鈰錳改性分子篩制備及其對(duì)苯催化降解性能研究
發(fā)布時(shí)間:2023-10-31 18:36
當(dāng)今現(xiàn)代工業(yè)化社會(huì)發(fā)展迅速,大氣苯污染問(wèn)題受到重視。催化氧化技術(shù)被廣泛應(yīng)用到治理苯污染問(wèn)題當(dāng)中。本文主要制備具有良好催化性能的鈰錳改性分子篩催化劑,探究負(fù)載鈰錳金屬的作用。首先,采用超聲-真空輔助等體積浸漬法制備一系列Ce/ZSM-5、Mn/ZSM-5、Ce-Mn/ZSM-5分子篩催化劑,考察過(guò)渡金屬Ce、Mn負(fù)載量的差異對(duì)催化劑降解苯催化活性的影響。結(jié)果表明:當(dāng)過(guò)渡金屬Ce負(fù)載量為10%時(shí),Ce/ZSM-5催化劑表面吸附氧較為豐富,降解苯的T90達(dá)到273℃。當(dāng)過(guò)渡金屬M(fèi)n負(fù)載量為15%時(shí),Mn以Mn3+、Mn4+價(jià)態(tài)存在,催化劑弱酸酸性增強(qiáng),增強(qiáng)了催化劑的氧化還原能力,表現(xiàn)出較好的降解活性,T90為258℃。雙組分Ce-Mn/ZSM-5分子篩催化劑的制備受Ce-Mn摩爾比影響較大,當(dāng)Ce-Mn摩爾比值為0.40-0.45時(shí),Ce-Mn/ZSM-5催化劑的活性最好,T90可達(dá)到220℃-240℃,原因是Ce提供的氧活性中心與Mn形成的酸性中心存在明顯的協(xié)同作用,催化劑表現(xiàn)出較...
【文章頁(yè)數(shù)】:88 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 選題背景與意義
1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀綜述
1.2.1 催化劑活性組分
1.2.2 催化劑載體
1.2.3 鈰錳負(fù)載型分子篩催化劑
1.3 研究?jī)?nèi)容與技術(shù)路線圖
1.3.1 研究?jī)?nèi)容
1.3.2 技術(shù)路線圖
第二章 實(shí)驗(yàn)材料與實(shí)驗(yàn)方法
2.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.2 催化劑合成與改性方法
2.2.1 Ce、Mn改性ZSM-5 分子篩催化劑合成
2.2.2 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)
2.2.3 制備納米顆粒狀MFI催化劑與改性
2.3 催化劑的表征技術(shù)
2.3.1 X-射線衍射
2.3.2 BET比表面積測(cè)定
2.3.3 SEM掃描電鏡
2.3.4 H2程序升溫還原(H2-TPR)
2.3.5 NH3 程序升溫脫附(NH3-TPD)
2.4 催化劑活性性能測(cè)試
2.4.1 催化性能測(cè)試裝置
2.4.2 催化劑性能評(píng)價(jià)
第三章 過(guò)渡金屬Ce、Mn負(fù)載ZSM-5 分子篩催化氧化苯性能研究
3.1 Ce/ZSM-5催化劑性能表征與催化氧化苯性能評(píng)價(jià)
3.1.1 Ce/ZSM-5 催化劑XRD譜圖結(jié)果
3.1.2 Ce/ZSM-5 催化劑SEM結(jié)果
3.1.3 Ce/ZSM-5 催化劑N2 吸附-脫附
3.1.4 Ce/ZSM-5 催化劑H2-TPR結(jié)果
3.1.5 Ce/ZSM-5 催化劑的NH3-TPD表征結(jié)果
3.1.6 Ce/ZSM-5分子篩催化氧化苯的性能評(píng)價(jià)結(jié)果
3.2 Mn/ZSM-5催化劑性能表征與催化氧化苯性能評(píng)價(jià)
3.2.1 Mn/ZSM-5 催化劑XRD譜圖結(jié)果
3.2.2 Mn/ZSM-5 催化劑SEM結(jié)果
3.2.3 Mn/ZSM-5 催化劑N2 吸附-脫附
3.2.4 Mn/ZSM-5 催化劑H2-TPR結(jié)果
3.2.5 Mn/ZSM-5 催化劑NH3-TPD結(jié)果
3.2.6 Mn/ZSM-5分子篩催化氧化苯的性能評(píng)價(jià)結(jié)果
3.3 雙組分Ce-Mn/ZSM-5 催化劑性能表征與催化氧化苯性能評(píng)價(jià)
3.3.1 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑XRD表征結(jié)果
3.3.2 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑BET比表面積結(jié)果
3.3.3 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑H2-TPR結(jié)果
3.3.4 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑NH3-TPD結(jié)果
3.3.5 Ce-Mn/ZSM-5 分子篩催化氧化苯的性能評(píng)價(jià)結(jié)果
3.4 本章小結(jié)
第四章 納米顆粒狀MFI分子篩催化劑改性及其催化氧化苯性能研究
4.1 納米顆粒狀MFI催化劑表征及催化氧化苯性能研究
4.1.1 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑XRD表征結(jié)果
4.1.2 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑SEM譜圖結(jié)果
4.1.3 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑N2 吸附-脫附
4.1.4 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑H2-TPR結(jié)果
4.1.5 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑NH3-TPD結(jié)果
4.1.6 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑的活性評(píng)價(jià)結(jié)果
4.2 雙組分Ce-Mn/MFI催化劑催化氧化苯性能影響
4.2.1 Ce-Mn/MFI催化劑XRD表征結(jié)果
4.2.2 Ce-Mn/MFI催化劑SEM譜圖結(jié)果
4.2.3 Ce-Mn/MFI催化劑N2 吸附-脫附
4.2.4 Ce-Mn/MFI催化劑H2-TPR結(jié)果
4.2.5 Ce-Mn/MFI催化劑NH3-TPD結(jié)果
4.2.6 Ce-Mn/MFI催化劑的活性評(píng)價(jià)結(jié)果
4.2.7 Ce-Mn/MFI催化劑降解苯的反應(yīng)機(jī)理
4.3 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
結(jié)論
展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果
致謝
本文編號(hào):3859261
【文章頁(yè)數(shù)】:88 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 選題背景與意義
1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀綜述
1.2.1 催化劑活性組分
1.2.2 催化劑載體
1.2.3 鈰錳負(fù)載型分子篩催化劑
1.3 研究?jī)?nèi)容與技術(shù)路線圖
1.3.1 研究?jī)?nèi)容
1.3.2 技術(shù)路線圖
第二章 實(shí)驗(yàn)材料與實(shí)驗(yàn)方法
2.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.2 催化劑合成與改性方法
2.2.1 Ce、Mn改性ZSM-5 分子篩催化劑合成
2.2.2 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)
2.2.3 制備納米顆粒狀MFI催化劑與改性
2.3 催化劑的表征技術(shù)
2.3.1 X-射線衍射
2.3.2 BET比表面積測(cè)定
2.3.3 SEM掃描電鏡
2.3.4 H2程序升溫還原(H2-TPR)
2.3.5 NH3 程序升溫脫附(NH3-TPD)
2.4 催化劑活性性能測(cè)試
2.4.1 催化性能測(cè)試裝置
2.4.2 催化劑性能評(píng)價(jià)
第三章 過(guò)渡金屬Ce、Mn負(fù)載ZSM-5 分子篩催化氧化苯性能研究
3.1 Ce/ZSM-5催化劑性能表征與催化氧化苯性能評(píng)價(jià)
3.1.1 Ce/ZSM-5 催化劑XRD譜圖結(jié)果
3.1.2 Ce/ZSM-5 催化劑SEM結(jié)果
3.1.3 Ce/ZSM-5 催化劑N2 吸附-脫附
3.1.4 Ce/ZSM-5 催化劑H2-TPR結(jié)果
3.1.5 Ce/ZSM-5 催化劑的NH3-TPD表征結(jié)果
3.1.6 Ce/ZSM-5分子篩催化氧化苯的性能評(píng)價(jià)結(jié)果
3.2 Mn/ZSM-5催化劑性能表征與催化氧化苯性能評(píng)價(jià)
3.2.1 Mn/ZSM-5 催化劑XRD譜圖結(jié)果
3.2.2 Mn/ZSM-5 催化劑SEM結(jié)果
3.2.3 Mn/ZSM-5 催化劑N2 吸附-脫附
3.2.4 Mn/ZSM-5 催化劑H2-TPR結(jié)果
3.2.5 Mn/ZSM-5 催化劑NH3-TPD結(jié)果
3.2.6 Mn/ZSM-5分子篩催化氧化苯的性能評(píng)價(jià)結(jié)果
3.3 雙組分Ce-Mn/ZSM-5 催化劑性能表征與催化氧化苯性能評(píng)價(jià)
3.3.1 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑XRD表征結(jié)果
3.3.2 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑BET比表面積結(jié)果
3.3.3 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑H2-TPR結(jié)果
3.3.4 Ce-Mn/ZSM-5 催化劑NH3-TPD結(jié)果
3.3.5 Ce-Mn/ZSM-5 分子篩催化氧化苯的性能評(píng)價(jià)結(jié)果
3.4 本章小結(jié)
第四章 納米顆粒狀MFI分子篩催化劑改性及其催化氧化苯性能研究
4.1 納米顆粒狀MFI催化劑表征及催化氧化苯性能研究
4.1.1 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑XRD表征結(jié)果
4.1.2 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑SEM譜圖結(jié)果
4.1.3 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑N2 吸附-脫附
4.1.4 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑H2-TPR結(jié)果
4.1.5 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑NH3-TPD結(jié)果
4.1.6 ZSM-5 與納米顆粒狀MFI催化劑的活性評(píng)價(jià)結(jié)果
4.2 雙組分Ce-Mn/MFI催化劑催化氧化苯性能影響
4.2.1 Ce-Mn/MFI催化劑XRD表征結(jié)果
4.2.2 Ce-Mn/MFI催化劑SEM譜圖結(jié)果
4.2.3 Ce-Mn/MFI催化劑N2 吸附-脫附
4.2.4 Ce-Mn/MFI催化劑H2-TPR結(jié)果
4.2.5 Ce-Mn/MFI催化劑NH3-TPD結(jié)果
4.2.6 Ce-Mn/MFI催化劑的活性評(píng)價(jià)結(jié)果
4.2.7 Ce-Mn/MFI催化劑降解苯的反應(yīng)機(jī)理
4.3 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
結(jié)論
展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果
致謝
本文編號(hào):3859261
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