發(fā)布時(shí)間：2023-04-08 21:14

　　密度泛函理論(DFT)作為研究多電子體系電子結(jié)構(gòu)的量子力學(xué)高效方法之一,近年來得到了很大發(fā)展。最新的泛函在預(yù)測物質(zhì)熱力學(xué)性質(zhì)方面上,化學(xué)精度可以和Gn方法相媲美,其所耗機(jī)時(shí)與MP2方法相近。隨著研究體系逐漸增大,通常導(dǎo)致計(jì)算體系的誤差也增大。因此,當(dāng)務(wù)之急是找到一個(gè)能平衡計(jì)算精度和計(jì)算花費(fèi)的理論計(jì)算方法。本文針對含能材料理論設(shè)計(jì)過程中熱力學(xué)數(shù)據(jù)諸如生成焓缺乏等問題,采用密度泛函軟件Gaussian09和Dmol3對氣相化合物的熱力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行理論模擬,旨在為化學(xué)研究者提供必要的熱力學(xué)數(shù)據(jù)。本文主要的研究內(nèi)容以及取得的結(jié)果如下：·數(shù)值基組和Pople型基組對小分子化合物原子化能的可靠性研究。理論計(jì)算的誤差大部分來源于基組和電子相關(guān)效應(yīng)。數(shù)值基組因在密度泛函理論計(jì)算中快速收斂而著名。然而數(shù)值軌道的積分截?cái)喟霃降倪x擇對計(jì)算精度和效率息息相關(guān)。在本論文中,通過使用DFT方法計(jì)算小分子的原子化能來優(yōu)化全域軌道截?cái)嘀岛蛿?shù)值基組等計(jì)算參數(shù)的選取。通過對7個(gè)原子總能量以及44個(gè)小分子原子化能的研究表明數(shù)值軌道截?cái)嘀荡笥?.5A才能更達(dá)到收斂電子總能量；比較出4個(gè)基組(DN, DND, DNP, TNP)...

【文章頁數(shù)】：77 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 熱力學(xué)性質(zhì)的研究現(xiàn)狀
        1.1.1 原子化能的研究現(xiàn)狀
        1.1.2 多氮含能材料生成焓的研究現(xiàn)狀
    1.2 生成焓的計(jì)算方法
        1.2.1 等鍵反應(yīng)
        1.2.2 原子化反應(yīng)
    1.3 選題依據(jù)及主要內(nèi)容
第2章 密度泛函理論方法
    2.1 量子化學(xué)
    2.2 密度泛函理論
    2.3 基組理論
        2.3.1 Pople型基組
        2.3.2 Dmol³基組
    2.4 密度泛函軟件簡介
        2.4.1 Gaussian09軟件包
        2.4.2 Dmol³軟件包
    2.5 常用誤差分析
第3章 數(shù)值基組對原子化能的估算
    3.1 Dmol³計(jì)算過程
        3.1.1 模型建立與構(gòu)型優(yōu)化
        3.1.2 Dmol³參數(shù)設(shè)置
        3.1.3 全域軌道截?cái)嗟脑O(shè)置
        3.1.4 計(jì)算結(jié)果與討論
    3.2 Gaussian09計(jì)算過程
        3.2.1 模型建立與構(gòu)型優(yōu)化
        3.2.2 計(jì)算方法
        3.2.3 計(jì)算結(jié)果與討論
    3.3 不同類型基組對原子能量的影響
    3.4 本章小結(jié)
第4章 多種密度泛函預(yù)測多氮化合物生成焓
    4.1 引言
    4.2 多氮化合物數(shù)據(jù)庫的建立
    4.3 計(jì)算方法
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 計(jì)算多氮化合物生成焓
        4.4.2 雙雜化B2PLYP計(jì)算氮簇化合物生成焓
    4.5 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 主要結(jié)論
    5.2 工作展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀學(xué)位期間研究成果



本文編號：3786482