手性胺是一種重要的有機(jī)化合物,也是一種重要的手性藥物中間體,在農(nóng)用化學(xué)品,醫(yī)藥用品等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。通常來說,合成手性胺類化合物的方法主要有兩種,一種是使用過渡金屬催化劑不對(duì)稱合成手性胺,另一種是使用生物酶催化制備手性胺。但是使用過渡金屬催化劑不對(duì)稱合成手性胺存在反應(yīng)條件比較苛刻,生成手性胺的ee值較低等缺點(diǎn)。近年來轉(zhuǎn)氨酶由于它的手性選擇性高,底物酮來源廣泛,氨基供體的可選擇性等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于合成手性胺的制備中。因此,本文提出一種新穎的去除轉(zhuǎn)氨酶催化反應(yīng)中內(nèi)在反應(yīng)平衡的方法,該方案連接由非均相鈀納米催化劑促進(jìn)的醛的高選擇性氫化過程,使用1atm的H2和由ω-TA催化的另一種酶催化劑級(jí)聯(lián)方法。即把醛的選擇性氫化應(yīng)用到單酶體系反應(yīng)中來消除轉(zhuǎn)氨反應(yīng)中的平衡問題。(1)該方案是一種單酶體系合成手性胺化合物的方法,并且不使用昂貴的輔酶,減少了經(jīng)濟(jì)成本。(2)在醛的高選擇性氫化過程中,我們利用非均相催化劑和廉價(jià)的H2為還原劑,而非有毒的氫化物作為還原劑。(3)在轉(zhuǎn)氨反應(yīng)過程中,我們利用價(jià)格相對(duì)便宜的、容易制得的酮為底物以及氨基供體合成高附加值的手性胺化合物。(4)對(duì)于使用ω-TA的單酶級(jí)聯(lián)反應(yīng),提...

【文章頁數(shù)】：96 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 手性胺
        1.1.1 研究背景
        1.1.2 常用的手性胺的制備方法
    1.2 ω-轉(zhuǎn)氨酶
    1.3 ω-轉(zhuǎn)氨酶催化合成手性胺過程的平衡消除或轉(zhuǎn)移問題
    1.4 本論文研究意義、創(chuàng)新性以及研究?jī)?nèi)容
        1.4.1 研究意義
        1.4.2 創(chuàng)新點(diǎn)
        1.4.3 研究?jī)?nèi)容
2 材料與方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 實(shí)驗(yàn)流程及操作步驟
    2.3 計(jì)算收率以及手性產(chǎn)物的ee值(對(duì)映體過量)的方法
        2.3.1 收率的計(jì)算方法
        2.3.2 手性目標(biāo)產(chǎn)物ee值的計(jì)算方法
3 醛的選擇性還原
    3.1 引言
    3.2 醛的選擇性還原實(shí)驗(yàn)方案
    3.3 鈀納米催化劑的制備
    3.4 鈀納米催化劑的篩選以及反應(yīng)條件的優(yōu)化
    3.5 底物醛和酮組合的擴(kuò)展
    3.6 醛的選擇性氫化過程中產(chǎn)物的數(shù)據(jù)表征
    3.7 本章小結(jié)
4 醛的選擇性加氫在單酶級(jí)聯(lián)中的應(yīng)用
    4.1 引言
    4.2 菌株的培養(yǎng)及ω-轉(zhuǎn)氨酶的提取過程
        4.2.1 菌株的培養(yǎng)過程
        4.2.2 ω-轉(zhuǎn)氨酶的提取
    4.3 轉(zhuǎn)氨反應(yīng)的條件優(yōu)化
        4.3.1 Vf-ω-TA在不同氣體中的相對(duì)活性
        4.3.2 氨基供體的篩選
        4.3.3 氨基供體最佳當(dāng)量的選擇
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 底物酮的擴(kuò)展研究
        4.4.2 利用高效液相色譜測(cè)定轉(zhuǎn)化率的條件
        4.4.3 高效液相色譜測(cè)定手性胺的ee值
    4.5 各種產(chǎn)物數(shù)據(jù)表征
    4.6 本章小結(jié)
5 總結(jié)
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
附錄Ⅰ　相關(guān)物質(zhì)的NMR譜圖和液相譜圖
附錄Ⅱ　攻讀碩士學(xué)位期間科研成果
致謝



本文編號(hào)：3789487