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低濃度甲醛的催化氧化脫除研究

發(fā)布時(shí)間:2022-12-10 00:20
  甲醛是目前我國(guó)室內(nèi)空氣污染物中頗具代表性且危害極為嚴(yán)重的一種氣態(tài)污染物,對(duì)環(huán)境和人體健康造成了極大的危害。目前熱催化氧化法是公認(rèn)的可將HCHO完全轉(zhuǎn)化成無害的CO2和H2O且無二次污染的最具有研究前景的甲醛脫除方法。熱催化氧化法的研究關(guān)鍵在于開發(fā)低溫、高效的催化劑。基于低濃度甲醛脫除的實(shí)際應(yīng)用需求,從堿金屬改性CoMn氧化物提高低溫氧化活性和利用AlOOH負(fù)載Au降低貴金屬用量?jī)蓚(gè)角度出發(fā),深入探討和理解催化劑的結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)與HCHO氧化性能之間的構(gòu)效關(guān)系。同時(shí),將多種表征手段相結(jié)合,闡明反應(yīng)機(jī)理,為進(jìn)一步設(shè)計(jì)低成本,高效、穩(wěn)定的催化劑提供指導(dǎo),主要獲得以下研究成果:(1)從提升非貴金屬氧化物催化劑低溫甲醛催化活性角度出發(fā),設(shè)計(jì)并構(gòu)建了堿金屬改性鈷錳氧化物體系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,堿金屬Na和K改性后的CoMn氧化物的甲醛氧化活性大幅提升,能夠在反應(yīng)氣氛為80 ppm HCHO/21%O2/H2O(RH=50%)/N2,60 oC和高空速(60000 ml/g... 

【文章頁數(shù)】:87 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 室內(nèi)甲醛的來源與危害
        1.1.1 甲醛的物理化學(xué)性質(zhì)及其來源和應(yīng)用
        1.1.2 甲醛的污染現(xiàn)狀
        1.1.3 甲醛對(duì)人體健康的危害性
    1.2 室內(nèi)空氣污染物甲醛的治理方法
        1.2.1 控制甲醛污染源
        1.2.2 室內(nèi)外空氣交換法
        1.2.3 生物凈化技術(shù)
        1.2.4 物理吸附技術(shù)
        1.2.5 光催化氧化技術(shù)
        1.2.6 等離子體技術(shù)
        1.2.7 熱催化氧化技術(shù)
    1.3 熱催化氧化法脫除甲醛的研究進(jìn)展
        1.3.1 貴金屬甲醛催化氧化催化劑
        1.3.2 過渡金屬氧化物甲醛催化氧化催化劑
    1.4 本論文課題的主要任務(wù)和研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
    2.2 催化劑制備
    2.3 催化劑活性評(píng)價(jià)
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 粉末X射線衍射(XRD)
        2.4.2 電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜(ICP-AES)
        2.4.3 比表面積測(cè)定(BET)
        2.4.4 X-射線光電子能譜(XPS)
        2.4.5 氫氣-程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.4.6 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.4.7 非原位漫反射紅外光譜(FT-IR)
        2.4.8 原位漫反射紅外光譜(In situ DRIFTS)
3 堿金屬改性CoMn系列催化劑用于甲醛低溫催化氧化反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑制備
    3.3 催化劑表征
        3.3.1 BET表征
        3.3.2 XRD表征
        3.3.3 XPS表征
        3.3.4 H_2-TPR表征
    3.4 催化氧化甲醛活性
        3.4.1 調(diào)控制備方式對(duì)催化氧化甲醛活性的影響
        3.4.2 不同堿金屬改性對(duì)甲醛催化氧化性能的影響
        3.4.3 H_2O對(duì)甲醛氧化反應(yīng)活性的影響
        3.4.4 催化劑的穩(wěn)定性
    3.5 催化氧化甲醛反應(yīng)機(jī)理
        3.5.1 催化劑表面中間物種的生成研究
        3.5.2 催化劑表面中間物種的消耗研究
        3.5.3 DRIFTS研究反應(yīng)氣氛對(duì)CoMnK表面中間物種生成的影響
        3.5.4 DRIFTS研究H_2O對(duì)CoMnK表面中間物種消耗的影響
    3.6 堿金屬改性CoMn催化劑構(gòu)效關(guān)系討論
        3.6.1 堿金屬改性對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        3.6.2 催化劑結(jié)構(gòu)對(duì)甲醛催化氧化性能的影響
        3.6.3 堿金屬K與H_2O相互作用對(duì)甲醛催化氧化性能的影響
    3.7 本章小結(jié)
4 負(fù)載低含量Au/Al基催化劑用于甲醛室溫催化氧化反應(yīng)研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑制備
        4.2.1 可控形貌Al_2O_3合成
        4.2.2 尿素均相沉積沉淀法制備Au/Al_2O_3
        4.2.3 不同方法制備的Au/AlOOH
    4.3 催化劑表征
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 SEM表征
    4.4 催化氧化甲醛活性
        4.4.1 催化劑形貌對(duì)Au/Al_2O_3催化劑甲醛氧化反應(yīng)活性的影響
        4.4.2 負(fù)載方法對(duì)Au/AlOOH催化劑甲醛氧化反應(yīng)活性的影響
        4.4.3 不同活化方式對(duì)Au/AlOOH催化劑甲醛氧化反應(yīng)活性的影響
        4.4.4 不同擔(dān)載量的Au/AlOOH催化氧化甲醛性能
        4.4.5 高空速下Au/AlOOH催化氧化甲醛性能
    4.5 Au/AlOOH催化劑構(gòu)效關(guān)系討論
        4.5.1 Al_2O_3和Al OOH載體結(jié)構(gòu)
        4.5.2 Au/AlOOH催化劑結(jié)構(gòu)
    4.6 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[3]等離子體在綠色制備催化劑方面的應(yīng)用:現(xiàn)狀及展望(英文)[J]. 劉昌俊,李敏悅,王嘉琪,周昕瞳,郭秋婷,嚴(yán)金茂,李英芝.  催化學(xué)報(bào). 2016(03)
[4]三維有序介孔二氧化錳制備及其甲醛催化氧化性能(英文)[J]. 拜冰陽,喬琦,李俊華,郝吉明.  催化學(xué)報(bào). 2016(01)
[5]溫和條件下甲醛在Pt/TiO2上催化氧化反應(yīng)的原位漫反射紅外光譜研究[J]. 何運(yùn)兵,紀(jì)紅兵.  催化學(xué)報(bào). 2010(02)
[6]載體對(duì)負(fù)載型金催化劑上甲醛催化氧化的影響[J]. 李洪芳,劉雪松,郭存霞,劉統(tǒng),羅孟飛,魯繼青.  催化學(xué)報(bào). 2009(10)
[7]活性炭孔結(jié)構(gòu)和表面官能團(tuán)對(duì)吸附甲醛性能影響[J]. 湯進(jìn)華,梁曉懌,龍東輝,劉小軍,凌立成.  炭素技術(shù). 2007(03)
[8]氧化錳八面體分子篩納米棒的合成及其催化甲醛低溫氧化性能[J]. 唐幸福,黃秀敏,邵建軍,劉俊龍,李永剛,徐奕德,申文杰.  催化學(xué)報(bào). 2006(02)



本文編號(hào):3715665

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