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SAPO-34和ZSM-5復(fù)合分子篩甲醇催化制烯烴研究

發(fā)布時(shí)間:2023-12-28 19:02
  甲醇制低碳烯烴生成高附加值產(chǎn)品。由于市場(chǎng)對(duì)丙烯的需求日益增長(zhǎng),人們開(kāi)始致力于開(kāi)發(fā)高效甲醇制丙烯的催化劑。近年來(lái),把兩種孔道結(jié)構(gòu)和酸性質(zhì)不同的分子篩制備成復(fù)合分子篩,可以發(fā)揮兩者的協(xié)同催化作用,使得其在催化反應(yīng)中具有優(yōu)異催化性能,因而備受人們關(guān)注。本論文首先采用機(jī)械混合法和水熱法制備SAPO-34/HZSM-5復(fù)合分子篩;其次用等體積浸漬法磷改性HZSM-5,并采用機(jī)械混合法和水熱法制備SAPO-34/P-HZSM-5復(fù)合分子篩;然后采用XRD、SEM、FT-IR、BET和NH3-TPD等技術(shù)對(duì)復(fù)合分子篩的物化性質(zhì)進(jìn)行表征分析,并考察復(fù)合分子篩在MTO反應(yīng)中的催化性能。本論文的研究?jī)?nèi)容及實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:(1)首先采用水熱法合成SAPO-34分子篩,確定最佳摩爾配比為1Al2O3:1P2O5:0.4Si O2:3TEA:50H2O:1DEA。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,添加適量二乙胺不僅可以調(diào)節(jié)分子篩催化劑的酸性和晶體尺寸,而且也可以使分子篩產(chǎn)生介孔結(jié)構(gòu)...

【文章頁(yè)數(shù)】:85 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 甲醇制烯烴工藝研究
        1.1.1 UOP/Hydro MTO工藝
        1.1.2 Lurgi MTP工藝
        1.1.3 中科院大連化物所二甲醚制烯烴工藝(DMTO)
        1.1.4 中石化甲醇制烯烴工藝(SMTO)
    1.2 甲醇制烯烴(MTO)的反應(yīng)機(jī)理
        1.2.1 烴池機(jī)理
        1.2.2 雙循環(huán)機(jī)理
    1.3 MTO催化劑的研究
        1.3.1 SAPO-34分子篩催化劑
            1.3.1.1 SAPO-34分子篩的合成研究
            1.3.1.2 SAPO-34分子篩的改性研究
        1.3.2 ZSM-5分子篩催化劑
    1.4 復(fù)合分子篩
        1.4.1 復(fù)合分子篩的制備方法
        1.4.2 復(fù)合分子篩在催化過(guò)程中的應(yīng)用
    1.5 研究目的與研究?jī)?nèi)容
        1.5.1 研究目的
        1.5.2 研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑制備
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.3 傅里葉紅外光譜(FT-IR)
        2.3.4 N2吸附/脫附等溫線
        2.3.5 NH3-TPD
    2.4 催化性能測(cè)試
3 SAPO-34分子篩的合成與催化性能
    3.1 SAPO-34分子篩的合成
        3.1.1 結(jié)果與討論
            3.1.1.1 二乙胺(DEA)添加量對(duì)合成SAPO-34 的表征
            3.1.1.2 二乙胺(DEA)添加量合成SAPO-34 的催化性能
    3.2 SAPO-34分子篩的改性
        3.2.1 Ce添加量對(duì)SAPO-34 合成及催化性能的影響
        3.2.2 金屬改性對(duì)SAPO-34合成及催化性能的影響
            3.2.2.1 金屬改性SAPO-34表征
            3.2.2.2 金屬改性SAPO-34的甲醇轉(zhuǎn)化的催化性能
    3.3 小結(jié)
4 SAPO-34和HZSM-5 復(fù)合分子篩的制備與催化性能
    4.1 機(jī)械法制備SAPO-34/HZSM-5 復(fù)合分子篩
        4.1.1 SAPO-34/HZSM-5 復(fù)合分子篩的表征
        4.1.2 SAPO-34/HZSM-5 復(fù)合分子篩的甲醇轉(zhuǎn)化催化性能
    4.2 自制SAPO-34與HZSM-5 復(fù)合分子篩的制備
        4.2.1 機(jī)械法制備SAPO-34/HZSM-5 的復(fù)合分子篩
        4.2.2 機(jī)械法與水熱法制備SAPO-34/HZSM-5 復(fù)合分子篩
            4.2.2.1 催化劑的表征
            4.2.2.2 復(fù)合分子篩在甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的催化性能
    4.3 小結(jié)
5 P改性HZSM-5與SAPO-34 復(fù)合分子篩的制備與催化性能
    5.1P改性HZSM-5
        5.1.1 P改性HZSM-5分子篩的表征
        5.1.2 P改性HZSM-5在甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的催化性能
    5.2 機(jī)械法與水熱法制備SAPO-34/P-HZSM-5 復(fù)合分子篩
        5.2.1 SAPO-34/P-HZSM-5 復(fù)合分子篩的表征
        5.2.2 SAPO-34/P-HZSM-5 復(fù)合分子篩在甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的催化性能
    5.3 小結(jié)
6 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
個(gè)人簡(jiǎn)歷、在校期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文與研究成果
致謝



本文編號(hào):3876004

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