由于化石燃料的緊缺和嚴(yán)重的環(huán)境污染,甲醇混合燃料作為一種清潔、可再生能源受到廣泛研究與應(yīng)用。由于該燃料主要由甲醇和丙烷混合而成,具有熱值低,汽化潛熱大的特點(diǎn),所以燃燒效率不高,使用專用的氣化燃燒器才能實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定燃燒,而且該種燃料在熱解以及欠氧燃燒過程中容易產(chǎn)生積碳,造成氣化器和噴嘴被堵塞,影響燃燒器正常使用,嚴(yán)重阻礙該燃料的應(yīng)用推廣。因此,本文首先通過實(shí)驗(yàn)方法研究了甲醇、丙烷以及甲醇丙烷混合熱解的產(chǎn)氣特性以及積碳生成特性,然后以實(shí)驗(yàn)為基礎(chǔ),通過數(shù)值計算的方法,優(yōu)化了現(xiàn)有的甲醇熱解反應(yīng)機(jī)理,構(gòu)建并優(yōu)化了甲醇丙烷混合熱解及積碳生成反應(yīng)機(jī)理,最后通過構(gòu)建的反應(yīng)機(jī)理,分析了甲醇對丙烷熱解氣相反應(yīng),苯的形成,多環(huán)芳香烴(PAHs)及積碳形成過程的影響,最終揭示了甲醇抑制丙烷熱解過程中積碳形成的作用機(jī)理。本文研究為提高甲醇混合燃料的燃燒效率,減少熱解與燃燒過程中的積碳形成提供理論依據(jù)。(1)首次研究獲得了甲醇丙烷混合熱解的產(chǎn)氣特性和積碳生成特性,發(fā)現(xiàn)在甲醇丙烷混熱解過程中,甲醇會抑制乙烯向乙炔的轉(zhuǎn)化過程,同時明顯的減少了丙烷熱解積碳生成速率以及生成積碳顆粒大小。甲醇在910 K左右開始分解,首先產(chǎn)生...

【文章頁數(shù)】：155 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
主要符號表
1 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀
        1.2.1 甲醇熱解與氧化特性及反應(yīng)機(jī)理研究現(xiàn)狀
        1.2.2 丙烷熱解與氧化特性及反應(yīng)機(jī)理研究現(xiàn)狀
        1.2.3 碳?xì)淙剂蠠峤馀c燃燒積碳形成的研究現(xiàn)狀
        1.2.4 醇與碳?xì)淙剂蠠峤馀c燃燒積碳及機(jī)理研究現(xiàn)狀
    1.3 當(dāng)前研究的不足
    1.4 主要研究內(nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與理論計算方法介紹
    2.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及方法
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析方法
    2.2 理論計算方法
        2.2.1 量子化學(xué)計算方法
        2.2.2 反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)計算方法
        2.2.3 化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)計算方法
    2.3 本章小結(jié)
3 甲醇、丙烷及混合熱解產(chǎn)氣及積碳特性實(shí)驗(yàn)研究
    3.1 甲醇恒溫?zé)峤馓匦詫?shí)驗(yàn)研究
        3.1.1 熱解實(shí)驗(yàn)工況
        3.1.2 濃度對甲醇熱解的影響
        3.1.3 溫度對甲醇熱解的影響
        3.1.4 空速對甲醇熱解的影響
    3.2 丙烷熱解及積碳特性實(shí)驗(yàn)研究
        3.2.1 溫度對丙烷熱解產(chǎn)氣的影響
        3.2.2 溫度對丙烷熱解積碳生成的影響
        3.2.3 停留時間對丙烷熱解的影響
    3.3 甲醇丙烷混合熱解及積碳特性實(shí)驗(yàn)研究
        3.3.1 溫度對甲醇丙烷混合熱解產(chǎn)氣的影響
        3.3.2 甲醇丙烷混合比例 α 對熱解產(chǎn)氣的影響
        3.3.3 甲醇丙烷混合熱解積碳速率及形態(tài)特征
    3.4 本章小結(jié)
4 甲醇熱解反應(yīng)機(jī)理的優(yōu)化與驗(yàn)證研究
    4.1 甲醇熱解反應(yīng)機(jī)理簡介
    4.2 甲醇與甲基和甲酸基脫氫反應(yīng)動力學(xué)研究
        4.2.1 甲醇與甲基和甲酸基脫氫反應(yīng)過渡態(tài)結(jié)構(gòu)分析
        4.2.2 甲醇與甲基和甲酸基脫氫反應(yīng)能壘計算
        4.2.3 甲醇與甲基和甲酸基脫氫反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)計算
    4.3 甲醇熱解反應(yīng)路徑及敏感性和產(chǎn)率分析
        4.3.1 甲醇熱解反應(yīng)路徑分析
        4.3.2 敏感性及產(chǎn)率分析
    4.4 甲醇熱解反應(yīng)機(jī)理優(yōu)化與驗(yàn)證
        4.4.1 甲醇熱解反應(yīng)機(jī)理優(yōu)化
        4.4.2 甲醇熱解反應(yīng)修正機(jī)理的驗(yàn)證
    4.5 本章小結(jié)
5 甲醇丙烷混合熱解及積碳反應(yīng)機(jī)理構(gòu)建與優(yōu)化研究
    5.1 丙烷熱解及積碳反應(yīng)機(jī)理簡介
    5.2 丙烷熱解及積碳反應(yīng)機(jī)理構(gòu)建及分析
        5.2.1 丙烷熱解及積碳反應(yīng)機(jī)理構(gòu)建
        5.2.2 丙烷熱解反應(yīng)路徑分析
        5.2.3 丙烷熱解反應(yīng)敏感性及產(chǎn)率分析
        5.2.4 丙烷熱解反應(yīng)機(jī)理優(yōu)化及驗(yàn)證
    5.3 甲醇丙烷混合熱解及積碳反應(yīng)機(jī)理的構(gòu)建
        5.3.1 甲醇丙烷混合熱解及積碳反應(yīng)機(jī)理構(gòu)建
        5.3.2 甲醇丙烷混合熱解及積碳反應(yīng)機(jī)理驗(yàn)證
    5.4 本章小結(jié)
6 甲醇抑制丙烷熱解積碳生成的作用機(jī)理研究
    6.1 丙烷熱解積碳生成的影響因素及反應(yīng)路徑分析
        6.1.1 溫度與反應(yīng)時間作用下的積碳特性
        6.1.2 丙烷熱解積碳反應(yīng)路徑分析
    6.2 甲醇對丙烷熱解氣相反應(yīng)過程的影響
        6.2.1 甲醇對丙烷熱解主要?dú)庀喈a(chǎn)物的影響
        6.2.2 甲醇對丙烷熱解氣相反應(yīng)路徑的影響
    6.3 甲醇對丙烷熱解積碳生成的影響
        6.3.1 甲醇對丙烷熱解重要PAHs的影響
        6.3.2 甲醇對丙烷熱解積碳特性的影響
        6.3.3 甲醇對丙烷熱解積碳反應(yīng)路徑的影響
    6.4 甲醇抑制丙烷熱解積碳生成的作用機(jī)理分析
    6.5 本章小結(jié)
7 結(jié)論與展望
    7.1 主要結(jié)論
    7.2 主要創(chuàng)新點(diǎn)
    7.3 后續(xù)工作展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄
    A. 作者在攻讀學(xué)位期間發(fā)表論文目錄
    B. 作者在攻讀學(xué)位期間參加的主要科研項目



本文編號：3772138