發(fā)布時間：2024-01-01 08:25

　　煤炭是我國主要的一次能源,并有巨大替代石油的潛力。但是,煤化工會引起一系列越來越嚴(yán)重的環(huán)境問題,造成巨大的環(huán)保壓力。超臨界煤氣化技術(shù)是一種很有前景的清潔高效的煤轉(zhuǎn)化技術(shù)。通過此技術(shù),低級煤不經(jīng)過干燥可以在較低溫度下直接轉(zhuǎn)化為氫氣、碳?xì)浠衔锘蛴皖惖�。但是反�?yīng)體系中,重金屬和硫的形態(tài)轉(zhuǎn)變和遷移規(guī)律仍不明確。事實上,這些變化明顯受到超臨界水的影響。本文在小試裝置中進(jìn)行超臨界氣化實驗,研究了操作參數(shù)對不同重金屬遷移的影響。使用逐級提取法對重金屬反應(yīng)前后形態(tài)的變化進(jìn)行檢測,并使用SEM和BET進(jìn)行了分析。結(jié)果顯示,大多數(shù)重金屬的去除率隨溫度的升高、煤水比的降低、反應(yīng)時間的延長、催化劑的添加而升高,其去除率順序大致為As>Cu>U≈Cr>Pb,并且灰分中各重金屬的賦存形態(tài)也發(fā)生了明顯變化。相比于熱解條件,超臨界水可以侵蝕煤基體,增加孔道,促進(jìn)了重金屬的遷移。隨后研究了褐煤和次煙煤在超臨界煤氣化小試后,硫在氣液固三相之間的分布,并與熱解條件下進(jìn)行了對比。固體硫的形態(tài)采用改進(jìn)的稱量-離心法測定,其中硫酸鹽硫和黃鐵礦硫在超臨界條件下的去除率明顯高于熱解,尤其是當(dāng)溫度升高時。XRD結(jié)果...

【文章頁數(shù)】：119 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 中國的煤污染
    1.2 煤中重金屬污染
        1.2.1 重金屬的危害性
        1.2.2 重金屬環(huán)境影響評價
        1.2.3 傳統(tǒng)煤化工中重金屬的研究
    1.3 硫污染
        1.3.1 硫的危害性
        1.3.2 硫的賦存形態(tài)及檢測
        1.3.3 傳統(tǒng)煤化工中硫的遷移
    1.4 超臨界煤氣化
        1.4.1 超臨界煤氣化簡介
        1.4.2 超臨界體系下重金屬的遷移
        1.4.3 超臨界體系下煤中硫的遷移
        1.4.4 中試/商業(yè)級超臨界水裝置的應(yīng)用
    1.5 本文工作
第二章 超臨界小試實驗
    2.1 煤樣處理
        2.1.1 原煤預(yù)處理
        2.1.2 煤的脫灰
    2.2 小試裝置及操作步驟
        2.2.1 重金屬遷移實驗
        2.2.2 硫遷移實驗
    2.3 分析方法
        2.3.1 基本性質(zhì)檢測及表征方法
        2.3.2 煤中重金屬賦存形態(tài)的提取—改進(jìn)的BCR逐級提取法
        2.3.3 生物可利用率及風(fēng)險評估因子
        2.3.4 TCLP-內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法評價
        2.3.5 潛在生態(tài)危害指數(shù)評價
        2.3.6 煤中硫形態(tài)的逐級提取—稱量-離心法
第三章 超臨界煤氣化小試過程中重金屬的遷移
    3.1 反應(yīng)溫度的影響
    3.2 煤水比和反應(yīng)時間的影響
    3.3 催化劑的影響
    3.4 氣氛的影響
    3.5 酸洗的影響
    3.6 與熱解對比
    3.7 基于RAC和生物可利用率的環(huán)境影響評價
    3.8 本章小結(jié)
第四章 超臨界煤氣化小試過程中硫的遷移
    4.1 兩種煤的基本性質(zhì)
    4.2 碳和硫在氣液固三相的分布及轉(zhuǎn)化率
    4.3 煤焦中硫的形態(tài)分布
        4.3.1 硫酸鹽硫的轉(zhuǎn)化
        4.3.2 黃鐵礦在煤環(huán)境下的遷移
        4.3.3 有機硫的形態(tài)變化
    4.4 液相中硫的遷移
    4.5 氣相中的硫形態(tài)
    4.6 超臨界煤氣化下硫的遷移機理
    4.7 本章小結(jié)
第五章 中試級超臨界煤氣化
    5.1 中試實驗過程
    5.2 煤渣的基本性質(zhì)
    5.3 重金屬的遷移和賦存形態(tài)
        5.3.1 重金屬含量和富集比
        5.3.2 重金屬賦存形態(tài)和RAC評價
        5.3.3 TCLP-內(nèi)梅羅指數(shù)法評價
        5.3.4 潛在生態(tài)風(fēng)險評價
    5.4 煤渣中硫的形態(tài)變化
    5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點
    6.3 不足與展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表的論文
專利
參與的科研項目
致謝



本文編號：3876462