甲基環(huán)氧丙烷(MPO)是一種重要的有機中間體,在聚醚和醫(yī)藥的合成及生產(chǎn)中有著廣闊的應(yīng)用市場。目前甲基環(huán)氧丙烷未見有大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)的報道,只能通過氯醇法小批量合成,但氯醇法工藝污染大、副產(chǎn)物多、原子經(jīng)濟性差,不能滿足現(xiàn)代化工業(yè)生產(chǎn)要求,因此,需要尋找一種高效的甲基環(huán)氧丙烷綠色合成工藝。烯烴通過H202一步環(huán)氧化生成環(huán)氧化合物,流程短,污染少,綠色經(jīng)濟環(huán)保,是烯烴環(huán)氧化領(lǐng)域研究的重點。本文主要研究了以過氧化氫為氧源,異丁烯直接環(huán)氧化得到甲基環(huán)氧丙烷的綠色生產(chǎn)工藝,分別探究了雜多酸/H2O2催化體系和鈦硅分子篩TS-1催化體系對異丁烯環(huán)氧化反應(yīng)的效果。并研究了不同粒徑鈦硅分子篩的改性優(yōu)化,探討微米級TS-1性能優(yōu)化后代替納米級TS-1的可能性,以降低催化劑成本。在研究雜多酸/H202催化體系中,探究了雜多酸/H202體系催化異丁烯環(huán)氧化反應(yīng)性能。通過對磷鎢酸、硅鎢酸、磷鉬酸本體催化性能的實驗考察,發(fā)現(xiàn)磷鎢酸/H202催化體系最為靈敏;為了提高雜多酸/H202的兩相催化效果,進一步對不同的相轉(zhuǎn)移催化劑配體:十八烷基三甲基氯化銨、十六烷基三甲基氯化銨、芐基三甲基氯化銨、四正丁基碘化銨等與雜多酸絡(luò)...

【文章頁數(shù)】：102 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
致謝
摘要
ABSTRACT
第1章 文獻綜述
    1.1 概述
    1.2 烯烴/H₂O₂均相環(huán)氧化方法
        1.2.1 雜多酸化合物體系
        1.2.2 金屬鹽類催化劑
        1.2.3 金屬卟啉類催化劑
    1.3 烯烴/H₂O₂多相環(huán)氧化方法
        1.3.1 鈦硅分子篩
        1.3.2 金屬催化劑
        1.3.3 均相催化劑的多相化固載
    1.4 其它烯烴環(huán)氧化方法
    1.5 正交試驗法對反應(yīng)結(jié)果優(yōu)化
    1.6 本課題研究的目的與意義
        1.6.1 研究目標
        1.6.2 實驗思路
        1.6.3 研究意義
第2章 實驗內(nèi)容
    2.1 實驗試劑與設(shè)備
    2.2 實驗內(nèi)容
        2.2.1 原料異丁烯的制備
        2.2.2 環(huán)氧化反應(yīng)
        2.2.3 環(huán)氧化反應(yīng)實驗流程
    2.3 反應(yīng)數(shù)據(jù)處理
        2.3.1 副產(chǎn)物分析
        2.3.2 碘量法測定H₂O₂殘余量
        2.3.3 甲基環(huán)氧丙烷檢測
        2.3.4 過程評價函數(shù)
第3章 雜多酸/H₂O₂體系環(huán)氧化反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 雜多酸的篩選
        3.2.1 雜多酸的制備
        3.2.2 催化劑表征
        3.2.3 不同雜多酸催化效果的比較
        3.2.4 結(jié)果與討論
    3.3 季銨鹽的篩選
        3.3.1 催化劑的制備
        3.3.2 催化劑的表征
        3.3.3 不同相轉(zhuǎn)移催化劑配體催化效果對比
        3.3.4 結(jié)果與討論
    3.4 反應(yīng)條件對環(huán)氧化反應(yīng)的影響
        3.4.1 溫度因素的影響
        3.4.2 反應(yīng)時間因素的影響
        3.4.3 催化劑用量的影響
        3.4.4 C₄H₈/H₂O₂投料比因素的影響
        3.4.5 Na₂HPO₄因素的影響
        3.4.6 不同溶劑的影響
    3.5 正交試驗
        3.5.1 正交試驗表設(shè)計與結(jié)果
        3.5.2 正交試驗結(jié)果分析
        3.5.3 最佳條件下環(huán)氧化反應(yīng)結(jié)果
    3.6 本章小結(jié)
第4章 TS-1/H₂O₂體系環(huán)氧化反應(yīng)研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的表征
        4.2.1 SEM掃描電鏡
        4.2.2 ICP元素分析
        4.2.3 紅外光譜表征
        4.2.4 BET分析
    4.3 TS-1(a)和TS-1(b)環(huán)氧化反應(yīng)對比
    4.4 反應(yīng)條件對環(huán)氧化反應(yīng)的影響
        4.4.1 反應(yīng)時間因素的影響
        4.4.2 反應(yīng)溫度因素的影響
        4.4.3 催化劑用量的影響
        4.4.4 C₄H₈/H₂O₂摩爾比因素的影響
        4.4.5 助催化劑NaHCO₃因素的影響
        4.4.6 溶劑種類的影響
    4.5 正交試驗
        4.5.1 正交試驗表的設(shè)計與結(jié)果
        4.5.2 正交實驗結(jié)果分析
    4.6 TS-1(a)和TS-1(b)最佳條件結(jié)果
    4.7 TS-1(a)的重復利用實驗
    4.8 本章小結(jié)
第5章 TS-1改性對環(huán)氧化反應(yīng)的影響
    5.1 引言
    5.2 硅烷化改性
        5.2.1 硅烷化改性TS-1催化劑的制備
        5.2.2 硅烷化改性催化劑的表征
        5.2.3 硅烷化改性對環(huán)氧化反應(yīng)的影響
    5.3 酸改性
        5.3.1 酸改性催化劑的制備
        5.3.2 酸改性催化劑的表征
        5.3.3 酸改性對環(huán)氧化反應(yīng)的影響
    5.4 有機堿改性
        5.4.1 有機堿改性催化劑的制備
        5.4.2 有機堿改性催化劑的表征
        5.4.3 有機堿改性對環(huán)氧化反應(yīng)的影響
    5.5 乙醇胺改性條件對TS-1(b)環(huán)氧化反應(yīng)的影響
        5.5.1 乙醇胺濃度的影響
        5.5.2 改性時間的影響
        5.5.3 改性溫度的影響
    5.6 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論
參考文獻



本文編號：3828584