亞氨基二乙酸(IDA)是除草劑草甘膦的主要原料,也是應(yīng)用廣泛的化工中間體。工業(yè)生產(chǎn)IDA主要通過(guò)二乙醇胺(DEA)法,常用催化劑為Cu-ZrO₂。雖然Cu-ZrO₂催化劑在合成IDA反應(yīng)中已有很好的催化活性且價(jià)格低廉,但存在催化劑抗結(jié)焦性差、消耗量大、失活快、催化壽命短等問(wèn)題,這些弊端可歸因于ZrO₂易聚集為塊狀導(dǎo)致載體比表面積小,活性位點(diǎn)少而無(wú)法分散銅組分,使活性組分銅易燒結(jié)和氧化。因此,選擇具有大比表面積和特殊結(jié)構(gòu)的載體以防止銅組分氧化失活十分必要。還原氧化石墨烯(rGO)具有優(yōu)良物化性質(zhì)及特殊褶皺狀片層結(jié)構(gòu),被廣泛應(yīng)用于復(fù)合材料的合成;同時(shí),中空球材料因其高比表面積和特殊結(jié)構(gòu)而成為優(yōu)良的載體材料。本文采用化學(xué)還原法制備了一系列不同制備條件(水合肼添加量、還原溫度、還原時(shí)間、銅鋯摩爾比、GO添加量、沉淀溫度、沉淀pH值和水熱晶化溫度)的Cu-ZrO₂/rGO復(fù)合催化劑。采用XRD、N₂物理吸附脫附、FT-IR、SEM等表征方法對(duì)其晶形、比表面積、孔容孔徑、表面官能團(tuán)、形貌和...

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1.12016年全球草甘膦有效產(chǎn)能分布圖

草甘膦概述草甘膦是一種高使用率的非選擇性除草劑[1]，對(duì)300多種雜草有效，用于保0多種不同的農(nóng)作物，由美國(guó)孟山都公司研發(fā)并于1974年被商業(yè)化。自商至今，草甘膦已經(jīng)成為除草劑市場(chǎng)的主導(dǎo)，主要用于大多數(shù)轉(zhuǎn)基因作物。草除草劑提供了有史以來(lái)最有效、最廉價(jià)的雜草管理辦法[2]....

圖2.1氧化石墨的制備流程

2.3Cu-ZrO2/rGO催化劑的制備2.3.1氧化石墨的制備本文采用改進(jìn)Hummers法制備氧化石墨，見(jiàn)圖2.1。以石墨粉為原料，硝鈉為先導(dǎo)氧化劑，高錳酸鉀為補(bǔ)充氧化劑在濃硫酸提供的強(qiáng)酸條件下分別經(jīng)低（0℃）、中溫（35℃）、高溫（95-98℃）三個(gè)反應(yīng)階段對(duì)石墨....

圖2.2Cu-ZrO2/rGO復(fù)合催化劑的制備流程

圖2.2Cu-ZrO2/rGO復(fù)合催化劑的制備流程DEA脫氫合成IDA反應(yīng)通過(guò)DEA脫氫合成IDA反應(yīng)考察Cu-ZrO2/rGO復(fù)合催化劑的催化性能。t):n(DEA)=1:10，n(DEA):n(NaOH)=1:2.1的比例，將催化劑，DEA，NaO定....

圖2.9(a)Cu-ZrO2/rGO催化劑前驅(qū)體，(b,d)不同放大倍數(shù)下Cu-ZrO2/rGO復(fù)合催化劑和(c)Cu/ZrO2的SEM圖

Cu球顆粒被牢固裝載在rGO片層或褶皺層中，在防止團(tuán)聚的同u納米粒子與空氣接觸，有效提高催化劑的熱運(yùn)動(dòng)的穩(wěn)定性和抗氧化性9a所示，未還原的Cu-ZrO2/rGO復(fù)合催化劑中含有許多針狀CuO粒子9b中，還原后的Cu-ZrO2/rGO復(fù)合催化劑表面未明顯觀察....

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