在柴油質(zhì)量升級(jí)過程中,積炭對(duì)催化劑失活、設(shè)備結(jié)垢和管道堵塞有重大影響。因此,對(duì)積炭形成機(jī)理的認(rèn)識(shí)以及對(duì)積炭性質(zhì)的研究,對(duì)以后加氫催化劑的升級(jí)和工藝過程優(yōu)化以減少積炭的形成具有指導(dǎo)意義。本文以萘(NAP)、菲(PHE)、芘(PYR)、1-甲基萘(1-MNA)、4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)、1-甲基異喹啉(1-MIQ)為模型物,在380℃條件下考察了不同體系中積炭量以及自由基的變化規(guī)律,借助13C NMR、SEM-EDS mapping、ESR等技術(shù)對(duì)積炭催化劑進(jìn)行表征,分析催化劑上積炭性質(zhì)隨反應(yīng)條件的演變規(guī)律。得到的主要結(jié)論如下:1.在催化劑條件下,積炭量和穩(wěn)定自由基濃度均呈現(xiàn)前期快速增加,后期緩慢增加的趨勢(shì);含有S、N雜原子的芳烴類模型物比多環(huán)芳烴類模型物更容易形成積炭;多環(huán)芳烴縮合環(huán)數(shù)越多,積炭量和穩(wěn)定自由基越多;甲基官能團(tuán)顯著促進(jìn)催化劑上積炭的形成。2.兩種模型物混合后反應(yīng)時(shí)存在誘導(dǎo)和協(xié)同作用,促進(jìn)積炭形成;(含硫組分+多環(huán)芳烴)比(含氮組分+多環(huán)芳烴)更容易形成積炭,積炭中自由基更多,縮合芳香環(huán)數(shù)越多,積炭快速增加階段時(shí)長(zhǎng)越長(zhǎng),積炭量越多。3.隨著反應(yīng)時(shí)間增加,...

【文章頁數(shù)】：92 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 催化劑積炭的形成、初始積炭位置
        1.2.1 積炭的形成及類型
        1.2.2 初始積炭位置
    1.3 積炭形成機(jī)理
        1.3.1 碳正離子機(jī)理
        1.3.2 自由基機(jī)理
    1.4 自由基的研究
        1.4.1 自由基的產(chǎn)生、種類及性質(zhì)
        1.4.2 積炭量與穩(wěn)定自由基之間的關(guān)系
        1.4.3 活性自由基
    1.5 催化劑積炭的影響因素
        1.5.1 原料組成的影響
        1.5.2 催化劑性能的影響
        1.5.3 工藝條件的影響
    1.6 積炭的表征方法
    1.7 主要研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料及儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑的預(yù)硫化
    2.3 實(shí)驗(yàn)流程
    2.4 穩(wěn)定自由基的定量
    2.5 催化劑上積炭的定量
    2.6 活性自由基的定量
    2.7 催化劑上積炭的分析方法
        2.7.1 固體碳核磁分析
        2.7.2 積炭位置分析
第三章 模型物在催化劑上的積炭行為
    3.1 引言
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 催化劑上的積炭量
        3.2.2 穩(wěn)定自由基濃度
        3.2.3 活性自由基濃度
    3.3 本章小結(jié)
第四章 芳香甲基官能團(tuán)對(duì)柴油組分積炭生成的影響
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 催化劑上的積炭量
        4.2.2 穩(wěn)定自由基濃度
        4.2.3 活性自由基濃度
    4.3 本章小結(jié)
第五章 催化劑上積炭性質(zhì)的演變規(guī)律
    5.1 引言
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 催化劑初始積炭位置
        5.2.2 模型物轉(zhuǎn)化率以及與積炭之間的關(guān)系
        5.2.3 積炭量與穩(wěn)定自由基濃度的關(guān)系
        5.2.4 穩(wěn)定自由基濃度與活性自由基濃度之間的關(guān)系
        5.2.5 催化劑上積炭的¹³C MNR分析
        5.2.6 催化劑積炭的自由基線寬變化情況
    5.3 本章小結(jié)
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 工作總結(jié)
    6.2 本工作的創(chuàng)新性
    6.3 下一步工作建議
參考文獻(xiàn)
附錄 積炭催化劑的¹³C NMR譜圖
致謝
研究成果
作者和導(dǎo)師簡(jiǎn)介
附件



本文編號(hào)：3783602