發(fā)布時間：2023-04-06 19:43

　　化石資源的不斷消耗導(dǎo)致一系列環(huán)境問題日益嚴重,尋找可以補充或部分替代化石資源的清潔、可再生資源對實現(xiàn)社會可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。生物質(zhì)資源在自然界中儲量豐富,再生周期短,并且在其循環(huán)利用過程中能實現(xiàn)二氧化碳零排放,是一種理想的替代資源。由于生物質(zhì)結(jié)構(gòu)中存在大量含氧官能團,在其轉(zhuǎn)化過程中,往往存在大量的多羥基化合物。由生物基多羥基化合物轉(zhuǎn)化制備高附加值的有機酸(酯)能充分利用結(jié)構(gòu)中的氧,引起了研究者的廣泛關(guān)注。本文基于生物柴油副產(chǎn)物丙三醇(GLY)及其氧化產(chǎn)物1,3-二羥基丙酮(DHA)的三碳結(jié)構(gòu),通過設(shè)計高效催化體系,實現(xiàn)乳酸酯和丙酮酸酯的綠色合成。由丙三醇轉(zhuǎn)化合成乳酸甲酯主要包含兩個步驟:(1)丙三醇氧化生成1,3-二羥基丙酮;(2)1,3-二羥基丙酮經(jīng)脫水-醇加成-異構(gòu)轉(zhuǎn)化為乳酸甲酯。因此,設(shè)計的催化劑需要同時含有氧化活性位點和脫水-加成-異構(gòu)活性位點。本文以Au/Cu O提供氧化活性位點,以Sn-β分子篩提供異構(gòu)活性位點,制備Au/Cu O-Sn-β催化劑,在低溫?zé)o堿的條件下,實現(xiàn)催化丙三醇轉(zhuǎn)化制備乳酸甲酯。首先考察了Sn源和Sn含量等合成條件對Sn-β分子篩催化性能的影響,結(jié)果...

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 引言
        1.1.1 丙三醇和1,3-二羥基丙酮
        1.1.2 乳酸和丙酮酸
    1.2 催化丙三醇制備乳酸(酯)的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 均相催化丙三醇制備乳酸
        1.2.2 多相催化丙三醇制備乳酸
    1.3 催化丙三醇及1,3-二羥基丙酮合成丙酮酸(酯)的研究現(xiàn)狀
    1.4 研究思路
第二章 實驗部分
    2.1 實驗原料與試劑
    2.2 催化劑的制備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X射線衍射(XRD)
        2.3.2 透射電鏡(TEM)
        2.3.3 紫外光譜(UV-vis)
        2.3.4 傅里葉變換紅外光譜(FT-TR)
        2.3.5 N₂物理吸附(BET)
    2.4 催化劑的活性評價
        2.4.1 催化丙三醇制備乳酸甲酯
        2.4.2 催化1,3-二羥基丙酮制備丙酮酸甲酯
        2.4.3 反應(yīng)物及產(chǎn)物的含量測定
        2.4.4 計算方法
    2.5 標準工作曲線
        2.5.1 催化丙三醇制備乳酸甲酯工作中反應(yīng)物及產(chǎn)物標準工作曲線
        2.5.2 催化1,3-二羥基丙酮制丙酮酸甲酯中反應(yīng)物及產(chǎn)物的標準工作曲線
第三章 Au/CuO-Sn-β低溫下催化丙三醇制備乳酸甲酯
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
        3.2.1 Sn-β的制備
        3.2.2 Au/CuO的制備
        3.2.3 Au/CuO-Sn-β的制備
    3.3 Sn-β的合成條件對1Au/9CuO+Sn-β混合催化劑催化性能的影響
        3.3.1 以SnCl₄為Sn源,Sn含量對1Au/9CuO+Sn-β催化性能的影響
        3.3.2 以SnC₂O₄為Sn源,Sn含量對1Au/9CuO+Sn-β催化性能的影響
        3.3.3 以C₁₂H₂₀O₄Sn為Sn源,Sn含量對1Au/9CuO+Sn-β催化性能的影響
        3.3.4 Sn-β合成凝膠中水量對1Au/9CuO+Sn-β催化性能的影響
        3.3.5 Sn-β的放大合成對Au/9CuO+Sn-β催化性能的影響
    3.4 Au/CuO的合成條件對Au/CuO-Sn-β催化性能的影響
        3.4.1 CuO含量對Au/CuO-Sn-β催化性能的影響
        3.4.2 Au含量對Au/CuO-Sn-β催化性能的影響
    3.5 反應(yīng)條件對Au/CuO-Sn-β催化性能的影響
    3.6 本章小結(jié)
第四章 低溫下催化1,3-二羥基丙酮轉(zhuǎn)化為丙酮酸甲酯
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 TS-1的制備
        4.2.2 Sn-β和Sn-USY的制備
    4.3 表征結(jié)果與討論
        4.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        4.3.2 固體紫外可見漫反射光譜(UV-vis)
        4.3.3 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
        4.3.4 N₂物理吸附(BET)
    4.4 Sn-β和Sn-USY對DHA轉(zhuǎn)化為MLA的性能影響
    4.5 混合Sn-β和TS-1對DHA轉(zhuǎn)化為MPA的性能影響
        4.5.1 甲醇體積對50℃下DHA轉(zhuǎn)化為MPA的影響
        4.5.2 Sn-β含量對DHA轉(zhuǎn)化為MPA的影響
        4.5.3 TS-1量對DHA向MPA轉(zhuǎn)化的影響
        4.5.4 過氧化氫量對DHA轉(zhuǎn)化為MPA的影響
        4.5.5 反應(yīng)溫度對DHA轉(zhuǎn)化為MPA的影響
        4.5.6 反應(yīng)時間對DHA轉(zhuǎn)化為MPA的影響
    4.6 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
參考文獻
個人簡歷、在校期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文和研究成果
致謝



本文編號：3784301