發(fā)布時(shí)間：2023-12-10 15:32

　　染整是紡織全產(chǎn)業(yè)鏈決定紡織品質(zhì)量、品質(zhì)和高附加值的關(guān)鍵環(huán)節(jié),但同時(shí)也是一個(gè)耗水和廢水排放大的環(huán)節(jié)。在我國(guó)水資源日益緊張和生態(tài)文明建設(shè)不斷深入的現(xiàn)在,染整所面臨的水資源消耗大、廢水排放量大等問題日益突出,嚴(yán)重阻礙了染整行業(yè)可持續(xù)發(fā)展。采用催化臭氧氧化深度處理技術(shù)是實(shí)現(xiàn)染整廢水高質(zhì)量達(dá)標(biāo)排放和高效回用的有效手段之一。然而,傳統(tǒng)臭氧催化劑存在傳質(zhì)效能差、催化活性低、催化穩(wěn)定性差、使用后難分離以及重金屬二次污染等問題,極大地限制了該技術(shù)在染整廢水深度處理的推廣應(yīng)用和普及。因此,探索和開發(fā)環(huán)保型高效、穩(wěn)定的臭氧催化材料具有重要的理論價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義。本文受鐵基金屬有機(jī)框架(Fe-MOFs)結(jié)構(gòu)特性啟發(fā),探索了 Fe-MOFs催化臭氧氧化降解染料等有機(jī)污染物的性能和作用機(jī)制;在此基礎(chǔ)上,為提高Fe-MOFs的催化效能,利用Fe-MOFs分子內(nèi)不飽和Fe配位中心與表面Lewis酸位的內(nèi)在關(guān)系以及Fe-MOFs的類半導(dǎo)體特性,從Fe-MOFs分子結(jié)構(gòu)內(nèi)部調(diào)控和催化體系外場(chǎng)施加內(nèi)外角度入手,創(chuàng)新性地開發(fā)了鈰摻雜提高Fe-MOFs表面Lewis酸位密度和臭氧耦合光生電子的兩種催化臭氧氧化增效策略;為解決粉體...

【文章頁數(shù)】：184 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 課題背景及意義
    1.2 染整廢水簡(jiǎn)介
        1.2.1 典型污染物——有機(jī)染料
        1.2.2 染整廢水來源和危害
    1.3 染整廢水深度處理技術(shù)
        1.3.1 物理法
            1.3.1.1 吸附法
            1.3.1.2 膜分離法
        1.3.2 化學(xué)法
            1.3.2.1 光催化氧化技術(shù)
            1.3.2.2 (類)Fenton氧化技術(shù)
            1.3.2.3 臭氧氧化技術(shù)
    1.4 催化臭氧氧化技術(shù)
        1.4.1 均相催化臭氧氧化技術(shù)
        1.4.2 非均相催化臭氧氧化技術(shù)
            1.4.2.1 Metal-free碳基催化劑
            1.4.2.2 金屬氧化物
            1.4.2.3 負(fù)載/摻雜型金屬氧化物
    1.5 金屬有機(jī)框架材料及其AOPs研究進(jìn)展
        1.5.1 MOFs光催化氧化降解有機(jī)污染物
        1.5.2 MOFs(類)Fenton氧化降解有機(jī)污染物
        1.5.3 MOFs作為非均相臭氧催化劑的理論基礎(chǔ)
    1.6 研究思路
    1.7 本論文的研究目標(biāo)和主要研究?jī)?nèi)容
        1.7.1 研究目標(biāo)
        1.7.2 主要研究?jī)?nèi)容
    1.8 本論文的創(chuàng)新與特色
    參考文獻(xiàn)
第二章 Fe-MOFs催化臭氧降解染料效能及機(jī)制
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
            2.2.2.1 Fe-MOFs的制備
            2.2.2.2 Fe-MOFs催化臭氧降解實(shí)驗(yàn)
        2.2.3 Fe-MOFs結(jié)構(gòu)與性能表征測(cè)試
            2.2.3.1 Fe-MOFs結(jié)構(gòu)表征
            2.2.3.2 Fe-MOFs應(yīng)用性能測(cè)試分析
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 Fe-MOFs的結(jié)構(gòu)表征
            2.3.1.1 Fe-MOFs晶體結(jié)構(gòu)
            2.3.1.2 Fe-MOFs分子官能團(tuán)結(jié)構(gòu)
            2.3.1.3 Fe-MOFs元素組成和電子結(jié)構(gòu)
            2.3.1.4 Fe-MOFs微觀形貌結(jié)構(gòu)
            2.3.1.5 Fe-MOFs孔結(jié)構(gòu)
            2.3.1.6 Fe-MOFs表面Lewis酸位密度
        2.3.2 Fe-MOFs催化臭氧氧化效能
            2.3.2.1 Fe-MOFs催化臭氧氧化降解活性
            2.3.2.2 MIL-53(Fe)催化效能影響因素
            2.3.2.3 MIL-53(Fe)穩(wěn)定性和重復(fù)利用性
        2.3.3 Fe-MOFs催化臭氧的作用機(jī)制和構(gòu)效關(guān)系
            2.3.3.1 MIL-53(Fe)催化臭氧分解產(chǎn)生的活性氧物種
            2.3.3.2 MIL-53(Fe)催化臭氧分解的活性位點(diǎn)
            2.3.3.3 MIL-53(Fe)與臭氧之間的電子轉(zhuǎn)移
            2.3.3.4 MIL-53(Fe)催化降解RhB路徑
            2.3.3.5 Fe-MOFs催化臭氧活性位點(diǎn)的本質(zhì)結(jié)構(gòu)
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 鈰摻雜增效Fe-MOFs催化臭氧效能及機(jī)制研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
            3.2.2.1 鈰摻雜MIL-88A(Fe)催化劑的制備
            3.2.2.2 鈰摻雜MIL-88A(Fe)催化劑效能評(píng)價(jià)
        3.2.3 鈰摻雜MIL-88A(Fe)催化劑結(jié)構(gòu)性能表征測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 鈰摻雜MIL-88A(Fe)催化劑結(jié)構(gòu)與性能表征測(cè)試
            3.3.1.1 鈰摻雜MIL-88A(Fe)晶體結(jié)構(gòu)
            3.3.1.2 鈰摻雜MIL-88A(Fe)金屬含量
            3.3.1.3 鈰摻雜MIL-88A(Fe)分子結(jié)構(gòu)
            3.3.1.4 鈰摻雜MIL-88A(Fe)微觀形貌結(jié)構(gòu)
            3.3.1.5 鈰摻雜MIL-88A(Fe)孔結(jié)構(gòu)
            3.3.1.6 鈰摻雜MIL-88A(Fe)表面Lewis酸位密度
            3.3.1.7 鈰摻雜與表面Lewis酸位密度關(guān)系
        3.3.2 鈰摻雜MIL-88A(Fe)催化劑的催化效能
            3.3.2.1 催化劑催化降解速率及TOC去除率
            3.3.2.2 鈰摻雜比和表面Lewis酸位密度以及降解速率的相關(guān)性
            3.3.2.3 MIL-88A(Fe_0.80Ce_0.20)催化劑pH的適用性和重復(fù)使用性
        3.3.3 鈰摻雜增效催化作用機(jī)制
            3.3.3.1 催化過程中活性氧物種的捕獲實(shí)驗(yàn)分析
            3.3.3.2 催化過程中活性氧物種的EPR技術(shù)分析
            3.3.3.3 鈰摻雜增效作用機(jī)制分析
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 耦合光催化增效Fe-MOFs催化臭氧效能及機(jī)制研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
            4.2.2.1 催化劑MIL-88A(Fe)的制備
            4.2.2.2 耦合光催化臭氧氧化效能評(píng)價(jià)
        4.2.3 催化劑MIL-88A(Fe)結(jié)構(gòu)與性能表征測(cè)試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑MIL-88A(Fe)結(jié)構(gòu)與性能表征測(cè)試
            4.3.1.1 催化劑MIL-88A(Fe)晶體、分子、形貌和孔結(jié)構(gòu)
            4.3.1.2 催化劑MIL-88A(Fe)光響應(yīng)特性
            4.3.1.3 催化劑MIL-88A(Fe)表面Lewis酸位密度
        4.3.2 耦合光催化臭氧氧化降解及礦化效能研究
            4.3.2.1 耦合光催化臭氧氧化降解效能
            4.3.2.2 耦合光催化臭氧氧化TOC去除效能
            4.3.2.3 耦合催化體系的pH適用性和催化劑重復(fù)使用性
        4.3.3 耦合光催化臭氧氧化增效機(jī)制研究
            4.3.3.1 耦合光催化臭氧氧化過程活性氧物種
            4.3.3.2 耦合光催化臭氧氧化過程活性氧貢獻(xiàn)
            4.3.3.3 耦合光催化臭氧氧化過程臭氧分子的化學(xué)行為
            4.3.3.4 耦合光催化臭氧氧化協(xié)同增效機(jī)制
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 穩(wěn)定可分離Fe-MOFs塊體材料的制備及應(yīng)用研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        5.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
            5.2.2.1 粉末MOFs的制備
            5.2.2.2 穩(wěn)定可分離MOFith材料的制備
            5.2.2.3 MOFith應(yīng)用性能測(cè)試
        5.2.3 MOFith結(jié)構(gòu)與性能表征測(cè)試
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 MOFith結(jié)構(gòu)性能表征測(cè)試
            5.3.1.1 PVDF對(duì)三聚氰胺海綿結(jié)構(gòu)和性能的影響
            5.3.1.2 MOFith耐機(jī)械沖擊和溶劑腐蝕的穩(wěn)定性
            5.3.1.3 MOFs用量對(duì)MOFith中MOFs負(fù)載量的調(diào)控
            5.3.1.4 MOFith微觀結(jié)構(gòu)分析
            5.3.1.5 MOFith材料結(jié)構(gòu)性能分析
        5.3.2 MOFith的應(yīng)用性能測(cè)試
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 總結(jié)
    6.2 展望
已取得的科研成果
致謝



本文編號(hào)：3872640