隨著對(duì)原油消耗的日益關(guān)注,發(fā)展煤基替代能源成為我國“十二五”規(guī)劃能源發(fā)展的重要戰(zhàn)略,其中煤基合成氣制低碳醇醚燃料不僅可以減少我國對(duì)石油進(jìn)口的依賴,還能擺脫“石油危機(jī)”。醇醚燃料包含甲醇、二甲醚和乙醇等低碳醇組分,不僅可以作為燃油的清潔替代品和添加劑,還是重要的化工原料。合成氣可以由煤氣化得來,目前低碳醇合成催化劑存在活性差、C2+醇選擇性低和催化劑易失活等問題,因此開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性的催化劑迫在眉睫。本文研究了兩類催化劑:1)CuCo基低碳醇合成催化劑;2)PdZn基甲醇/二甲醚合成催化劑。本文的目的是分別對(duì)這兩類催化劑構(gòu)建其構(gòu)效關(guān)系。一、CuCo基催化劑研究結(jié)果分別采用浸漬法和水熱法制備了 20wt%CuCo/Mo-SBA-15催化劑和CuCo204催化劑。我們考察了助劑Mo對(duì)20wt%CuCo/Mo-SBA-15催化劑性能的影響,合成CuCo2O4催化劑的目的是通過還原CuCo尖晶石的方法得到CuCo密切協(xié)同、高穩(wěn)定性的雙功能催化體系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Mo的引入對(duì)催化劑活性和醇類選擇性有極大地促進(jìn)作用。在230℃,5.4MPa,GHSV=3750mL g-1h-1 條件下,當(dāng)引入 5... 

【文章頁數(shù)】：112 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 課題研究背景及意義
    1.2 合成氣制低碳混合醇研究現(xiàn)狀
        1.2.1 國內(nèi)外合成低碳醇工藝及對(duì)比
        1.2.2 低碳混合醇反應(yīng)熱力學(xué)
        1.2.3 催化劑體系分類
            1.2.3.1 貴金屬系催化劑
            1.2.3.2 改性甲醇合成催化劑
            1.2.3.3 Mo基催化劑
            1.2.3.4 改性F-T合成催化劑
        1.2.4 銅鈷基催化劑合成低碳醇反應(yīng)機(jī)理
        1.2.5 銅鈷基催化劑活性相的探討
    1.3 新型高穩(wěn)定性甲醇/二甲醚催化體系的研究
        1.3.1 傳統(tǒng)的基于銅基的甲醇/二甲醚催化體系
        1.3.2 PdZn催化體系
        1.3.3 反應(yīng)條件對(duì)甲醇/二甲醚合成反應(yīng)的影響
    1.4 本文選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料與儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與氣體
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 浸漬法制備CuCo/Mo-SBA-15催化劑
            2.2.1.1 載體短孔道SBA-15的制備
            2.2.1.2 兩步浸漬法制備CuCo/Mo-SBA-15催化劑
        2.2.2 水熱法制備CuCo_2O_4尖晶石相催化劑
    2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
        2.3.1 催化劑評(píng)價(jià)裝置
        2.3.2 產(chǎn)物分析與計(jì)算
    2.4 催化劑表征手段
        2.4.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.4.2 X射線熒光光譜(XRF)
        2.4.3 比表面積測(cè)定(BET)
        2.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.4.5 掃描電鏡(SEM)
        2.4.6 透射電鏡(TEM)
        2.4.7 程序升溫脫附(NH_3-TPD)
    參考文獻(xiàn)
第三章 助劑和制備方法對(duì)CuCo基催化劑性能的影響
    3.1 引言
    3.2 20wt%CuCo/Mo-SBA-15催化劑性能評(píng)價(jià)
        3.2.1 助劑Mo對(duì)催化劑性能的影響
        3.2.2 助劑Mo對(duì)載體SBA-15的影響
        3.2.3 不同Co/Cu摩爾比對(duì)催化劑性能的影響
        3.2.4 不同Co/Cu摩爾比對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
            3.2.4.1 XRD表征結(jié)果
            3.2.4.2 H_2-TPR表征結(jié)果
    3.3 CuCo_2O_4催化劑性能評(píng)價(jià)
        3.3.1 不同反應(yīng)溫度對(duì)催化劑性能的影響
        3.3.2 CuCo_2O_4尖晶石相制備條件的探索
            3.3.2.1 CuCo_2O_4催化劑的XRD表征
            3.3.2.2 Co/Cu摩爾比的影響
            3.3.2.3 水熱溫度的影響
            3.3.2.4 水熱時(shí)間的影響
        3.3.3 還原態(tài)CuCo_2O_4催化劑的XRD圖
        3.3.4 CuCo_2O_4催化劑的H_2-TPR表征
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 Pd/ZnAl_2O_4催化劑上CO加氫生成甲醇和DME的研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 Pd/ZnAl_2O_4催化劑的制備
        4.2.2 Pd/ZnO/Al_2O_3催化劑的制備
    4.3 Pd/ZnAl_2O_4催化劑的活性評(píng)價(jià)
        4.3.1 反應(yīng)條件對(duì)Pd/ZnAl_2O_4催化劑性能的影響
        4.3.2 還原溫度對(duì)Pd/ZnAl_2O_4催化劑性能的影響
        4.3.3 Pd負(fù)載量對(duì)催化劑性能的影響
            4.3.3.1 催化劑還原溫度為350℃條件下
            4.3.3.2 催化劑還原溫度為500℃條件下
    4.4 Pd/ZnAl_2O_4催化劑的物化性能表征
        4.4.1 催化劑的物理性質(zhì)表征
        4.4.2 催化劑的XRD表征
        4.4.3 催化劑的H_2-TPR表征
        4.4.4 催化劑的NH_3-TPD表征
        4.4.5 催化劑的TEM表征
    4.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 Pd/ZnAl_2O_4催化劑與Pd/ZnO/Al_2O_3催化劑性能對(duì)比
    5.1 引言
    5.2 2.0wt%Pd/ZnAl_2O_4與2.0wt%Pd/ZnO/Al_2O_3催化劑性能對(duì)比
        5.2.1 催化劑還原溫度為350℃
        5.2.2 催化劑還原溫度為500℃
    5.3 7.5wt%Pd/ZnAl_2O_4與7.5wt%Pd/ZnO/Al_2O_3催化劑性能對(duì)比
    5.4 Pd/ZnAl_2O_4與Pd/ZnO/Al_2O_3物性表征對(duì)比
        5.4.1 兩者催化劑XRD表征
        5.4.2 兩者催化劑H_2-TPR表征
        5.4.3 兩者催化劑NH_3-TPD表征
    5.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 結(jié)論與建議
碩士期間發(fā)表論文
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號(hào)：3710779