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新型多孔催化材料的制備及其二氧化碳環(huán)加成反應(yīng)的研究

發(fā)布時(shí)間:2022-10-27 21:23
  二氧化碳是溫室效應(yīng)最主要的氣體。另一方面,二氧化碳也是當(dāng)前地球上含量最多的C1原料,如何將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)產(chǎn)品成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。在所有二氧化碳的轉(zhuǎn)化中,二氧化碳與環(huán)氧環(huán)烴生成環(huán)狀碳酸酯是最具前途的一條途徑。但是由于二氧化碳自身的高化學(xué)穩(wěn)定性,目前所報(bào)道催化二氧化碳與環(huán)氧烷烴環(huán)加成生成環(huán)狀碳酸酯的催化劑的催化活性不高或者與產(chǎn)物分離較困難。開發(fā)二氧化碳與環(huán)氧烷烴環(huán)加成生成環(huán)狀碳酸酯高效的,易于分離的非均相催化劑是急需解決的問題。因此,本論文的研究工作主要針對(duì)二氧化碳與環(huán)氧烷烴生成環(huán)狀碳酸酯的高效催化劑的開發(fā)。第一類催化劑是金屬有機(jī)框架(MOFs)催化體系。本研究采用Zn(II)與對(duì)苯二甲酸(bdc),3-氨基-1,2,4,-三氮唑(atz)構(gòu)筑一類微孔型MOF[Zn(atz)(bdc)0.5]。研究發(fā)現(xiàn),在以正丁基溴化銨(TBAB)為助催化劑的條件下,Zn(atz)(bdc)0.5可以在反應(yīng)溫度為60℃,二氧化碳?jí)毫?MPa下催化二氧化碳與環(huán)氧烷烴生成環(huán)狀碳酸酯,且當(dāng)?shù)孜餅榄h(huán)氧丙烷(PO)時(shí),PO的轉(zhuǎn)化率可以高達(dá)97%,碳酸丙烯酯... 

【文章頁(yè)數(shù)】:57 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 二氧化碳的簡(jiǎn)介
    1.3 環(huán)狀碳酸酯的簡(jiǎn)介及其合成工藝
        1.3.1 光氣與多元醇生產(chǎn)環(huán)狀碳酸酯
        1.3.2 1,2-丙二醇與尿素醇解生產(chǎn)環(huán)狀碳酸酯
        1.3.3 二氧化碳與環(huán)氧烷烴生成環(huán)狀碳酸酯
    1.4 二氧化碳與環(huán)氧烷烴反應(yīng)的均相催化劑
        1.4.1 含氮有機(jī)化合物
        1.4.2 離子液體
        1.4.3 無(wú)機(jī)鹽
    1.5 二氧化碳與環(huán)氧烷烴反應(yīng)的非均相催化劑
        1.5.1 金屬氧化物
        1.5.2 負(fù)載型催化劑
        1.5.3 金屬有機(jī)框架
    1.6 本課題研究意義及主要內(nèi)容
        1.6.1 課題研究意義
        1.6.2 課題主要內(nèi)容
第2章 ZN(ATZ)(BDC)_(0.5)的合成及其在二氧化碳環(huán)加成中的應(yīng)用
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及設(shè)備
        2.2.2 催化劑的合成及催化
        2.2.3 催化劑的表征
    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        2.3.1 催化劑的分析
        2.3.2 催化二氧化碳與環(huán)氧烷烴的環(huán)加成反應(yīng)
        2.3.3 催化劑的重復(fù)利用性及適應(yīng)性
        2.3.4 催化機(jī)理
    2.4 結(jié)論
第3章 多孔碳棒催化二氧化碳與表氯醇的環(huán)加成反應(yīng)
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和設(shè)備
        3.2.2 催化劑的合成及催化
        3.2.3 催化劑的表征
    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的分析
        3.3.2 催化二氧化碳與環(huán)氧烷烴的環(huán)加成反應(yīng)
        3.3.3 催化二氧化碳與環(huán)氧氯丙烷的環(huán)加成反應(yīng)
        3.3.4 催化劑的非均相性及適應(yīng)性
    3.4 結(jié)論
第4章 結(jié)論與展望
    4.1 結(jié)論
    4.2 展望
        4.2.1 今后主要工作
        4.2.2 展望未來(lái)
致謝
參考文獻(xiàn)


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]CO2汽提與氨汽提尿素生產(chǎn)工藝的比較[J]. 張龍,蔡京榮.  小氮肥. 2017(01)
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碩士論文
[1]尿素與1,2-丙二醇催化合成碳酸丙烯酯反應(yīng)研究[D]. 杜偉超.華東理工大學(xué) 2012
[2]尿素與1,2-丙二醇催化合成碳酸丙烯酯反應(yīng)研究[D]. 張艷.河北工業(yè)大學(xué) 2004



本文編號(hào):3697240

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