將甘油通過選擇性氫解轉(zhuǎn)化為高附加值的丙二醇(1,3-丙二醇和1,2-丙二醇),不但有經(jīng)濟(jì)價值和工業(yè)應(yīng)用前景,而且具有重要的學(xué)術(shù)研究價值。甘油作為結(jié)構(gòu)最簡單的多元醇,是理想的多元醇選擇性氫解模型,可用于探索影響多元醇選擇性氫解的決定性因素。釕(Ru)基催化劑催化甘油氫解活性最高,但缺點是催化C-C鍵斷裂的能力強(qiáng),使得丙二醇選擇性低。目前Ru基催化劑用于甘油高選擇性氫解為丙二醇仍然是一個難題。通過調(diào)節(jié)Ru與載體之間作用、金屬與金屬間相互作用,從而抑制Ru催化C-C鍵斷裂能力,同時提高C-O鍵斷裂選擇性,是本論文的主要目標(biāo)。本論文采用“非保護(hù)”Ru膠體作為前體,制備了兩種Ru納米粒子粒徑小、分布窄的Ru基催化劑:Ru/ZSM-5催化劑和Cu(Ni)-Ru/C雙金屬催化劑,分別研究其選擇性氫解甘油轉(zhuǎn)化為1,3-丙二醇和1,2-丙二醇的反應(yīng)途徑和影響因素。論文主要工作如下:(1)Ru/ZSM-5催化劑的制備及催化甘油選擇性氫解性能研究以Ru膠體溶液為前體、以酸為媒介,通過吸附法制備了 Ru/ZSM-5催化劑,并研究了其催化甘油氫解的性能。通過HRTEM、STEM、SEM、XRD、XRF、NH3-...

【文章頁數(shù)】：98 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 甘油增值轉(zhuǎn)化的研究背景
    1.2 甘油增值轉(zhuǎn)化的途徑
        1.2.1 甘油縮醛化
        1.2.2 甘油脫水
        1.2.3 甘油氧化
        1.2.4 甘油液相重整
        1.2.5 甘油氫解生成丙二醇
    1.3 甘油氫解生成丙二醇的反應(yīng)機(jī)理
        1.3.1 甘油氫解生成1,2-丙二醇的反應(yīng)機(jī)理
        1.3.2 甘油氫解生成1,3-丙二醇的反應(yīng)機(jī)理
    1.4 用于催化甘油氫解生成丙二醇的催化劑體系
        1.4.1 Cu基催化劑催化甘油氫解生成1,2-丙二醇
        1.4.2 Ni和Co基催化劑催化甘油氫解生成1,2-丙二醇
        1.4.3 貴金屬基催化劑催化甘油氫解生成1,2-丙二醇
        1.4.4 雙金屬基催化劑催化甘油氫解生成1,2-丙二醇
        1.4.5 Pt-WOx催化劑催化甘油氫解生成1,3-丙二醇
        1.4.6 Ir-ReOx催化劑催化甘油氫解生成1,3-丙二醇
        1.4.7 貴金屬/固體酸催化劑催化甘油氫解生成1,3-丙二醇
    1.5 論文選題意義及研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗試劑及實驗儀器
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 Ru膠體的制備
        2.2.2 Ru/C催化劑的制備
        2.2.3 Ru/ZSM-5(X)-HCl-T催化劑的制備
        2.2.4 Ru/ZSM-5(X)-HCl-IMP催化劑的制備
        2.2.5 Ru/ZSM-5(X)-HCl催化劑的制備
        2.2.6 M-Ru/C催化劑的制備
        2.2.7 M/C催化劑的制備
        2.2.8 Ru-M/C催化劑的制備
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 N₂物理吸附
        2.3.2 X射線衍射
        2.3.3 X熒光光譜
        2.3.4 透射電鏡
        2.3.5 雙球差透射電鏡
        2.3.6 固體核磁共振
        2.3.7 吡啶-紅外光譜
        2.3.8 NH₃-程序升溫脫附
        2.3.9 H₂-程序升溫脫附
        2.3.10 氫氧滴定
        2.3.11 H₂-程序升溫還原
        2.3.12 X射線光電子能譜
        2.3.13 電感耦合等離子體光譜
    2.4 催化劑性能評估
第三章 Ru/ZSM-5選擇性氫解甘油生成1,3-丙二醇
    3.1 引言
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 不同Ru基催化劑對甘油氫解的影響
        3.2.2 分子篩硅鋁比對甘油氫解的影響
        3.2.3 鹽酸處理時間對甘油氫解的影響
        3.2.4 催化劑中金屬與酸摩爾比值對甘油氫解的影響
        3.2.5 甘油在Ru/ZSM-5催化劑上的轉(zhuǎn)化機(jī)理
        3.2.6 NaCl的含量對甘油氫解的影響
        3.2.7 反應(yīng)參數(shù)對甘油氫解的影響
        3.2.8 催化劑穩(wěn)定性測試
    3.3 小結(jié)
第四章 M-Ru/C催化劑選擇性氫解甘油生成1,2-丙二醇
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 XRD表征結(jié)果
        4.2.2 電鏡表征結(jié)果
        4.2.4 M(Cu、Ni)對Ru/C催化性能的影響
        4.2.5 氣體壓力對甘油氫解的影響
        4.2.6 溫度對甘油氫解的影響
    4.3 小結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的論文
作者及導(dǎo)師簡介
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