SAPO-34分子篩是一種CHA結構的硅鋁磷酸鹽微孔材料,具有酸性適宜、比表面積較大、水熱穩(wěn)定性高等優(yōu)點,已成功應用于甲醇制烯烴過程。SAPO-34分子篩的晶化過程涉及硅源、磷源、鋁源和模板劑間的相互作用,這些組分間相互作用是調控SAPO-34分子篩性質的基礎,但目前還缺少這方面的研究。本文以擬薄水鋁石為鋁源,H₃PO₄為磷源,正硅酸乙酯(TEOS)為硅源,四乙基氫氧化銨(TEAOH)為模板劑,對SAPO-34分子篩組分間的相互作用進行了研究,并對不同組分間作用順序樣品的酸性和MTO性能進行了評價,得出的結論如下:(1)擬薄水鋁石不溶于水,在水熱條件下微晶尺寸略有增大,吸附水的含量降低。擬薄水鋁石室溫下溶于TEAOH水溶液,但水熱條件下重新結晶析出,析出的微晶尺寸明顯增大,吸附水含量下降;擬薄水鋁石在200℃的TEAOH水溶液中有一定的溶解量。正硅酸乙酯水解和水熱反應過程中,首先水解生成Si(OH)₄,Si(OH)₄再脫羥基得到固體沉淀,該過程在水中進行得較慢,水熱條件下經過5 min鐘才完全水解,...

【文章頁數】：80 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
創(chuàng)新點摘要
第1章 緒論
    1.1 SAPO-34分子篩
        1.1.1 SAPO-34分子篩的合成
    1.2 組分間相互作用對SAPO分子篩合成的影響
        1.2.1 加料順序對SAPO-34分子篩晶相的影響
        1.2.2 加料順序和晶化升溫模式對SAPO-34分子篩晶相的影響
        1.2.3 加料順序對SAPO-34分子篩結晶度和形貌的影響
        1.2.4 采用微波加熱方式時加料順序對SAPO-34分子篩的影響
        1.2.5 加料順序對SAPO-5分子篩的影響
        1.2.6 加料順序對SAPO-11分子篩的影響
    1.3 本文主要研究目的及內容
第2章 實驗部分
    2.1 原料與儀器設備
        2.1.1 原料與試劑
        2.1.2 儀器與設備
    2.2 樣品和SAPO-34分子篩的合成
        2.2.1 二組分樣品的合成
        2.2.2 三組分樣品的合成
        2.2.3 四組分樣品的合成
        2.2.4 分子篩的合成
        2.2.5 樣品收率的計算
    2.3 SAPO-34分子篩的表征
        2.3.1 X-射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)和能譜(EDX)
        2.3.3 紅外線光譜分析儀(FTIR)
        2.3.4 熱重(TG-DTA)分析
        2.3.5 N2 吸附-脫附(N2 adsorption-desorption)
        2.3.6 NH3-程序升溫脫附(NH3-TPD)
    2.4 SAPO-34分子篩的催化實驗
        2.4.1 評價裝置
        2.4.2 產物分析
        2.4.3 數據處理
第3章 TEAOH對 Al和 Si溶解和沉淀的影響
    3.1 鋁源的水解和沉淀
        3.1.1 固體收率
        3.1.2 XRD表征
        3.1.3 SEM表征
        3.1.4 FTIR表征
        3.1.5 TG表征
    3.2 硅源的水解和沉淀
        3.2.1 固體收率
        3.2.2 SEM表征
        3.2.3 FTIR表征
        3.2.4 TG表征
    3.3 本章小結
第4章 TEAOH對 P-Al-Si組分間反應的影響
    4.1 P-Al的水解和沉淀
        4.1.1 固體收率
        4.1.2 XRD表征
        4.1.3 EDX表征
        4.1.4 SEM表征
        4.1.5 FTIR表征
        4.1.6 TG表征
    4.2 Si-Al的水解和沉淀
        4.2.1 固體收率
        4.2.2 XRD表征
        4.2.3 EDX表征
        4.2.4 SEM表征
        4.2.5 FTIR表征
        4.2.6 TG表征
    4.3 Si-P的水解和沉淀
        4.3.1 固體收率
        4.3.2 XRD表征
        4.3.3 EDX表征
        4.3.4 SEM表征
        4.3.5 FTIR表征
        4.3.6 TG表征
    4.4 本章小結
第5章 組分作用順序對SAPO-34分子篩合成和性能的影響
    5.1 P-Al-Si三組分的水解和沉淀
        5.1.1 固體收率
        5.1.2 XRD表征
        5.1.3 EDX表征
        5.1.4 SEM表征
        5.1.5 FTIR表征
        5.1.6 TG表征
    5.2 作用順序對SAPO-34分子篩合成的影響
        5.2.1 作用順序對產物收率的影響
        5.2.2 作用順序對產物晶相的影響
        5.2.3 作用順序對產物組成的影響
        5.2.4 作用順序對產物形貌的影響
        5.2.5 不同作用順序產物的FTIR
        5.2.6 不同作用順序產物的TG
        5.2.7 不同作用順序產物的比表面積和孔容
    5.3 不同作用順序對產物的酸性及MTO性能的影響
        5.3.1 不同作用順序產物的NH3-TPD
        5.3.2 不同作用順序產物的評價
    5.4 本章小結
結論
參考文獻
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致謝



本文編號：3773057