手性胺是一種重要的有機化合物,也是一種重要的手性藥物中間體,在農(nóng)用化學品,醫(yī)藥用品等領域應用廣泛。通常來說,合成手性胺類化合物的方法主要有兩種,一種是使用過渡金屬催化劑不對稱合成手性胺,另一種是使用生物酶催化制備手性胺。但是使用過渡金屬催化劑不對稱合成手性胺存在反應條件比較苛刻,生成手性胺的ee值較低等缺點。近年來轉氨酶由于它的手性選擇性高,底物酮來源廣泛,氨基供體的可選擇性等優(yōu)點被廣泛應用于合成手性胺的制備中。因此,本文提出一種新穎的去除轉氨酶催化反應中內(nèi)在反應平衡的方法,該方案連接由非均相鈀納米催化劑促進的醛的高選擇性氫化過程,使用1atm的H2和由ω-TA催化的另一種酶催化劑級聯(lián)方法。即把醛的選擇性氫化應用到單酶體系反應中來消除轉氨反應中的平衡問題。(1)該方案是一種單酶體系合成手性胺化合物的方法,并且不使用昂貴的輔酶,減少了經(jīng)濟成本。(2)在醛的高選擇性氫化過程中,我們利用非均相催化劑和廉價的H2為還原劑,而非有毒的氫化物作為還原劑。(3)在轉氨反應過程中,我們利用價格相對便宜的、容易制得的酮為底物以及氨基供體合成高附加值的手性胺化合物。(4)對于使用ω-TA的單酶級聯(lián)反應,提...

【文章頁數(shù)】：96 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 手性胺
        1.1.1 研究背景
        1.1.2 常用的手性胺的制備方法
    1.2 ω-轉氨酶
    1.3 ω-轉氨酶催化合成手性胺過程的平衡消除或轉移問題
    1.4 本論文研究意義、創(chuàng)新性以及研究內(nèi)容
        1.4.1 研究意義
        1.4.2 創(chuàng)新點
        1.4.3 研究內(nèi)容
2 材料與方法
    2.1 實驗儀器與試劑
        2.1.1 實驗儀器
        2.1.2 實驗試劑
    2.2 實驗流程及操作步驟
    2.3 計算收率以及手性產(chǎn)物的ee值(對映體過量)的方法
        2.3.1 收率的計算方法
        2.3.2 手性目標產(chǎn)物ee值的計算方法
3 醛的選擇性還原
    3.1 引言
    3.2 醛的選擇性還原實驗方案
    3.3 鈀納米催化劑的制備
    3.4 鈀納米催化劑的篩選以及反應條件的優(yōu)化
    3.5 底物醛和酮組合的擴展
    3.6 醛的選擇性氫化過程中產(chǎn)物的數(shù)據(jù)表征
    3.7 本章小結
4 醛的選擇性加氫在單酶級聯(lián)中的應用
    4.1 引言
    4.2 菌株的培養(yǎng)及ω-轉氨酶的提取過程
        4.2.1 菌株的培養(yǎng)過程
        4.2.2 ω-轉氨酶的提取
    4.3 轉氨反應的條件優(yōu)化
        4.3.1 Vf-ω-TA在不同氣體中的相對活性
        4.3.2 氨基供體的篩選
        4.3.3 氨基供體最佳當量的選擇
    4.4 結果與討論
        4.4.1 底物酮的擴展研究
        4.4.2 利用高效液相色譜測定轉化率的條件
        4.4.3 高效液相色譜測定手性胺的ee值
    4.5 各種產(chǎn)物數(shù)據(jù)表征
    4.6 本章小結
5 總結
    5.1 結論
    5.2 展望
參考文獻
附錄Ⅰ　相關物質的NMR譜圖和液相譜圖
附錄Ⅱ　攻讀碩士學位期間科研成果
致謝



本文編號：3789487