠....


圖1.2糠醛轉(zhuǎn)化成環(huán)戊酮的反應(yīng)流程圖

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圖1.2糠醛轉(zhuǎn)化成環(huán)戊酮的反應(yīng)流程圖Figure1.2Flowchartforconversionoffurfuraltocyclopentanone在其他文獻(xiàn)中,中科院大連物化所徐杰教授課題組報告了糠醛在NiCu/SBA-15催化劑上的同樣轉(zhuǎn)化并且提出了....


圖2.5Pd/MIL-MOFS的吡啶吸附紅外光譜

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圖2.5Pd/MIL-MOFS的吡啶吸附紅外光譜Fig.2.5DifferenceinfraredspectraofadsorbedpyridineforPd/MIL-MO示,F(xiàn)e-MIL-100和Fe-MIL-101的熱穩(wěn)定性數(shù)據(jù)表明,20因于晶體水和....


圖3.1制備雙金屬氰化物示意圖

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