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鈰錳改性分子篩制備及其對苯催化降解性能研究

發(fā)布時間:2023-10-31 18:36
  當今現(xiàn)代工業(yè)化社會發(fā)展迅速,大氣苯污染問題受到重視。催化氧化技術被廣泛應用到治理苯污染問題當中。本文主要制備具有良好催化性能的鈰錳改性分子篩催化劑,探究負載鈰錳金屬的作用。首先,采用超聲-真空輔助等體積浸漬法制備一系列Ce/ZSM-5、Mn/ZSM-5、Ce-Mn/ZSM-5分子篩催化劑,考察過渡金屬Ce、Mn負載量的差異對催化劑降解苯催化活性的影響。結(jié)果表明:當過渡金屬Ce負載量為10%時,Ce/ZSM-5催化劑表面吸附氧較為豐富,降解苯的T90達到273℃。當過渡金屬Mn負載量為15%時,Mn以Mn3+、Mn4+價態(tài)存在,催化劑弱酸酸性增強,增強了催化劑的氧化還原能力,表現(xiàn)出較好的降解活性,T90為258℃。雙組分Ce-Mn/ZSM-5分子篩催化劑的制備受Ce-Mn摩爾比影響較大,當Ce-Mn摩爾比值為0.40-0.45時,Ce-Mn/ZSM-5催化劑的活性最好,T90可達到220℃-240℃,原因是Ce提供的氧活性中心與Mn形成的酸性中心存在明顯的協(xié)同作用,催化劑表現(xiàn)出較...

【文章頁數(shù)】:88 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 選題背景與意義
    1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀綜述
        1.2.1 催化劑活性組分
        1.2.2 催化劑載體
        1.2.3 鈰錳負載型分子篩催化劑
    1.3 研究內(nèi)容與技術路線圖
        1.3.1 研究內(nèi)容
        1.3.2 技術路線圖
第二章 實驗材料與實驗方法
    2.1 實驗材料
    2.2 催化劑合成與改性方法
        2.2.1 Ce、Mn改性ZSM-5 分子篩催化劑合成
        2.2.2 正交試驗設計
        2.2.3 制備納米顆粒狀MFI催化劑與改性
    2.3 催化劑的表征技術
        2.3.1 X-射線衍射
        2.3.2 BET比表面積測定
        2.3.3 SEM掃描電鏡
        2.3.4 H2程序升溫還原(H2-TPR)
        2.3.5 NH3 程序升溫脫附(NH3-TPD)
    2.4 催化劑活性性能測試
        2.4.1 催化性能測試裝置
        2.4.2 催化劑性能評價
第三章 過渡金屬Ce、Mn負載ZSM-5 分子篩催化氧化苯性能研究
    3.1 Ce/ZSM-5催化劑性能表征與催化氧化苯性能評價
        3.1.1 Ce/ZSM-5 催化劑XRD譜圖結(jié)果
        3.1.2 Ce/ZSM-5 催化劑SEM結(jié)果
        3.1.3 Ce/ZSM-5 催化劑N2 吸附-脫附
        3.1.4 Ce/ZSM-5 催化劑H2-TPR結(jié)果
        3.1.5 Ce/ZSM-5 催化劑的NH3-TPD表征結(jié)果
        3.1.6 Ce/ZSM-5分子篩催化氧化苯的性能評價結(jié)果
    3.2 Mn/ZSM-5催化劑性能表征與催化氧化苯性能評價
        3.2.1 Mn/ZSM-5 催化劑XRD譜圖結(jié)果
        3.2.2 Mn/ZSM-5 催化劑SEM結(jié)果
        3.2.3 Mn/ZSM-5 催化劑N2 吸附-脫附
        3.2.4 Mn/ZSM-5 催化劑H2-TPR結(jié)果
        3.2.5 Mn/ZSM-5 催化劑NH3-TPD結(jié)果
        3.2.6 Mn/ZSM-5分子篩催化氧化苯的性能評價結(jié)果
    3.3 雙組分Ce-Mn/ZSM-5 催化劑性能表征與催化氧化苯性能評價
        3.3.1 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑XRD表征結(jié)果
        3.3.2 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑BET比表面積結(jié)果
        3.3.3 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑H2-TPR結(jié)果
        3.3.4 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑NH3-TPD結(jié)果
        3.3.5 Ce-Mn/ZSM-5 分子篩催化氧化苯的性能評價結(jié)果
    3.4 本章小結(jié)
第四章 納米顆粒狀MFI分子篩催化劑改性及其催化氧化苯性能研究
    4.1 納米顆粒狀MFI催化劑表征及催化氧化苯性能研究
        4.1.1 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑XRD表征結(jié)果
        4.1.2 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑SEM譜圖結(jié)果
        4.1.3 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑N2 吸附-脫附
        4.1.4 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑H2-TPR結(jié)果
        4.1.5 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑NH3-TPD結(jié)果
        4.1.6 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑的活性評價結(jié)果
    4.2 雙組分Ce-Mn/MFI催化劑催化氧化苯性能影響
        4.2.1 Ce-Mn/MFI催化劑XRD表征結(jié)果
        4.2.2 Ce-Mn/MFI催化劑SEM譜圖結(jié)果
        4.2.3 Ce-Mn/MFI催化劑N2 吸附-脫附
        4.2.4 Ce-Mn/MFI催化劑H2-TPR結(jié)果
        4.2.5 Ce-Mn/MFI催化劑NH3-TPD結(jié)果
        4.2.6 Ce-Mn/MFI催化劑的活性評價結(jié)果
        4.2.7 Ce-Mn/MFI催化劑降解苯的反應機理
    4.3 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
    結(jié)論
    展望
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的學術成果
致謝



本文編號:3859261

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